数百MeV/u 高能区C6+离子激发W 的L 壳层 X 射线*

周贤明 尉静 程锐 梅策香 曾利霞 王兴 梁昌慧 赵永涛 张小安†

1) (咸阳师范学院,离子束与光物理实验室,咸阳 712000)

2) (中国科学院近代物理研究所,兰州 730000)

3) (西安交通大学理学院,西安 710049)

1 引言

出于基础研究和实际应用的目的,高能离子在天体物理、核物理、原子物理、高能量密度物理、放射性束物理、等离子体物理、材料物理和生物医学等领域得到了广泛的应用[1-16].高能重离子束也是间接驱动惯性约束聚变的一种可选驱动器,其基本原理是首先通过高能脉冲束与由高Z材料制成的空腔相互作用将驱动束能量转换成X 射线辐射能,然后X 射线辐射均匀压缩燃料芯块驱动内爆,这需要详细了解X 射线辐射的转换效率和辐射场的特性[17-20].此外,高电荷态离子广泛存在于温稠密物质和高能量密度物质相关的宇宙天体和稠密等离子体中,其与周围的粒子发生相互作用产生X 射线的发射,这受到周围环境如等离子体的电子温度、密度等参量的影响.反过来,X 射线辐射测量为稠密等离子体的诊断提供了一种可行的方法[21,22].因此,进一步深入研究高能重离子碰撞引起X 射线辐射具有重要的意义.

在离子-原子碰撞过程中,特征X 射线辐射,作为高电荷态离子退激,以及碰撞产生内壳层空穴衰变的重要结果,给出了原子中轨道电子排布和碰撞引起内壳过程的重要信息.在中低能区,通过X 射线测量,人们对这一过程已经进行了大量的实验研究[23-28],并发展了相应的理论来描述该过程中的内壳层电子电离.例如,两体碰撞近似(BEA)[29]、平面玻恩近似(PWBA)和经能量损失(E)-库仑排斥(C)-稳态微扰(PSS)-相对论(R)修正的PWBA理论(ECPSSR),以及在低能区由联合原子近似修正的ECPSSR 理论(ECUSAR)等[30-33].然而,在高能区,特别是对于能量大于百MeV/u 的高能重离子,其碰撞产生特征X 射线辐射的相关实验研究比较有限[34-38].现有理论在如此高的能区是否适用,目前也尚不明确.这需要进一步的实验进行探究.

在离子-原子相互作用时,一个轨道电子的电离可能伴随着同一轨道中另一个电子、或一个或多个外壳层轨道电子的电离,这种效应被称为多电离.这与炮弹离子的动能、核电荷数、电荷态以及靶原子的参数有关[39,40].多电离可通过使用低能量分辨的半导体探测器测量X 射线能量的频移,或者使用高分辨的晶体谱仪分析X 射线伴线的精细结构来确定.通过观测K 壳层X 射线超伴线的精细谱,大量实验研究已明确能量为几十MeV/u 的重离子碰撞可产生靶原子K 壳层的双电离[41-44].通过对比分析分支X 射线的相对强度比,低能离子碰撞产生的多电离现象也已被证实[45-47].

本工作利用能量为几百MeV/u 的高能C6+重离子轰击钨(W)靶,观察不同动能下靶的L X 射线发射.分析分支X 射线的能量变化,以及相对强度比的变化,讨论外壳层的多电离情况.计算L 分支X 射线的发射截面,并对比不同的理论计算,分析数百MeV/u 高能区重离子激发内壳层电子电离的适用理论模型.

2 实验测量方法

本文实验是在中国科学院近代物理研究所兰州重离子加速器深层治癌终端的实验研究平台上完成的,我们的前期工作中已有相关介绍[36-38].C6+离子从深层治癌终端引出,经限束后垂直入射到靶面上.束流的脉宽约为3 ns,脉冲间隔为15 s,靶面上束斑大小约为5 mm × 5 mm,强度约为每脉冲107个.C6+离子在CSR 中加速的初始能量分别为165,214,300,350 和430 MeV/u.经过铍窗以及束流终端与靶之间空气的吸收,最终轰击靶材的实际能量分别约为154,205,293,343 和424 MeV/u.入射离子的计数由固定在束流线终端出口附近的计数器与靶后的法拉第筒联合使用间接测得.

