晶界工程对316L不锈钢晶界形貌影响的三维研究

2022-08-03郭宇杰刘廷光宣禹澄

上海金属 2022年4期

郭宇杰刘廷光，2 白琴夏爽张勇宣禹澄

（1.上海大学材料研究所，上海 200072；2.北京科技大学国家材料服役安全科学中心，北京 100083；3.上海新闵（东台）重型锻造有限公司，江苏东台 224200）

多晶体材料中存在着大量形貌各异的晶界，这些晶界相互连接构成晶界网络，是多晶体材料显微组织的重要组成部分，对材料的性能有着重要的影响[1-3]。形貌是晶界最基本的几何结构特征，对晶界的形貌特征进行定量表征和深入研究[4-5]，对于研究多晶体材料的显微组织结构有着重要的意义。然而，目前常用的显微分析技术大多只能在二维截面上进行观察分析，并以此来推断材料的三维显微组织结构，无法得到全面的三维晶界形貌信息[6]。而在三维尺度重构多晶体微观组织结构[7]可以为材料提供其内部微观组织的几何学形态信息，这对于材料的结构-性能关系研究具有重要意义。

晶界工程[8-9]可以通过优化晶界网络来提高材料多种与晶界相关的性能[10]。通常使用晶界特征分布[11]来研究晶界工程处理材料的显微组织特征，而关于晶界工程处理材料的晶界形貌三维研究较少。Liu等[12]根据几何拓扑学中的曲面同胚（homeomorphic）概念[13]，将孪晶界形貌按照“边界”（boundary，几何拓扑学中的概念，指几何曲面上的闭合边界）的数目将孪晶界划分为4类，但该分类方法并不适用于孪晶界形貌的定量分析。目前关于晶界的三维研究存在样本数量不足、晶界的某些特征表征不完善等问题，因此有待深入研究。本文使用连续截面法结合三维电子背散射衍射（3D-EBSD）方法重构了316L不锈钢的三维晶界，并使用平面近似度对晶界形貌进行定性描述和定量分析，以期推进晶界形貌的三维研究。

1 试验材料及方法

试验材料为316L不锈钢，化学成分（质量分数/% ）为：Cr 16.26，Ni 10.10，Mo 2.08，C 0.028，Si 0.47，Mn 1.03，P 0.044，S 0.005，Fe 余量。初始态316L不锈钢在1 000℃热轧50% 后迅速水淬，然后进行退火处理，部分在1 000℃保温0.5 h后水淬，获得晶粒尺寸较小的完全再结晶态试样，记为316LS；另一部分在1 050℃保温2.5 h后水淬，获得晶粒尺寸较大的完全再结晶态试样，记为316LL。对316LS试样进行晶界工程（grain boundary engineering，GBE）处理，获得GBE试样，记为316LGBE。GBE处理工艺为400℃温轧5% 后水淬，再在1 100℃保温1 h后水淬。

使用“连续截面＋EBSD测试”方法[14]采集316L不锈钢的3D-EBSD数据。使用机械抛光制备连续截面。试样首先使用水砂纸研磨，获得平整的平面，然后依次用粒度为9、3和1 μm的金刚石悬浮液抛光，最后用粒径为0.05 μm的氧化铝悬浮液进行去应力抛光。试样机械抛光减薄量的控制和相邻截面的对中方法是制备连续截面的难点和关键。本文通过控制磨抛机的转速、抛光力度及抛光时间来控制抛光减薄量，使用显微硬度刻痕来实现相邻截面的对中操作。使用配备有Oxford Instrument/HKL-EBSD探头的CamScan Apollo 300型热场发射扫描电子显微镜（field emission scanning electron microscope，FE-SEM）采集EBSD数据。EBSD数据存储了试样测试区内每个像素点的位置和晶体取向信息。

使用开源软件DREAM.3D[15]将连续截面的EBSD数据重构为3D-EBSD数据，再使用软件中的Quick Surface Mesh和Laplacian Smoothing功能从3D-EBSD数据中重构出三维晶界。表1为316LS、316LL和316LGBE试样3D-EBSD数据的统计信息。可以看出，3组试样的3D-EBSD数据均包含了大量孪晶界，可用于形貌分析。

表1 316LS、316LL和316LGBE试样3D-EBSD数据的统计信息Table 1 Statistics of 3D-EBSD data of 316LS，316LL and 316LGBE samples

