新型熔盐快堆的物理优化设计及99Mo产量分析

刘小林 周波 邹杨,3 严睿,3 徐洪杰,3 陈亮

新型熔盐快堆的物理优化设计及99Mo产量分析

刘小林1,2周波2邹杨2,3严睿2,3徐洪杰1,2,3陈亮2

1（上海科技大学 上海 201210）2（中国科学院上海应用物理研究所 上海 201800）3（中国科学院大学 北京 100049）

为提高新型熔盐快堆的堆芯中子经济与安全性能，并利用235U的裂变反应进行99Mo同位素生产，应用SCALE6.1程序进行了堆芯几何参数优化，基于优化后的堆芯对99Mo同位素的生产进行相关分析。结果表明：适当增加燃料元件半径、减小燃料栅元半径可提高有效增殖因子，同时降低冷却剂温度系数；当燃料元件容器壁厚为0.1 cm、燃料元件半径为3.5 cm、栅元半径为5 cm、活性区半径和反射层厚度分别为63 cm和100 cm时，堆芯运行寿期满足32个月，此时总反应性温度系数为-1.615×10-5K-1，保证了堆芯的固有安全性；选最外层燃料元件作为99Mo生产的燃料靶件可提高99Mo的产量，当燃料靶件提取周期为7 d时，99Mo出堆年产量达到6.25×1016Bq，比活度为2.77×1015Bq∙g-1。

新型熔盐快堆，99Mo同位素，反应性温度系数

99Mo在核医学领域有着广泛的应用，其衰变产物99mTc可用于制作放射性药物用于核医学影像诊断，如SPECT显像［1］，99mTc衰变发射的γ射线可检测人体代谢过程，并将患者的辐射剂量降至最低。目前，全世界超过80%的放射诊断使用该同位素的放射性药物［2‒4］，全球99Mo的年需求量约为2.035×1016Bq［5］。99Mo医用同位素可通过在反应堆辐照高浓缩铀靶（235U富集度大于90%）生产［5‒6］，该方法生产得到的99Mo属于无载体产品，比活度高达3.7×1014Bq∙g-1［7］。也可通过辐照98Mo靶生产99Mo，但该种方式所得99Mo产额和比活度较低。除利用反应堆辐照固态靶生产方式外，在溶液堆中可利用硝酸铀酞溶液同时作为核燃料与靶体，通过核裂变进行99Mo同位素的生产［5，8］，生产效率高，但溶液堆运行过程中易形成H2、O2等爆炸性混合物［9］，运行功率密度受限。目前，全球99Mo的生产主要依靠南非Safari-1、荷兰高通量反应堆（High Flux Reactor，HFR）、比利时BR-2（Belgian Reactor-2）等几个反应堆［5，10］，其大多面临维修、退役等问题，使99Mo生产现状并不乐观。

熔盐堆［11］为第四代核能系统6种备选反应堆之一，可使用液态熔盐为燃料，在高温常压下运行，核燃料裂变可生成99Mo等放射性同位素，通过堆芯燃料的化学处理及气体回收等方式进行同位素的提取。国内外对熔盐堆生产99Mo的研究从未停止，Zheng等［12］研究了在以纯天然钍为燃料的反应堆中生产99Mo的理论可能性，提出了99Mo生产方案。Sheu等［13］研究了熔盐实验堆中99Mo的生产和积累。Yu等［14］分析了熔盐堆中包括99Mo在内的某些裂变产物的特殊行为，提出一种新的反应堆裂变生产99Mo的方法。康旭中等［15］评估了小型模块化钍基熔盐反应堆中99Mo的产率。

新型熔盐快堆被设计用于同位素生产，其能谱范围广，生产同位素种类多，可同时通过燃料核素裂变及靶核素辐照两种方式进行同位素生产。燃料元件采用合金材料加工制成的管状容器包容液态燃料盐，利用燃料元件内235U的裂变反应可进行99Mo的生产。新型熔盐快堆的燃料盐无需泵驱动，避免了高放射性燃料盐泵维修维护的问题，且不存在缓发中子流失的问题，反应性更加安全可控。在99Mo生产方面，新型熔盐快堆可通过控制棒的配合在不停堆情况下进行燃料靶件的更换，同位素提取更方便。与传统辐照固态靶件生产99Mo的方式相比，无需复杂的固态靶件制作、切割与溶解等工艺流程，操作量小，生产效率高。此外，熔盐不会形成H2、O2等爆炸性混合物，化学安全性也较好。

