多层ITO椭圆柱中红外手性超材料的多波段圆二向色性

郭 慧,施维捷,张文涛,李 城,李 良,闫长春

(1.江苏省先进激光材料与器件重点实验室,江苏师范大学物理与电子工程学院,江苏 徐州 221116； 2.徐州工程学院数学与物理科学学院,江苏 徐州 221111)

1 引 言

近年来越来越多的新材料和技术被用来调控电磁波,如超材料[1-2]、等离激元材料[3-4]、石墨烯[5-6]、纳米材料等[7-8]。手性超材料作为超材料的一种,近年来受到研究者们的广泛关注[9-13]。它由于具有圆二向色性和光学活性,以及具有体积小等优点,所以在激光的偏振态调控方面具有潜在的应用。中红外激光作为重要的激光光源在医疗、军事等领域应用广泛。对中红外激光偏振态的有效控制,是决定中红外激光能够被更好运用的一个重要因素。传统的偏振态调控的方法主要基于中红外波段1/2或1/4的波片实现。这些方法的不足是控制元件体积和质量大、价格昂贵和集成度低。手性超材料能够有效避免这些不足,实现对电磁波偏振态的调控。已报道的手性超材料的响应波长主要在微波[14]、太赫兹波[15]、可见光和近红外波段范围[16-24],鲜有报道响应波长在中红外波段[25-28]。在这些手性超材料中,往往选用银、铜等传统金属作为等离激元材料,这些材料在中红外波段介电常数的虚部的数值太大[29],化学稳定性较低。这些不足影响了由传统金属构成的中红外手性超材料的偏振态控制性能。由于金属氧化物[29]在中红外波段的损耗较少,是良好的中红外等离激元材料。本课题组此前选择了氧化铟锡(ITO)作为中红外等离激元材料设计了一种“L”形手性结构[28],该结构在中红外波段表现出的CD响应比由银组成的结构谱带更宽。

本文提出了一种以ITO为等离激元材料的多层椭圆型结构,模拟结果表明相较于由金、银两种金属材料构成的结构,在中红外波段具有更宽和更多带的圆二向色性。

2 模型设计

图1(a)为所设计的周期性结构中的一个单元,该单元由三层的椭圆柱构成,各椭圆柱的形状与材料都相同,均由ITO构成。如图1(b)和图1(c)所示,椭圆柱的厚度h=0.3 μm,长轴b=0.6 μm,短轴a=0.3 μm。下面两层椭圆柱镶嵌在基底氟化钙中,最上层的椭圆柱置于氟化钙上表面上,氟化钙的厚度l=1.4 μm。周期w=2.8 μm,椭圆柱层之间的间隔d=0.2 μm,它们之间都存在30°的夹角θ。坐标原点设置在最下层椭圆柱下表面的中心处。

图1 由三个椭圆柱组成的手性单元结构示意图Fig.1 Schematic diagram of a chiral unit cell composed of three elliptical columns

模拟结构的手性时使用FDTD Solutions软件。由于结构的周期性,因此在模拟中只需考虑一个单元,并且在x和y两个方向上设置为周期性边界条件,而在z方向设置为完美匹配层边界条件。假设一个右旋圆偏振光(RCP)和一个左旋圆偏振光(LCP)分别平行z方向入射到结构中,ITO的介电常数由Drude-Lorentz模型确定[29],基底氟化钙的介电常数来自实验数据[30]:

其中,εb=3.528,ωp=1.78 eV,γp=0.155 eV,

f1=0.3884,ω1=4.210 eV,γ1=0.0919。

3 仿真结果与讨论

在FDTD建模时,需要设置监视器。当右旋圆偏振光和左旋圆偏振光分别入射到结构上后,实时监测结构的透射率随波长的变化。利用圆二向色向性公式CD=TR-TL,其中TR、TL分别为RCP光和LCP光的透过率,可以得到CD随波长的变化关系。图2为模拟的RCP光、LCP光以及CD随波长的变化。显然,在2～8 μm波段,结构展示出明显的CD特性。并且在波长为3.52 μm、4.12 μm和5.28 μm处存在三个明显的振荡峰,这表明在这些振荡波长附近,右旋圆偏振光和左旋圆偏振光的透过率强弱不同。为了弄清三个振荡波长处不同CD的原因,如图3所示,模拟了这三个不同波长处结构的四个不同截面上电场强度分布。四个截面分别对应最上面椭圆柱的上表面,上椭圆柱和中间椭圆柱之间的截面,中间椭圆柱与下面椭圆柱之间的截面,以及最下面椭圆柱的下表面。从图3的场图可以看出,在3.52 μm波长处,右旋光入射时更强的振荡产生在上面两个截面处,而在下面两个截面处左旋光入射会带来更强的振荡。共同的效果带来正的CD。在4.12 μm波长处,右旋光入射相较于左旋光入射产生更强的振荡,导致右旋光入射透过率更低,于是此时产生了负的CD。在波长5.28 μm处,左旋光入射相较于右旋光入射产生更强的振荡,导致左旋光入射透过率更低,于是此时产生了正的CD。

图2 RCP和LCP入射波作用下结构的圆二向色性和透过率Fig.2 CD and transmittances of the structure for the RCP and LCP incident waves

3.1 改变椭圆柱之间的距离

调整椭圆柱之间的间距d,其他条件保持不变,模拟结构的特性。间距分别调整为0.25 μm、0.3 μm和0.15 μm,模拟结果如图4所示,比较发现产生CD的波段几乎不发生变化,但是不同波段,CD的峰值随着间距d发生变化。在波长为3.52 μm和 4.12 μm附近,随着间距d的增加,两个CD峰值也增加。而在波长为5.28 μm附近,随着间距d的增加,CD峰值减小。在波长为4.12 μm附近,CD峰值达到-0.211。由此可知,椭圆柱之间的间距对CD响应会产生影响,不同的间距使得椭圆柱之间的耦合效应发生变化,影响了材料的振荡,从而产生了不同的CD 响应。

图3 在波长3.52 μm、 4.12 μm和5.28 μm的RCP和LCP入射波作用下,z=0 μm、0.4 μm、0.9 μm和1.3 μm截面上的电场强度分布Fig.3 Distributions of electric field intensities at different cross sections with z=0 μm,0.4 μm,0.9 μm,and 3 μm under the RCP and LCP waves at the wavelength of 3.52 μm,4.12 μm, and 5.28 μm,respectively

图4 椭圆柱之间距离变化时圆二向色性随波长的变化关系Fig.4 CD as a function of wavelength when the distance between elliptical columns changes

3.2 改变椭圆柱的厚度

调整椭圆柱的厚度h,其他条件保持不变。厚度分别调整为0.3 μm、0.4 μm、0.5 μm和0.6 μm。模拟结果如图5所示,比较发现产生CD的波段些许发生了变化,增加了2 μm附近处的CD响应,其他产生CD波段几乎无变化。产生CD的波段中,CD的峰值随着椭圆柱h变化而变化。尤其是在波长为3.52 μm附近处,CD峰受椭圆柱厚度的影响较大,随着厚度的增加,CD峰从正值改变成负值,这表明椭圆柱厚度大大的改变了左旋光和右旋光的透过率。在波长为4.12 μm附近,CD峰值随着椭圆柱厚度的增加而减小。在波长为5.28 μm附近,CD峰值却随着椭圆柱厚度的增加而增加。

图5 椭圆柱厚度变化时圆二向色性随波长的变化关系Fig.5 CD as a function of wavelength when the thickness of elliptical columns was changes

3.3 改变椭圆的长短轴之比

调整椭圆柱的长轴和短轴的长度,保持短轴长度不变,调整长轴长度,保持短轴和长轴之比分别为3∶5、3∶6、3∶7、3∶8、3∶9和3∶10时,模拟结果如图6所示,比较发现CD峰值和峰位随着短轴与长轴之比的变化而变化。每一个峰都发生了红移现象。这是由于随着长轴的增加,结构尺寸变大,所以会发生红移现象。

