液氮致裂煤体技术研究现状及展望

田苗苗，张 磊，薛俊华，张 村，卢 硕，陈 帅

(1.中国矿业大学 矿业工程学院，江苏 徐州 221116；2.中国矿业大学 煤炭资源与安全开采国家重点实验室，江苏 徐州 221116；3.西安科技大学 安全科学与工程学院，陕西 西安 710054；4.中国矿业大学(北京) 资源与安全工程学院，北京 100083；5.共伴生能源精准开采北京市重点实验室，北京 100083)

0 引 言

煤层气是一种绿色清洁能源燃料、化工原料。据国际能源机构(IEA)估计，全球陆上煤田埋深浅于2 km的煤层气储量约为 26×1013m3。可采煤层气资源量约为3.78×1013m3。我国煤层埋深浅于2 km 的煤层气资源量估计为30.05×1012m3，居世界第3，可采资源量为12.50×1012m3[1]。国家“十三五”能源发展计划明确指出，要以沁水盆地、鄂尔多斯盆地东缘为煤层气重点开发区域。2019年我国煤层气产量突破88亿m3,相比2018年增长13.8%[2]。煤层气主要以吸附状态赋存于煤体中，一般需要煤层气增产技术辅助开采。特别是我国煤层气储层具有低压、低渗、低饱和的“三低”特征，渗透率普遍小于0.1×1015m2[3]。煤层气增产技术包括：水力压裂[4],N2/CO2驱替[5-6]、深孔爆破[7]等。现阶段最常用的增产技术是水压致裂法，但水压致裂不仅会浪费大量水资源，还会对煤储层产生水锁水敏伤害，阻塞煤层气运移路径[8]。液氮压裂技术与水压致裂法相比，具有绿色无污染，成本低、易制取，致裂效果更为显著等优势，故受到广泛关注。液氮致裂煤体技术起源于美国，1971年ALLEN and BAUER[9]提出向岩石裂缝中循环注入冷冻流体(液氮、低温盐水等)以达到增产效果；1997年MCDANIEL等[10-11]成功通过现场试验证明使用液氮重复致煤层能达到良好的增产效果。但20世纪90年代后期美国煤层气开采可以满足市场需求，故此技术没有再被进一步深入研究。直至近些年来煤层气需求量增大，使得液氮致裂技术重新成为国内外学者的研究焦点。2011年李子丰[12]提出了针对低渗、超低渗储层的“液化液氮在油层气内气化压裂方法”的新型增产工艺；2013年任韶然等[13]提出液氮的低温特性致使煤体收缩、产生裂隙；蔡承政等[14]提出含水率、煤体温度等都会影响液氮致裂煤体的效果。之后相关学者在此基础上从液氮致裂技术作用机理、影响因素等方面进行了大量研究。本文将通过分析液氮致裂煤体主要作用机理、影响因素的研究，总结目前液氮压裂煤体增产工艺和工程实践的现状，并进一步作相关展望。

1 液氮致裂主要作用机理

液氮致裂煤体作用机制复杂，水-冰相变冻胀力、液氮汽化膨胀力、煤基质收缩作用等都是致裂煤体的作用力。液氮注入煤体，迅速吸收大量热量汽化，产生巨大的汽化膨胀力；同时由于煤体本身的非均质性与低导热性，煤体内部产生非均匀热应力并进而引起局部收缩；煤体内部的孔隙水由于温度迅速降低冻结成冰，体积膨胀产生巨大压力。其中，水-冰相变冻胀力和煤基质收缩作用是液氮致裂煤体的主要作用机理。

1)水-冰相变冻胀作用：① 在含水煤体中注入液氮，低温作用下孔隙水水-冰相变产生约9%的体积膨胀及冻胀压力，理论上孔隙水形成的孔隙冰在-22 ℃时产生的冻胀压力高达211.5 MPa[15]。冻胀力作用在煤体裂隙尖端，产生明显的拉应力集中，这些应力作用在孔隙壁面上远超过一般煤体的强度，使裂隙进一步扩展。② 含水煤体内自由水在虹吸作用下迁移，增大冰棱镜体积，促进煤体开裂；③ 未冻结的水会在冻胀力作用下在煤体内部产生一定的孔隙水压力。

不考虑煤裂隙壁与冰的弹性变形，水-冰相变产生的冻胀力Pf[16]见式(1)：

(1)

式中：Ei和Vi分别为冰的弹性模量和泊松比；n为孔隙率；β为水冰相变体积膨胀系数；ΔT为温差；α为体积膨胀系数。

设原椭圆裂隙长轴和短轴长度分别为a与b，且裂隙长度远大于宽度，则在冻胀力作用下长轴和短轴的位移[17]见式(2)：

(2)