基于上述讨论，本文使用SCALE6.1程序［16］建立新型熔盐快堆的堆芯物理计算模型，从提高堆芯中子经济与安全性能两方面进行堆芯优化，对有效增殖因子及反应性温度系数进行分析，确定堆芯几何参数；基于优化后的堆芯分析了中子通量、能谱分布对不同位置燃料元件的235U平均微观裂变截面的影响，从而确定99Mo的燃料靶件提取位置，并对其产量进行分析，为新型熔盐快堆在放射性同位素生产方面的工程应用提供物理方案参考。

1 模型及原理

1.1　堆芯模型

新型熔盐快堆堆芯物理模型如图1所示，堆芯由燃料区、辐照孔道、冷却剂、反射层、堆容器等主要结构组成。堆芯燃料元件规则排列成正六角形浸没在冷却剂中，单个燃料元件与其周围冷却剂组成六边形燃料栅元。堆芯采取整体换料方案，换料周期为32个月。利用燃料元件内的燃料核裂变反应进行99Mo、131I、89Sr等同位素的生产。冷却剂通过自然循环的方式将一回路热量载出并传递至热能利用系统。燃料区内设置7个快中子辐照孔道，可用于32P、33P等快中子辐照同位素的生产。燃料区外设有石墨反射层，反射层内设有36个热辐照通道，可用于生产238Pu等航空核电池用工业同位素。活性区设两套停堆系统用于安全停堆及反应性控制，控制棒采用钴棒作为中子吸收体，60Co可作为放射性同位素副产品。

燃料元件包括合金容器壁、燃料盐区、气室、泄压排气孔等主要结构。燃料盐区高度为258 cm，气室位于燃料盐区上方，可防止裂变气体及熔盐体积膨胀产生的压力对元件的损坏，当裂变气体累积到一定量时可自动从泄压排气孔排出，并进入气体收集系统，气态同位素可以在此进行回收。表1为堆芯主要参数。

选用NaCl熔盐作为燃料载体盐和冷却剂材料。熔盐快堆一般采用氟盐或氯盐作为燃料载体盐。其中氯盐由于重金属溶解度较高、熔点较低、膨胀系数较大、中子散射截面较小等优势，更适合作为快堆燃料［17］。采用钛锆钼合金（Titanium-Zirconium-Molybdenum Alloy，TZM）作为燃料元件容器及堆容器材料，TZM合金为钼基合金中常用的一种高温合金，具有熔点高、强度大、线膨胀系数小、导热性好、抗腐蚀性强以及高温力学性能良好等特点。

图1　堆芯(a)与燃料栅元(b)横截面及燃料组件(c)结构图

表1 堆芯主要参数

1.2　计算原理及方法

在反应堆设计中有效增殖因子eff、反应性温度系数（Temperature Coefficient of Reactivity，TCR）为堆芯优化中的重要参数。其中eff决定了反应堆能否临界运行，其与堆芯的材料和结构有关。需计算不同几何参数下eff的变化，降低除燃料核外其他材料对中子的有害吸收，或减小中子泄露，以此来提高堆芯的中子经济。

反应堆运行时堆芯温度的变化将引起反应性的变化，TCR为堆芯安全的重要参数。为保证反应堆能安全稳定运行，TCR应为负值。TCR一般由燃料温度系数、冷却剂温度系数、慢化剂温度系数组成。由于新型熔盐快堆活性区无慢化剂，无需考虑慢化剂温度效应，因此TCR主要由燃料温度系数（Fuel Temperature Coefficient，FTC）与冷却剂温度系数（Coolant Temperature Coefficient，CTC）决定，而FTC始终是负值，因为其主要受核素共振吸收的影响，温度升高使多普勒共振峰展宽，增大核素的共振吸收［17］，eff减小，产生了负温度效应。因此，在TCR的分析中主要对不同几何参数下的CTC进行分析。反应性温度系数计算公式如式（1）：