本文开发了使用平面近似度描述晶界形貌并区分简单平面状晶界和复杂曲面状晶界的方法。晶界平面近似度的计算方法如下：首先，使用网格划分方法将晶界面划分成三角形网格，根据网格格点坐标可得到晶界面局部空间取向；然后，假设晶界上与某一平面偏差角度小于8°的部分可以认为与该平面重合。使用算法可以找出晶界的最大重合平面，并将晶界与该平面重合部分的面积与晶界总面积的比值定义为该晶界的平面近似度。晶界平面近似度的值越接近1，表明该晶界的形貌越接近平面。本文使用上述方法研究了晶界的平面近似度分布，并讨论了晶界工程处理对316L不锈钢晶界形貌的影响。

2 结果与分析

2.1 孪晶界典型形貌

316LS、316LL和316LGBE试样中孪晶界的3种典型形貌如图1所示。孪晶界根据形貌可分为简单平面状和复杂曲面状两类。其中简单平面状孪晶界的大部分晶界面比较平直，呈现为单一平面状或双平行平面状，分别如图1（a～c）和图1（d～f）所示。3组试样中简单平面状孪晶界具有相似的形貌特征。另外，3组试样中均存在复杂曲面状孪晶界，这些孪晶界形貌奇特，呈不规则曲面状，如图1（g～i）所示，其中316LGBE试样中复杂曲面状孪晶的形貌更为复杂。

图1 316LS（a，d，g）、316LL（b，e，h）和316LGBE（c，f，i）试样中孪晶界典型形貌示意图（（a ～ f）为简单平面状；（g～i）为复杂曲面状）Fig.1 Schematic diagrams of typical morphologies of twin boundaries in 316LS（a，d，g），316LL（b，e，h）and 316LGBE （c，f，i）samples （（a to f）simple planar；（g to i）complex curved）

2.2 平面近似度

图1中不同形貌孪晶界的平面近似度计算结果如表2所示。可见单一平面状孪晶界的平面近似度高于双平行平面状孪晶界，这是由于后者两个平面状晶界面之间的连接部分使其平面近似度稍低。而复杂曲面状孪晶界的平面近似度远低于简单平面状孪晶界。本文将平面近似度不低于0.6的晶界视为简单平面状晶界，低于0.6的晶界视为复杂曲面状晶界。

表2 316LS、316LL和316LGBE试样中典型孪晶界的平面近似度计算结果Table 2 Calculated plane approximation of typical twin boundaries in 316LS，316LL and 316LGBE samples

2.3 孪晶界的平面近似度分布

图2为316LS、316LL和316LGBE试样中孪晶界的平均面积和平均平面近似度。从图2可以看出，316LGBE试样中孪晶界的平均面积最大、平面近似度最低；316LL试样中孪晶界的平均面积略小于316LGBE试样，但平均平面近似度远高于316LGBE试样；316LS试样中孪晶界的平均面积远小于316LL和316LGBE试样，平均平面近似度位于316LL和316LGBE试样之间。

图2 316LS、316LL和316LGBE试样中孪晶界的平均面积和平均平面近似度Fig.2 Average area and average plane approximation of twin boundaries in 316LS，316LL and 316LGBE samples

316LS、316LL和316LGBE试样中孪晶界的平面近似度分布如图3所示，均符合Gamma分布，峰值所对应的平面近似度分别为0.50、0.53和0.43。这表明相比于316LS和316LL试样，316LGBE试样中复杂曲面孪晶界的比例更高。从图3还可以看出，316LGBE试样中孪晶界的平面近似度分布最为集中，主要分布在0.25～0.60之间；而316LL试样中孪晶界的平面近似度分布最为分散，在0.30～0.85之间；316LS试样中孪晶界的平面近似度分布情况介于316LL和316LGBE试样之间，且主要分布在0.30～0.70。

图3 316LS（a）、316LL（b）和316LGBE（c）试样中孪晶界的平面近似度分布Fig.3 Distributions of plane approximation of twin boundaries in 316LS（a），316LL（b）and 316LGBE（c）samples

图4为316LS、316LL和316LGBE试样中面积在0～11 000 μm2之间的孪晶界对应的平面近似度分布。从图4可以看出，316LGBE试样中不同尺寸孪晶界的平均平面近似度几乎一致，也即316LGBE试样中孪晶界的平面近似度与晶界大小无关。而316LS和316LL试样中孪晶界的平均平面近似度随晶界面积增大而升高，说明大尺寸孪晶界的平面近似度通常更高，这可能与试样中大尺寸、简单形貌的孪晶界有关。从整体分布看，316LL试样中不同尺寸孪晶界的平面近似度均高于316LS和316LGBE试样，316LGBE试样中不同尺寸孪晶界的平面近似度均最低。