2)煤基质收缩作用：液氮汽化潜热为5.5 J/mol，液氮注入煤体后迅速汽化吸收大量热量，煤体周围温度急剧变化，但原生煤体是由不同热膨胀系数的矿物颗粒所组成的非均质连续体，致使煤体内部各矿物颗粒不能发生与其固有的热膨胀系数相应的应变，且煤的导热系数比较低，故矿物颗粒之间产生约束，致使高膨胀系数区域受压缩，低膨胀系数区域受拉伸，在煤中产生由温度引起的温度应力，即液氮的超低温作用。应力超过煤体的抗拉强度时，煤体基质发生拉伸破坏，产生垂直于割理裂缝方向的温度应力裂缝。温度应力最大值往往发生在矿物颗粒的边界处，即裂隙尖端。

煤体不同热膨胀系数的组分相互约束下的热应力[18]见式(3)：

σij=αijEijΔΤδij

(3)

式中，σij为热应力；αij为煤体线膨胀系数；Eij为煤体弹性模量；δij为Kronecker符号，取1。

2 液氮致裂煤体研究现状

2.1 液氮致裂煤体的影响因素

相关学者利用CT扫描、核磁共振、声发射、显微镜、扫描电镜、压汞法、液氮吸附、气体渗流等手段研究液氮对煤体致裂作用的影响因素。一系列研究表明液氮致裂煤体效果的影响因素可以分为煤体内部物理性质因素和外部环境因素2类。这2类因素共同作用决定了液氮处理后的煤体损伤程度。

2.1.1 煤体物理性质对液氮致裂的影响

煤体的物理性质包括煤体内矿物的组成及胶结程度、变质程度、含水率等，不同物理性质对液氮致裂煤体的作用效果影响不同。不同变质程度、原始孔隙率等因素会影响液氮低温作用产生的煤基质收缩效果，进而影响液氮的致裂效果；煤体含水率因素会影响液氮作用煤体孔隙水产生的水-冰相变冻胀力，但煤体含水率通常在10%～15%，所以煤体含水率影响有限，受饱和含水率限制。

其中，QIN等[19]利用核磁共振技术观察褐煤、烟煤和无烟煤经液氮致裂 60 min致裂效果，对比分析得出：液氮对不同煤阶的煤体的改造程度一般为褐煤>无烟煤>烟煤；李和万等[20]通过拟合并对比不同节理煤样循环液氮处理后发育情况(图1)，得出相同液氮循环次数下，半贯穿节理比未贯穿节理发育程度增长更多；张春会等[21]利用激光显微镜对比干燥、饱水度50%、饱水度100%煤样，在相同液氮作用情况下的裂隙扩增量，发现液氮处理后裂隙扩展率分别为2.16%,9.37%和17.68%，即含水煤样的液氮致裂效果要大于干燥煤样，且与饱水度正相关。

图1 半贯穿型和未贯穿型节理煤样扩展量与液氮作用周期关系曲线[20]Fig. 1 Relationship between crack expansions of semi-permeable samples,non-permeable coal samples and period of liquid nitrogen[20]

2.1.2 外部环境因素对液氮致裂的影响

温度梯度、液氮作用时间及次数、应力状态等外部因素都会影响液氮致裂煤体的效果。外部因素主要会影响液氮作用产生的水-冰相变冻胀力及非均匀热应力。

其中，李和万等[22]运用激光共聚显微镜研究液氮分别作用于35 ℃、55 ℃、75 ℃煤样的裂隙扩展量，发现经液氮作用裂隙扩展率分别为10. 54%，18. 65% 和 34. 43%，即液氮作用煤体的致裂效果与温度梯度正相关；张春会等[23]研究液氮注入时间与液氮冷裂增透半径关系，得出距钻孔相同距离的煤体随液氮作用时间增加，冷裂增透半径增大，但增加速率逐渐减缓，当液氮作用240 h后，再增加液氮作用时间对液氮作用效果变化不明显，即液氮作用时间在一定范围内与液氮致裂效果正相关；ZHANG等[24]运用电子显微镜观察煤体裂隙在液氮致裂过程中的宏观演化过程，观察可发现液氮循环2次，沿着主裂纹尖端出现了相互交错的次生裂纹，且有明显的煤体剥落；液氮循环 4 次后，裂隙逐渐扩展连通，形成裂隙网络，即煤体致裂效果随液氮循环作用次数增加而愈加明显。