基于优化后的堆芯，进一步进行99Mo生产的相关分析。在99Mo的生产中，需考虑99Mo的产量与纯度，在确定了燃料元件的布置与燃料的装载后，99Mo的产量主要受燃料靶件内235U的平均微观裂变截面影响，而235U的平均微观裂变截面影响又由燃料靶件所处位置的中子通量及能谱形状决定，因此需分析活性区径向的中子能谱分布。

本文采用的计算工具为美国橡树岭国家实验室研发的SCALE6.1程序，可用于临界安全计算、燃耗计算、放射源项分析、灵敏度分析等［16］。计算时主要调用了SCALE6.1的CSAS6（Criticality Safety Analysis Sequences 6）及TRITON（Transport Rigor Implement with Time-dependent Operation for Neutronic Depletion）序列，使用238群ENDF/B-VII截面库进行燃耗计算。SCALE6.1程序建模时对活性区不同栅格设置为不同的区域及材料编号。对活性区进行栅格划分，将堆芯径向对角线上每个栅格按指定规则进行位置编号（图2）。CSAS6调用截面处理模块进行共振截面处理，然后结合KENO-VI中的几何建模功能与自动截面处理功能进行三维模型的临界计算，得到不同位置燃料元件内的中子能谱，再通过多群能谱加权平均得到235U的平均微观裂变截面。TRITON序列主要调用ORIGEN-S（Oak Ridge Isotope Generation point depletion code）执行核素的燃耗计算，设置反应堆运行时间并划分步长，输出卡中可得到不同栅格的中子通量、热中子份额及燃料元件内各核素随时间的积累量，经换算可得到核素的质量份额、活度份额及比活度。

图2　堆芯燃料元件位置图

2 堆芯优化

2.1　栅元参数优化

燃料栅元参数包括燃料元件半径（1）、燃料元件容器壁厚度（）、燃料栅元半径（2）。其几何尺寸及结构影响着中子利用系数，进而影响eff。本节主要从eff及CTC方面对堆芯燃料栅元参数进行优化，确定燃料栅元参数值。在的优化中，考虑到燃料元件容器材料的强度，规定的优化范围不低于0.1 cm。在单个燃料栅元计算中，边界条件设为全反射边界条件，得到单个燃料栅元的k。

图3、4分别计算了不同栅元参数对单栅元k的影响。可见，k随着1的增加而增大，随与2的增加而减小。对k的影响主要为合金材料对中子的吸收，合金容器壁内中子通量很高，且合金中各元素的中子吸收截面也较大，因此越大，合金对中子的吸收越强，k越小，最终选取为0.1 cm较为合理。适当增加1、减小2，可增大燃料栅元中燃料盐与冷却剂的份额比，降低了冷却剂对中子的吸收作用，因此增加了k；但1、2的变化也影响着CTC及堆芯热量的导出，需进一步分析。

图3　不同r2下k∞随r1的变化

图4　k∞随d的变化

CTC主要由冷却剂的有害中子吸收、能谱变化和中子泄露三种效应影响，温度升高时冷却剂密度减小，能谱硬化，冷却剂对中子的吸收作用减小，使eff增加，为正温度效应；然而冷却剂密度的减小也会增大堆芯中子泄露而减小eff，为负温度效应，因此CTC的值应由上述各效应的叠加。图5为1与2对CTC的影响，可以看到，CTC为正值，随1的增加及2的减小而降低。因为当1增加，2减小时，冷却剂所占份额减小，由冷却剂引起的正温度效应也随之减小，表现为CTC的绝对值减小，但CTC的变化率逐渐减弱，所以可通过适当增加1，减小2来降低CTC。由图5可以看到，在2较小的情况下，1大于3.5 cm后CTC的变化趋于平缓，当2减小为5 cm时，1的改变对CTC的影响微弱，若继续增加1或减小2，会由于燃料栅元内冷却剂份额的减小而更多地影响到堆芯热量的导出，所以选择1为3.5 cm、2为5 cm较为合理。

图5　CTC随r1和r2的变化

2.2　活性区与反射层优化

活性区与反射层是反应堆基本组成结构之一，活性区为堆芯核燃料发生裂变的区域，其大小决定着燃料元件的装载量，影响着堆芯的运行寿期。而反射层位于活性区外围，其存在可减小堆芯的中子泄漏，节省核燃料。

