界面动力学参数对深胞晶界面形态整体波动不稳定性的影响*

钮迪 蒋晗†

1)(桂林电子科技大学,数学与计算科学学院,桂林 541004)

研究界面动力学对定向凝固中深胞晶形态稳定性的影响.应用多重变量法和匹配渐近法,通过寻找系统的模式解,导出了胞晶界面扰动振幅的变化率满足的色散关系,得到了界面形态的量子化条件.结果表明,考虑了界面动力学参数的深胞晶生长的定向凝固系统有两种整体不稳定性机制,整体振荡不稳定机制和低频不稳定性.稳定性分析表明,界面稳定性参数 ε 与胞晶相对参数 λ0 有关,低阶时界面动力学参数 M* 越大,中性模式产生强振荡的枝晶结构的整体波动不稳定性的稳定区域越大.

1 引言

定向凝固是一种在合金制备的过程中常用的工艺,其固液界面的传播速度可以受到人为控制.在定向凝固过程中,固液界面形态会受到凝固速度的影响.随着凝固速度的提高,界面形态将由低速生长的平直界面,依次演变为小振幅的胞晶界面、大振幅的深胞晶界面、枝晶界面、细胞晶界面,最后变为高速生长的平直界面.固液界面形成的典型微结构是枝晶和胞晶,其生长的稳定性是材料学中重要的研究课题.合金中胞晶生长的稳定性会影响合金的微结构,对最终成品合金的性能造成影响.例如Peng等[1]通过实验发现,在定向凝固过程中会出现雀斑缺陷,且凝固过程中的枝晶形貌与Gibbs-Thomson 效应密切相关.

许多学者也对晶体生长进行了研究.Mullins和Sekerka[2,3]研究了晶体生长的界面稳定性,提出了界面稳定性动力理论,称为M-S 理论,为固液界面形态特征理论奠定了基础.随后Nash和Glicksman[4]提出最大生长速度理论,他们在原有的系统上额外加上了两个边界条件并求解了数值解.Kruskal和Segur[5]提出了微观可解性条件(MSC)理论的3 个断言,考虑了各向异性界面能,在Nash-Glicksman的模型中加入了各向异性参数.Xu等[6,7]提出了界面波(IFW)理论,该理论对Nash-Glicksman 模型进行了重要修正,使用摄动方法推导出了自由枝晶稳定性生长的理论模型.Pocheau和Georgelin[8]、Ding等[9]通过实验发现了定向凝固中胞晶形态选择具有历史相关性.

另一方面,界面动力学对于晶体的生长和界面稳定性有着重要影响.Coriell和Sekerka[10]研究发现晶体的界面动力学特性也是影响晶体生长的因素.Trivedi等[11]研究了界面动力学各向异性对定向凝固中胞晶微结构产生的影响,发现界面动力学各向异性会使得胞晶界面倾斜.李金富和周尧和[12]通过理论分析,发现引入动力学项,扩大了共晶耦合生长的过冷度范围,降低了共晶生长速度.Tan等[13]研究了Ag-Cu(质量分数为15%)合金的快速定向凝固的枝晶生长模型,并与实验结果进行对比,发现引入界面动力学会使得模型与实验结果更接近.蒋晗等[14]研究了各向异性界面动力学对定向凝固的深胞晶的影响,发现界面动力学各向异性和表面张力各向异性偏好方向的角度差值不同会影响深胞晶的形态.Chen等[15,16]通过解析方法研究了界面动力学对球晶生长的影响,发现界面动力学对球晶的生长有较强的稳定作用.他们发现,与忽略了界面动力学的情况相比,界面动力学会使界面过冷度显著减小,界面更稳定,这与实验[17,18]的结论一致.但是,数值和实验方法并不能解释其内在的机制,需要使用解析的方法才能解释.本文将采用多重变量展开法,对考虑了界面动力学参数的深胞晶界面稳定性进行研究.

2 定向凝固系统的数学模型

图1 基于Saffmen-Taylor 解构造的曲线坐标系 (ξ,η)[20]Fig.1.Curve coordinate system (ξ,η)based on Saffmen-Taylor solution.