应力环境下的煤体液氮致裂试验研究更符合工程实际原生煤体的状态，非常具有研究意义。相关学者特别针对应力环境下的液氮致裂煤体进行研究。QIN等[19,27]利用真三轴加载系统和声发射仪对液氮致裂煤体在三轴围压下的变化情况进行研究。但受目前仪器设备条件限制，真三轴设备无法满足对液氮致裂后煤体渗透率演化特性的试验需求，故目前研究多假三轴应力环境下的试验研究。李和万等[20,25]利用液氮罐提供4 MPa恒定围压研究循环液氮加载下煤体变化情况；卢硕等[26]利用气体渗流装置对比烟煤和无烟煤经液氮循环致裂后不同压力点下的渗透率增长情况，如图2所示。

图2 烟煤、无烟煤煤样4 MPa恒定围压下循环处理的渗透率增长情况[26]Fig.2 Permeability growth of bituminous coal and anthracite coal samples under constant confining pressure of 4 MPa[26]

2.2 液氮致裂增产工艺及分析

自1971年起相关学者基于液氮致裂不同影响因素提出一系列的液氮致裂煤体相关增产工艺以及结合水压致裂等其他煤层增透技术组合形成的双重增产工艺。

1)循环注入低温、高温流体增加储层渗透率技术。1971年美国Tenneco oil公司[7]提出，利用温度梯度和液氮作用次数的影响作用：先通过常规水力压裂技术将储层压出裂隙，后注入冷冻流体冻结储层，待储层温度升高到冰点以上时注入高温流体，循环交替注入低温、高温流体，冷热交替，产生热诱导裂缝。在此基础上，张路路等[28]提出循环注入热水和液氮的增透系统，柳先锋等[29]提出液氮和蒸汽致裂煤层的瓦斯抽采方法及抽采系统，注入热水或蒸汽增强水-冰相变冻胀作用，提高液氮增透效果。

2)煤层气井液氮重复压裂技术。该技术于1996年MCDANIEL[10]和GRUNDMANN[11]利用首次提出并现场应用，是惟一现场应用过的地面钻井液氮增透技术。利用液氮作用时间和循环作用次数的影响，使用压裂车在地上通过油管泵注液氮和氮气，利用液氮作为压裂液循环多次致裂使煤体达到应力疲劳极限。此外，翟成等[30]在此基础上发明了一种基于水平定向钻孔的井下液氮循环致裂增透抽采煤层气方法。

3)液化氮气在油层气内气化压裂方法。于2011年由李子丰[12]提出。将液氮作为压裂液通过套管内的隔热油管和套管上的封孔孔眼压入地层后，利用液氮在地层内汽化增压促使裂隙扩展。图3[12]为液氮在油气储层内气化压裂技术示意。王圣程等[31-32]在此基础上提出了一种液氮汽化循环后注高温氮气增加煤体透气性一种液氮与高温氮气冻融循环增加煤体透气性的方法；蔡承政等[33]提出一种用于油气增产的高压氮气-低温液氮复合致裂方法；李波等[34]提出一种可增压液氮与氮气耦合致裂增透方法。此类工艺通过氮气和液氮交替工作，克服液氮致裂只产生单一主裂缝的缺点，有利于煤层高效立体化开发。

图3 液氮在油气储层内气化压裂技术示意[12]Fig.3 Schematic diagram of gasification and fracturing of LN2 in oil and gas reservoir[12]

4)低温气体辅助煤层气压裂技术。该技术利用液氮的超低温特性对煤层产生冷冲击，并利用水冻结成冰对渗流通道封堵以改善压裂效果。2013年由中国石油大学(华东)的张亮等[35]具体提出，但早在1997年现场试验煤层气井液氮重复压裂技术时就同时提出冰晶暂堵降滤压裂技术，利用换热器换热液氮和自由水形成冰晶的技术；2012年杨兆中等[36]提出分层冻结的冰晶暂堵分层压裂技术，原理均相同。此工艺现场试验难度很大，故相关研究较少。

5)辅助液氮增透技术[37-43]。相关学者将液氮致裂技术同其他增透方法结合形成了微波辅助液氮冻融增透方法、液氮结合红外热辐射冻融循环方法、液氮结合激光冷热交变增透方法及利用相变材料辅助液氮致裂等方法。微波、红外线等加热煤体，增大温度梯度，增强液氮致裂的作用效果，加速瓦斯的解吸，双重增透。

3 液氮致裂煤体现场试验与应用

液氮致裂技术早在1971年就已经被提出。但到目前为止，在现场得到应用的仅液氮重复压裂技术及液氮伴注辅助压裂技术2类增产工艺，其他生产工艺还处于工艺设计阶段。

3.1 液氮重复压裂技术现场试验

1997年MCDANIEL,GRUNDMANN[10-11]在美国肯塔基州进行液氮致裂现场试验，现场致裂实验主要针对曾使用过氮气泡沫或线性凝胶压裂液进行水力压裂的4口煤层气井(A、B、C、D)和1口砂岩气井(E)，目标储层地层深度为920.496 m，井壁布置168.21 kg/m3套管，致裂工程中将液氮作为压裂液注入井中。工程中涉及管道(全不锈钢)及相关部件均经特殊加工制成；并对氮气抽油机进行改造，使其能够在高压液氮环境下正常工作；并开发一种了井下从储层一层转移到另一层进行处理的技术。