图6为反应层厚度与活性区半径对eff的影响的增加会降低中子泄露而提高eff，可以发现，当增加到100 cm时，eff变化趋于平缓，因为当超过中子在反射层中的扩散长度时，继续增加将对中子的散射效果不再明显，eff的变化也不再明显，因此选取为100 cm；增加可以增加燃料元件的装载数，增大堆芯燃料盐装载量而提高eff。从图7可以看到，堆芯的运行寿期随的增加而增大，当为63 cm时，堆芯寿期超过32个月。考虑到燃耗计算误差、控制棒及靶件辐照等因素对堆芯反应性的影响，寿期初需留出一定的后备反应性，结合堆芯的换料周期，最终选择为63 cm。

图6　keff随D与R的变化

图7　堆芯寿期随R的变化

表2为堆芯CTC与TCR随的变化关系，可以看到，CTC为正值，随的减小而降低，因为的减小将增加中子泄露，降低冷却剂的正温度效应；TCR始终为负值，绝对值随的减小而增大，当为100 cm时，TCR为–1.615×10–5K–1，确保了堆芯的固有安全。

表2 TCR与CTC随D的变化

2.3　中子能谱分布

图8为堆芯活性区与反射层中子能谱，活性区为快中子谱，快中子（>9.50 keV）平均份额达到85.42%，而反射层由于石墨的慢化作用呈热谱，热中子平均份额达到84.09%。图9、10展示了活性区内不同位置燃料元件处的中子能谱及热中子份额随径向位置的变化关系，可以看到，由于石墨反射层的慢化作用，靠近反射层位置的中子能谱逐渐软化，热中子份额也逐渐增大。由于不同位置燃料元件处的中子通量及能谱形状不同，使235U裂变反应的平均微观截面f也不相同，进而影响着99Mo生产中燃料靶件的提取位置选择。

图8　活性区与反射层的中子能谱

图9　活性区内的中子能谱分布

图10　热中子份额随径向位置的变化

3 99Mo的生产

3.1　99Mo燃料靶件的提取位置分析

图11为活性区径向不同位置处燃料元件内235U的f，235U的裂变反应主要发生在热谱，由§2.3可知，靠近石墨反射层的外层燃料元件内的能谱较软，热中子份额较高，使得f更大，235U裂变核反应率随之增加，生成的99Mo产量也会相对较大。图12为不同位置燃料元件内99Mo的活度及比活度的变化，可以看到，外层燃料元件内99Mo的平衡活度较大，约为堆中心位置处的3倍，而比活度随反应堆运行时间而逐渐减小至相同值，因此选外层燃料元件作为99Mo同位素生产的燃料靶件可得到较高的产量。

图11　不同位置处燃料元件中235U的σf

图12　不同位置燃料元件内生成的99Mo活度(a)与比活度(b)

3.2　99Mo的纯度与产量

同位素比活度是同位素在医疗应用上的重要指标，是指单位质量产品中所含目标核素的放射性活度，比活度越高意味着该产品的纯度越高，同位素杂质越少。99Mo的比活度主要由其放射性活度与钼同位素总质量的比值确定，所以有必要对钼同位素的质量份额与活度份额进行分析。图13为堆芯最外层位置7处燃料靶件生成的钼同位素含量、活度份额及质量份额随反应堆运行时间的变化。钼同位素中101Mo（1/2=14.61 min）、102Mo（1/2=11.3 min）、103Mo（1/2=67.5 s）、104Mo（1/2=60 s）的活度份额较高，它们半衰期较短，很快达到平衡，而99Mo的半衰期为66 h，平衡时间约为16 d，平衡后99Mo的活度份额基本保持不变。而质量份额较大的钼同位素主要包括97Mo、98Mo、100Mo，其中97Mo、98Mo为稳定核素，而100Mo的半衰期长达8.5×1018a，因此它们的积累量在计算时间段内随运行时间逐渐增大，使99Mo的质量份额随运行时间减小，因此99Mo的比活度会随运行时间逐渐减小。