图6 椭圆柱短长轴之比变化时圆二向色性随波长的变化关系Fig.6 CD as a function of wavelength when the ratio of the short to the elliptical column axis changes

3.4 改变椭圆柱中心的相对位置

调整椭圆柱的中心位置使其在x轴上产生中心偏移,其他条件保持不变。第二层椭圆柱中心和第三层椭柱中心与第一层椭圆柱中心的距离分别调整为(0.1 μm,-0.1 μm)、(0.15 μm,-0.15 μm)、(0.1 μm,0.2 μm)和(0.15 μm,0.3 μm)。模拟结果如图7所示,CD响应随着椭圆柱中心相对位置的变化而发生变化,但是变化较小。在波长为4.12 μm附近,CD峰的最大值发生在椭圆柱中心相对位置重合的情况。原因是当椭圆柱偏移后,它们之间的耦合效应变弱,材料振荡减弱,因此CD响应降低。

图7 椭圆柱中心的相对位置变化时圆二向色性随波长的变化关系Fig.7 CD as a function of wavelength when the relative position coordinates in the centers of the elliptical columns change

3.5 改变椭圆柱数量

改变结构中椭圆柱的数量,其他条件保持不变。椭圆柱分别改为2个、4个、5个,几种不同数量椭圆柱结构的CD响应如图8所示。显然,CD响应随着椭圆柱数量的变化而变化。在波长为3.52 μm 、4.12 μm和5.28 μm附近,3层结构具有更强的CD响应。

图8 椭圆柱的数量变化时圆二向色性随波长的变化关系Fig.8 CD as a function of wavelength when the quantity of elliptical columns changes

3.6 改变椭圆柱材料

为了探究材料对结构CD 的影响,将ITO材料的结构与贵金属金、银进行比较,其他参数不变。三种不同材料的结构CD响应如图9所示。相较于金、银两种材料,当由ITO材料构成结构的CD具有更宽的波段。在波长4.12 μm附近,CD谱的半高宽(CD值下降一半对应的光谱宽度)为0.6 μm,在波长为5.28 μm附近,CD谱的半高宽为1.5 μm。而金银结构主要存在一个CD带,在0.39 μm附近带宽为0.5 μm。同时,也可以发现金、银两种材料的结构CD几乎一致,这是由于它们的介电常数在该波段的变化很小,因此两种材料的结构振荡几乎不变。图9也显示,金、银材料结构相较于ITO结构振荡更多,这是由于金、银在该波段的折射率实部更大,引起相位的变化更快,从而导致振荡更快,因此金、银材料结构的带宽更窄些。

图9 椭圆柱材料变化时圆二向色性随波长的变化关系Fig.9 CD as a function of wavelength when the material of elliptical columns changes

4 结 论

本文提出了一种周期性手性结构,每个单元由三层相同的ITO椭圆柱组成。模拟结果显示结构实现了明显的CD响应。椭圆柱之间的距离、椭圆柱的厚度、椭圆柱的短长轴之比、椭圆柱中心的相对位置、椭圆柱的数量和椭圆柱材料对结构的CD均产生了影响。通过对结构参数的优化,可以得到分布在不同波段的CD,在波长为3.52 μm、4.12 μm和5.28 μm附近处展现出三个不同的CD极大值。模拟结果也显示,ITO圆柱体结构,比金或银圆柱体结构在中红外波段具有更宽带的CD,前者在4.12 μm和5.28 μm附近处的半高宽分别为0.6 μm和1.6 μm。而后者在中红外波段的CD主要有一个带,在0.39 μm附近带宽为0.5 μm。这是因为ITO是较为良好的中红外等离激元材料,在中红外波段的振荡比贵金属振荡弱,导致CD谱更宽。这在中红外宽带和多带偏振态调控方面具有潜在的应用。