圆偏光与石墨烯超表面相互作用的数值仿真

胡 莉，席 锋，代洪霞

(重庆工商大学 计算机科学与信息工程学院，重庆 400067)

光与物质的相互作用是很多现代科技的基础，同时也是光学和电磁学部分的重要内容.光的频率、偏振特性，物质的介电常量、尺度、构型等都将影响两者的相互作用效果.例如，圆偏光(circularly polarized light, CPL)与手性分子相互作用时会产生圆二色谱(circular dichroism, CD)，旋光色散[optical rotatory dispersion(ORD)]等，这些特性被广泛应用于手性检测、手性传感等领域[1].自然界的手性分子的手性响应很弱，且在紫外波段，所以应用起来非常困难.随着纳米科技的不断发展，各种超材料优异的光电特性受到了广泛关注.其中，基于表面等离激元共振的局域增强特性不仅可以产生强烈的远场手性响应，同时也可以极大地增强局域手性场[2].而手性近场可以广泛应用于手性分子的分离、识别、单分子检测等领域，因此受到研究者们的极大关注[3].

石墨烯表面等离激元共振具有损耗低、可调节、响应波段宽等优势[4,5].因此，本文设计简单对称的石墨烯纳米片三聚体超表面，利用圆偏光激发其表面等离激元共振，分析极化方向不同的入射光激发的远场和近场响应特性.论文首先数值模拟出圆偏光激发下的石墨烯超表面的等离激元共振谱；然后通过表面电荷分布分析共振谱产生的基本原理；进一步分析了左旋偏光(left-handed circularly polarized light, LCP)和右旋偏光(right-handed circularly polarized light, RCP)激发下超表面的局域电场和局域手性场分布.通过数值模拟可以向学生直观地展示圆偏光及电磁学相关内容，同时培养学生的创新意识.

1 基本理论与物理模型

为了分析圆偏光与石墨烯超表面作用的远场和近场响应特性，论文设计了高度对称的石墨烯纳米片三聚体超表面，如图1(a)所示.圆纳米片的半径R=50 nm，两纳米片之间的间隔为g=10 nm.纳米片三聚体在x与y方向周期分布，周期长分别为a和b，且a=b=300 nm.将石墨烯纳米片沉积在硅片上(εs=12)，并将整个模型至于空气中(εm=1).在实验中制备此超表面，可以先利用化学气相沉积法在铜箔上生长单层石墨烯，然后将单层石墨烯转移到基底硅片上，再利用电子束光刻技术和等离子体刻蚀制备出石墨烯圆盘阵列[6].石墨烯纳米片的特性可以通过电导率σs进行描述，电导率分别由带间电导率σintra和带内电导率σinter两部分组成，其表达式为

σs=σinter+σintra

(1)

(3)

(4)

其中ε0为真空介电常数.

为了定量描述手性近场，我们用物理量光学手性C进行描述[7]：

(5)

其中E和B分别表示电场和磁场.

光学手性的增加可以表示为

(6)

为了详细分析圆偏光与石墨烯超表面的相互作用，文中采用有限元分析方法进行数值模拟，其吸收率为A=1-R-T.其中R为反射率，T为透射率.

单元结构示意图 圆偏光入射时的吸收谱图1 超表面结构示意图和圆偏光入射时的吸收谱

2 数值模拟结果

2.1 超表面的吸收谱及对应的表面电荷分布

设入射圆偏光的电场振幅为E0(1 V/m)，圆偏光的电场矢量分解在两个相互垂直的x和y方向，LCP和RCP在x方向同相，在y方向反向，沿-z方向由空气射向超表面.如图1(b)所示，当入射圆偏光与石墨烯超表面相互作用时，在中红外波段产生强烈的表面等离激元共振，出现共振峰Ⅰ(λ=18.0 μm)和共振峰Ⅱ(λ=16.1 μm).由于超表面结构的高度对称性，左旋偏光和右旋偏光入射时所得的吸收谱完全一致，没有远场手性响应.由图2所示的表面电荷分布可知，各纳米片在3个波长[2个波峰(Ⅰ,Ⅱ)和1个波谷(Ⅲ，λ=16.8 μm)]入射光的激发下都呈现出偶极共振模式.因为入射的LCP和RCP在y方向的相位刚好反向，所以它们激发的电偶极矩在y方向也恰好反向.当入射光波波长为16.1 μm时，LCP对应的右下侧纳米片的电偶极矩相对较弱，而RCP对应的左下侧纳米片对应的电偶极矩较弱.等效为上下两个偶极子在x方向相互加强，因此出现共振峰Ⅱ.当入射光波波长为18.0 μm时，3个偶极子都相互耦合加强，因此出现更强的共振峰Ⅰ.而对于波谷(Ⅲ)，由表面电荷分布可知，每个偶极子的电偶极矩都很弱，同时下面2个偶极子的电偶极矩相互抵消，只剩下一个很弱的y方向的电偶极子，因此为对应为暗态.

图2 不同波长的LCP和RCP激发下纳米片三聚体的表面电荷分布

2.2 纳米片三聚体的局域电场和手性场分布

虽然左右旋偏光与超表面相互作用的远场响应特性一致，但上面的分析显示其激发的电偶极子并不一致.因此可以推知LCP和RCP所激发的近场分布也不一样.如图3所示，LCP和RCP所激发的电场大小呈镜像对称分布.在共振峰I处，两纳米片之间的电场增强最强，可以达到数百倍，因此可以利用该区域增强分子的拉曼散射.而在波谷III处，电场增强弱到可以忽略.根据式(5)和式(6)，我们计算了不同波长激发下的超表面的手性近场增强，如图4所示.由图可知，在两个共振峰处波长的激发下，纳米片的外边沿都产生了强烈的手性近场增强，但两种手性交替分布.在纳米片镜像对称位置，LCP和RCP所激发的手性近场增强大小一致，但手性刚好相反.其中，值得注意的是，当激发波长为16.8 μm时，三个纳米片中心出现较强的单一手性近场增强，这种单一手性、较大区域的手性近场增加可用于少量分子或单分子的手性拉曼检测.

图3 不同波长的LCP和RCP激发下纳米片三聚体的电场分布，取的x-y平面沿石墨烯纳米片厚度中心的切面

图4 不同波长的LCP和RCP激发下纳米片三聚体的手性近场分布(取x-y平面沿石墨烯纳米片厚度中心的切面)

3 结论

本文设计了高度对称的石墨烯纳米片超表面，通过数值模拟研究了圆偏光激发下超表面的表面等离激元共振，并对比了LCP和RCP激发下超表面产生的远场和近场响应特性.研究发现圆偏光与高度对称的石墨烯纳米片超表面相互作用时，其吸收谱完全一致，但局域电场和手性场分布却与极化方向息息相关.其中，电场大小呈镜像对称分布，手性场则在镜像对称位置呈现相反的手性分布.此数值仿真以圆偏光和石墨烯超表面相互作用为例，让学生深入理解圆偏光和电磁学的相关知识，电磁波与不同超表面相互作用时的物理机理，激发学生的学习兴趣.