在99Mo的实际生产中，同位素的提取过程会使产量有损失，99Mo的回收率也与不同提取工艺相关［18］。若不考虑提取损失，并假设燃料靶件的处理与更换间隔为1 d，在不同提取周期下对位置7处燃料靶件99Mo的出堆年产量进行计算，从图14可看到，提取周期小于24 d时，99Mo出堆年产量超过2.035×1016Bq，比活度超过1.03×1015Bq∙g–1。当提取周期为7 d时，出堆年产量约为6.25×1016Bq，比活度约为2.771×1015Bq∙g–1。

图13　99Mo活度份额(a)与质量份额(b)

图14　99Mo 的年产量及比活度随提取周期的变化关系

4 结语

通过SCALE6.1程序对新型熔盐快堆进行了中子物理计算，基于优化后的堆芯计算了中子能谱及235U的平均微观裂变截面分布，并对99Mo的提取位置进分析，对出堆年产量进行估算。从中子物理的角度为新型熔盐快堆在同位素生产方面的工程应用提供了理论参考。

然而在具体工程设计中，堆芯几何参数的确定还与热工设计紧密相关，燃料靶件的反应性价值及提取速率也会对堆芯的稳定运行造成影响。因此，后续还需进一步对堆芯的热工方面以及燃料靶件对堆芯反应性的影响方面进行详细分析，为新型熔盐快堆在99Mo生产方面提供更深入的设计参考方案。

作者贡献声明 刘小林：提出研究思路、设计研究方案、进行模拟计算、数据分析及论文的撰写；周波：负责完善研究方案、稿件的审阅与修订；邹杨：负责研究进度的监督与指导；严睿、陈亮：负责提供技术支持与指导以及参考文献的收集；徐洪杰：负责研究项目管理、研究资金获取。

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Physical optimal design and analysis of99Mo production in new type molten salt fast reactor

LIU Xiaolin1,2ZHOU Bo2ZOU Yang2,3YAN Rui2,3XU Hongjie1,2,3CHEN Liang2

1()2(3)

99Mo has important applications in nuclear medicine field. It can be produced in a235U fission reactor with high yield and specific activity.This study aims to optimize the core parameters of new type molten salt fast reactor, and then analyze the production of99Mo based on the optimized core. [Methods] The Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation Version 6.1 (SCALE6.1) was used to perform the critical calculations, by analyzing the influence of geometry parameters oneff(effective proliferation factor) and temperature coefficient of reactivity, the geometry parameters of the core were determined, and then the extraction position of fuel target in the production of99Mo was determined by analyzing the neutron energy spectrum and mean microscopic fission cross sections of235U. Finally, the output of99Mo in fuel target was calculated.The results show that theeffcan be increased while the coolant temperature coefficient be decreased by increasing the radius of fuel element and reducing the radius of fuel cell appropriately. When the fuel element container wall thickness is 0.1 cm, fuel element radius is 3.5 cm, fuel cell radius is 5 cm, active area radius and reflector thickness are 63 cm and 100 cm respectively, the operating life of core reaches 32 months and the temperature coefficient of reactivity is -1.615×10-5K-1, which ensure the inherent safety of reactor core. Selecting the outermost fuel element as the fuel target for99Mo production can increase the yield of99Mo. The99Mo annual output exceeds 6.25×1016Bq and specific activity exceeds 2.77×1015Bq∙g-1when the extraction cycle of fuel target is 7 days.Therefore, the high yield and purity of99Mo can be obtained by producing99Mo in the new type molten salt fast reactor.

New type molten salt fast reactor,99Mo radioisotope, Reactivity temperature coefficient

Supported by Strategic Priority Research Program of Chinese Academy of Sciences (No.XD02001002)

LIU Xiaolin, female, born in 1996, graduated from Bohai University in 2019, master student, focusing on reactor physical design

ZHOU Bo, E-mail: zhoubo@sinap.ac.cn

2021-12-10,

2022-03-02

TL329

10.11889/j.0253-3219.2022.hjs.45.060604

中国科学院战略性先导科技专项(No.XD02001002)资助

刘小林，女，1996年出生，2019年毕业于渤海大学，现为硕士研究生，研究方向为反应堆物理设计

周波，E-mail：zhoubo@sinap.ac.cn

2021-12-10，

2022-03-02