图4 316LS、316LL和316LGBE试样中孪晶界的平均平面近似度与晶界面积之间的关系Fig.4 Relationship between average plane approximation and area of twin boundaries in 316LS，316LL and 316LGBE samples

2.4 其他晶界的平面近似度分布

图5为316LS、316LL和316LGBE试样中除孪晶界外其他晶界的平均面积和平均平面近似度分布。对比图2可以发现：3组试样中其他晶界的平均面积均远小于孪晶界；316LS试样中其他晶界的平均面积最小，平面近似度最高且高于该试样中的孪晶界；316LL试样中其他晶界的平均面积最大，平面近似度低于该试样中的孪晶界；316LGBE试样中其他晶界的平面近似度最低，但仍高于该试样中的孪晶界。

图5 316LS、316LL和316LGBE试样中其他晶界（除孪晶界外）的平均面积和平均平面近似度Fig.5 Average area and average plane approximation of other grain boundaries （excepting twin boundaries）in 316LS，316LL and 316LGBE samples

316LS、316LL和316LGBE试样中除孪晶界外其他晶界的平面近似度分布类似，均符合Gamma分布，如图6所示。另外，从图5可以看出，3组试样中其他晶界的平均平面近似度也接近。这都说明3组试样中其他晶界的形貌差异较小。

图6 316LS（a）、316LL（b）和316LGBE（c）试样中其他晶界（除孪晶界外）的平面近似度分布Fig.6 Distributions of plane approximation of other grain boundaries（excepting twin boundaries）in 316LS（a），316LL（b）and 316LGBE（c）samples

图7为316LS、316LL和316LGBE试样中除孪晶界外其他晶界的平面近似度与晶界面积之间的关系。从图7可以看出，3组试样中不同尺寸的其他晶界对应的平均平面近似度几乎一致，也即除孪晶界外其他晶界的平面近似度与晶界尺寸无关。另外，从整体分布看，与孪晶界类似，316LL试样中其他晶界的平面近似度最高，316LS试样次之，316LGBE试样最低。

图7 316LS、316LL和316LGBE试样中其他晶界（除孪晶界外）的平面近似度与晶界面积之间的关系Fig.7 Relationship between plane approximation and area of other grain boundaries（excepting twin boundaries）in 316LS，316LL and 316LGBE samples

3 讨论

从上述晶界平面近似度的计算结果可知，经过GBE处理的试样中孪晶界和其他晶界的平面近似度都低于未经GBE处理的试样。表3为316LS、316LL和316LGBE试样中孪晶界和其他晶界中简单平面状晶界面积的比例。从表3也可以看出，316LGBE试样中孪晶界和其他晶界中简单平面状晶界的比例均明显低于316LS和316LGBE试样。这表明GBE处理会提高材料中复杂形貌晶界的比例，可能与GBE处理过程中发生多重孪晶[16]有关。GBE处理促进了多重孪晶过程，形成了大尺寸互有Σ3n取向关系晶粒团簇[17]，晶粒团簇边缘是与其他晶粒团簇相遇而形成的晶体学随机晶界，晶体团簇内部也存在大量由于不同代次孪晶相遇[12]后形成的高阶Σ3n（n＞1）孪晶相关晶界。这些晶界大多是由于晶粒在长大过程中相遇而形成的，之后也未能在晶界能的驱动下调整为平面状，因此大多保留了复杂曲面形貌。而GBE处理多重孪晶界过程，部分孪晶界是通过孪晶事件直接形成的，这部分孪晶界通常呈简单平面状；部分孪晶界是由于具有Σ3取向关系的晶粒相遇而形成的，这部分孪晶界大多呈复杂曲面形貌。而316LS和316LL试样中多数孪晶界是通过孪晶事件而形成的，因此简单平面状孪晶界的比例远高于GBE试样。

表3 316LS、316LL和316LGBE试样中孪晶界和其他晶界中简单平面状晶界面积的比例Table 3 Percentage of area of simple planar grain boundaries in the twin and other grain boundaries in 316LS，316LL and 316LGBE samples %

相比于316LS试样，316LL试样中孪晶界更多呈简单平面状，这可能是由于更高温度和更长时间的退火处理促进了非共格孪晶界的迁移，从而使更多的退火孪晶界调整为界面能低的共格孪晶界[18]，因此孪晶界的平面近似度升高。316LL试样中除孪晶界外的其余晶界，简单平面状晶界面积的比例高达44.7% ，高于316LS试样，但是数量的比例却低于316LS试样。这说明长时间退火处理更易形成大尺寸、高平面近似度晶界而不是更多小尺寸、简单平面状晶界。