假设胞晶列具有周期性,每个胞晶宽度都为W.此时只需要考虑单个区间即可.因此模型等价于在固定侧壁x±W的通道中的胞晶生长.使用曲线坐标系 (ξ,η),控制方程化为

其中:

是两倍平均曲率算子，且有：

质量守恒条件:

3 外部渐近解

3.1 定常基态解与线性扰动态

将定常胞晶生长的整体基态解作为基态,则当ε→0 时,在界面ηO(1)附近的子区域,定常解可简化为

其中:

非稳态解可写成两部分:

且假设胞晶相对宽度λ0是给定的常数,则主间距W和胞晶尖端位置y*是无扰动的.将(7)和(8)式代入系统并进行线性化处理,得到线性扰动系统.扰动系统可写为

3.2 外部区域内扰动态的多重变量渐近展开解

定义如下的快变量[21]来使用多重变量渐近展开方法:

利用远场条件、侧壁条件和表面条件,把系统(9)转变为多变量系统的形式,且(13)式有如下的渐近展开:

将(9)—(14)式代入线性扰动系统,可得控制方程:

和质量守恒条件:

其中k0k0(ξ,0);

把(19)代入(16)和(17)式,得到色散公式:

其中:

3.3 变量替换

为了进一步分析色散式(20),引入新变量ρ来代替ξ.令:

运用新变量ρ,把色散式(20)转化为

其中:

给定σ0,可得以下方程:

(23)式的3 个根为

其中:

常数{D1,D3}是在复平面ρ上沿着ρ的实轴的分片常数.

4 根部解与量子化条件

4.1 一级奇异摄动系统

一级近似系统的控制方程可写成:

该系统具有标准模式解:

则由(27)式可得Gibbs-Thomson 条件:

和质量守恒条件:

其中:

4.2 特征值 σ1 的一级近似

对固定的σ0,通过对色散式(33)求关于ζ的全导数和偏导数,对(32)式求导,可得:

因此,当ζζc时,(31)式化解为

其中:

从(38)式可知,当ζ趋于孤立奇点ζc时,有:

其中m1m2O(1).

函数k1(ζ)在奇点附近可展开为Laurent 级数.由(39)式,R1(ζc)0,且ζc是函数k1(ζ)的单极点,由此得σ1为

由(40)式σ1由自由参数σ0确定.接下来将研究奇异点ζc附近的行为,导出σ0的表达式,扩展(ξ,η)平面内的全局波模式解.

4.3 奇异点 (ζc,0)附近的内解与近似

为求解 (ζc,0)附近的内解,在齐次系统内引进内变量:

其中α待定.使用上述内变量后,内解的控制方程变为

界面条件为当η*0 时,有Gibbs-Thomson 条件:

和质量守恒条件:

然后把内解进行渐近展开:

去掉内解系统里的高阶无穷小,可得内解首级近似下的控制方程:

界面条件为当η*0 时,有Gibbs-Thomson 条件:

和质量守恒条件:

以及转化后的质量守恒条件:

其中:

此时,可把(52)式重写成以下形式的控制方程:

其中:

(55)式有5 个孤立奇点和转向点:ρ±i,±iα,ρc,其中ρc是方程中复平面ρ内的一个简单转向点,ρ±i,±iα分别是函数S(ρ)和P(ρ)的零点.由于:

因此,要研究转向点ρc附近内解行为以得出一致有效渐近解,需要考虑以下两种情况: 1)|σ0|O(1);2)|σ0|≪1 .情况1)可得如下的连接条件:

后一种情况则无法与外解匹配,故排除.

4.4 内解结果总结

内部区域远离远场的内部方程可写成如下的Airy 方程:

在这基础上运用尖端光滑条件后,复特征值σ0可以确定ε和其他参数.

5 整体稳定性机制

5.1 复特征值的频谱及整体振荡(GTW)不稳定性

对于4.4 节的情况1,p01,v1/3 .假设σ0σR-iω(ω＞0),只考虑生长速度较小的模式,即|σR≪1|进行稳定性分析.在外部区域使用复特征值σ0表示物理解:

其中H(ρ)D1H1+D3H3,D1,D3是H波的系数,H1,H3是H波,且有:

然后根据(59)式,则有:

由尖端光滑性条件,d1和d3要满足:

1)对称S-模式:

2)反对称A-模式:

由(61)和(62)式,得量子化条件:

由(24),(56),(63)式,发现对于同一个n,GTWS 模式增长率比GTW-A 模式更大,也称GTWS 模式比GTW-A 模式更危险.此外还可以得到ε*和λ0的关系,并得到不同的物理参数下ε*和λ0的图像,得到界面动力学参数M*对系统稳定区域大小的影响.