低温液氮压裂液压裂分为3个阶段。第1阶段目的是为了验证液氮致裂技术的安全性，核对井筒的损害情况,针对5井均进行了压裂测试。第2阶段为了测试低温液氮压裂工艺能否降低以往致裂对渗透率造成的损害；针对C,D两井再次进行压裂测试，具体操作见表2。第3阶段对E井再次进行压裂，主要测试低温液氮压裂液重复压裂低渗透砂岩地层的可行性，具体操作如图4所示。

图4 美国肯塔基州现场试验操作工艺结构Fig.4 Process structure diagram of field test operation in Kentucky,USA

5口试验井在液氮压裂初期都表现出良好的增产效果，但最终仅其中2口井实现了长期增产。B井在处理前6个月的平均产量是2 406.945 m3/d，处理后的第1天初始产量为3 539.625 m3/d，处理一年后的平均产量约为2 406.945 m3/d，该井长期性能没有得到改善。D井处理前6个月的平均产量为1 189.314 m3/d，处理后的初始产量为11 326.8 m3/d，处理一年后的平均产量为1 699.02 m3/d，性能提高了43%。E井处理前产量平均为481.389 m3/d，处理后2个月产量为2 350.062 m3/d，8个月后产量为16.902 m3/d，该井长期来看也没有取得明显的增产效果。此后，GRUNDMANN等[12]将该技术成功应用在东肯塔基诺特县泥盆系页岩气开发中，产气率相较于氮气压裂提高了8%[45]。

3.2 液氮伴注辅助水力压裂技术

液氮伴注辅助水力压裂技术已经在美国等国得到普遍应用，特别是在美国黑勇士盆地[46]。我国早于20世纪90年代在山西沁水盆地原生结构煤成功致裂煤层[47]。近些年来刘磊等[48-49]在芦岭煤矿、四川石宝矿段等地先后成功进行了构造煤试验。

芦岭煤矿液氮伴注辅助水力压裂试验采用“套管注入+液氮伴注辅助水力压裂”方式进行作业。选择石英砂作为压裂支撑剂，施工排量为6.8～7.6 m3/min，氮气排量100 Nm3/min，共注入活性水压裂液654 m3，按照1∶1(煤层厚度：液氮注入量)注入7 m3液氮，加入粒径0.850～0.425 mm石英砂65 m3，粒径1.18～0.850 mm石英砂20 m3，停泵压力10.9 MPa，测压降75 min，井口压力降至8.9 MPa。液氮车配合压裂车共同注入井下煤层中。

该井进入稳产阶段产气量能够长期保持在1 400 m3/d 左右。产气时临界解吸压力为6.56 MPa，比水力压裂技术理论临界解吸压力1.66 MPa高出很多，表明液氮伴注辅助工艺能够提高煤层气井的临界解吸压力，缩短产气周期，促进产气。

4 液氮致裂煤体技术结论与展望

1)液氮致裂煤体机理研究。水-冰相变冻胀作用、煤基质收缩作用、液氮汽化膨胀作用的三重作用机理等机理作用极其复杂。三重机理如何共同具体作用于液氮致裂煤体这一过程中，目前研究只局限于理论推断，研究3种作用机理的作用机制并进一步建立相应的物理数学模型是机理研究的关键；此外，除三重作用机理外的其他作用力尚不明确，也是液氮致裂技术潜在的研究方向。

2)液氮致裂影响因素研究。由于试验研究手段的不足、液氮致裂影响因素的复杂性以及现有研究技术的不足等原因，目前只能通过控制变量的方法研究单影响因素对液氮致裂的影响，无法反映复合因素对液氮致裂因素的影响；且多数研究都是在无应力状态或假三轴应力状态下开展的，与工程实际情况存在一定差异。因此在真三轴应力环境下研究量化单影响因素致裂煤体的影响大小、研究并量化、模型化复合因素影响作用大小是研究重点。其中的难点是开发实时测试煤体渗透率的真三轴加载设备。

3)现场试验与应用。目前国内外液氮致裂技术相关现场试验与应用较少，基于液氮致裂增产工艺，研究并生产配套机械设备及应用方法。根据现场实际情况，结合软件模拟确定合适温度梯度、液氮冻结时间以及配套的液氮冻结次数等影响因素，开展一系列先导性试验研究与分析，对于煤层气高效开采具有十分重要的意义。