通过绘图发现,一级近似下,界面动力学参数M*越大,系统的稳定区域越大.图2 展示了首级近似和一级近似下ε*和λ0的关系.图像表示,对于同一个胞晶相对宽度λ0,一级近似下的ε*小于首级近似下的ε*.图3 展示了n0,1,2 时的GTW-S 中性曲线,发现GTW 机制下n0 时最危险.图4和5分别展 示了E0.1,0.25 时和m*1,5,10 时的GTW-S 中性曲线.发现对于同一个λ0,E越小,系统的稳定区域越大,或m*越大,系统稳定区域越大.这里m*是一个与界面动力学参数M*有关的参数,有是一个和纯熔体温度TM相关的参数.

图2 首级近似与一级近似的GTW-S 中性模式曲线.参数分别为 n=0 ,λG=0.3991,κ=0.29 ,Gc=0.14485×10-4,εc=0.5388×10-2 ,M=0.09552,E=0.25,m*=1Fig.2.The neutral curves of GTW-S-modes with zero-thorder approximation and first-order approximation for the case n=0 ,λG=0.3991,κ=0.29 ,Gc=0.14485×10-4,εc=0.5388×10-2 ,M=0.09552,E=0.25,m*=1 .

图3 一级近似下的GTW-S 中性模式曲线.参数分别为n=0,1,2 ,λG=0.3991,κ=0.29,Gc=0.14485×10-4,εc=0.5388×10-2 ,M=0.09552,E=0.25,m*=1Fig.3.The neutral curves of GTW-S-modes with first-order approximation for the case n=0,1,2 ,λG=0.3991,κ=0.29 ,Gc=0.14485×10-4,εc=0.5388×10-2 ,M=0.09552,E=0.25,m*=1 .

图4 一级近似下的GTW-S 中性模式曲线.参数分别为E=0.1,0.25,n=0 ,λG=0.3991,κ=0.29,Gc=0.14485×10-4 ,εc=0.5388×10-2 ,M=0.09552,m*=1Fig.4.The neutral curves of GTW-S-modes with first-order approximation for the case of E=0.1, 0.25,n=0,λG=0.3991,κ=0.29 ,Gc=0.14485×10-4 ,εc=0.5388×10-2 ,M=0.09552,m*=1 .

从以上分析发现,GTW-S 中性模式的曲线将平面分成了稳定区域(S)和不稳定区域(Os.U).由此得到振荡稳定性判断依据: 若 (ε,λ0)∈(S),则稳定;若 (ε,λ0)∈(Os.U),则振荡不稳定.

对于4.4 节的情况2,这种情况导致实特征值(|σ0|≪1)的频谱.此时系统此时系统允许两种整体低频模式,包括对称模式与反对称模式.但是在该模式的首级近似下,界面动力学参数不起作用,不影响系统在该模式下的稳定性.一阶近似下界面动力学会影响稳定性,后续会跟进研究.

图5 一级近似下的GTW-S 中性模式曲线.参数分别为m*=1,5,10,E=0.25 ,λG=0.3991,κ=0.29 ,Gc=0.14485×10-4 ,εc=0.5388×10-2,M=0.09552Fig.5.The neutral curves of GTW-S-modes with first-order approximation for the case of m*=1,5,10,E=0.25,n=0,λG=0.3991,κ=0.29 ,Gc=0.14485×10-4 ,εc=0.5388×10-2 ,M=0.09552 .

6 结论

本文通过匹配渐近展开法和多重变量展开法,研究了定向凝固过程中界面动力学参数对深胞晶界面形态的稳定性造成的影响.通过定义快变量进行变量替换,寻找外部系统和根部系统的模式解,导出了胞晶界面扰动振幅的变化率满足的色散关系,得到了整体模式解,界面形态的量子化条件,内解与外解的匹配条件以及深胞晶生长的临界稳定性判断依据.结果表明,界面动力学参数对定向凝固中对整体波动不稳定性有影响.考虑了界面动力学的胞晶拥有两种整体不稳定性机制: 整体振荡不稳定性和整体低频不稳定性.整体振荡不稳定性出现在复特征值频谱的情况下,表示沿着界面传播的行波,此时系统允许对称S-模式和反对称A-模式.而整体低频不稳定性出现在实特征值频谱的情况下,此时系统允许允许对称模式和反对称模式.稳定性分析表明,在整体波动不稳定性中,GTWS 模式n0是最危险的模式,其整体振荡模式中的枝晶结构的不稳定区域最大.在其他参数固定的情况下,界面动力学参数M*越大,则系统越稳定,整体振荡模式中的枝晶结构的整体波动不稳定性的稳定区域越大.