实验中的X 射线由Si 漂移X 射线探测器(SDD)探测.其有效探头面积为7 mm2.主放大器的增益选择为100,SDD 的有效能量测量范围为0.5—14.3 keV;能量分辨率为136 eV.SDD 距离靶点100 mm,探测方向与靶面成45º夹角.为保证X 射线能量的准确测量,利用55Fe 和241Am X 射线源对SDD 能量进行了标定,并通过测量X 射线照射产生的Al,V 和Fe 的K X 射线进行了刻度检验.SDD的效率由铍窗的穿透率和探头晶体的灵敏度共同决定,由生产商给定,如图1.实验所用W 靶的纯度为99.99%,靶面积为15 mm×20 mm,厚度为0.5 mm.

图1 Si 漂移X 射线探测器(SDD)的探测效率Fig.1.Efficiency of the silicon drift detector.

3 实验结果与讨论

3.1 C6+离子激发W 的L X 射线发射谱

图2 给出了154—424 MeV/u 不同能量的C6+离子轰击W 靶激发的特征X 射线束流强度归一谱.作为对比,同时给出了300 keV 质子入射时的特征谱,这在中国科学院近代物理研究所320 kV高电荷态离子综合实验研究平台1#终端上由实验测得.由于空气的吸收以及探测器在低能区的探测效率较低,实验未记录到低能的X 射线谱.利用Origin 程序对观测谱线进行非线性的Gauss 多峰拟合分析,经过与标准谱线的谱型和能量对比分析可知,观测谱线为W 的L 壳层分支X 射线[48,49].

图2 不同能量C6+离子激发W 的L 壳层特征X 射线谱,以及质子激发谱Fig.2.W L-shell X-ray spectra induced by high energy C6+ions with various incident energy,and compared with that induced by proton.

从图2 可明显看出,实验光谱由四组不同的谱线组成,这分别标识为W 的Lι,Lα,,Lβ 和LγX 射线[48,49].Lι X 射线来自于M1壳层电子向L3壳层空穴的辐射跃迁.Lα 实际上包含两条谱线,Lα1和Lα2X 射线,分别来自于M5—L3和M4—L3的辐射跃迁;由于受到探测器能量分辨的限制,这两条谱线未能明显的区分.Lβ 由两组可分辨的谱线组成:一组是Lβ1,3,4X 射线,由M4—L2和M3/M2—L1三条辐射跃迁线构成;另一组是Lβ2,15X 射线,对应的辐射跃迁为N5—L3和N4—L3.Lγ主要包含两组可分辨的谱线,Lγ1和Lγ2,3X 射线,这主要分别是N4— L2和N3/ N2— L1的辐射跃迁结果.

由图2 还可以发现,不同能量高能C6+离子激发W 的谱线形状相似,但与质子产生的光谱有所不同.质子激发谱一般可看成是单电离原子的标准谱.相比于质子激发的X 射线谱,高能C6+离子产生谱线的中心位置向着高能方向发生了移动.相比于Lα,Lβ X 射线的辐射出现了明显增强.这可从外壳层多电离对X 射线辐射的影响方面来理解.

3.2 多电离引起L X 射线能量的蓝移

多电离可由高能离子、低能轻离子与原子的碰撞产生,并且在重离子轰击时效果明显增强[50-54].这一效应的主要结果是,在内壳层电子电离的同时,在外壳层也出现了多个空穴.这些空穴在内壳层空穴退激之前可能没有被填充,即当内壳层X 射线发射时,外壳层仍处于多重电离的状态.这导致原子核屏蔽效应的降低,使得剩余轨道电子的结合能增大,最终引起实验测量X 射线辐射的能量向着高能方向发生蓝移.

表1 给出了不同入射能量C6+离子碰撞产生W 的L 壳层分支X 射线能量的实验结果.作为对比,同时给出了300 keV 质子激发数据,以及单电离的标准原子数据.原子数据引用自“X-ray data book”标准数据库.所列误差为质子和高能C 离子激发X 射线能量的实验误差,这主要来源于实验谱线的多峰拟合.对比可知,质子的结果与单电离的原子数据几乎相同,可以看作是原子数据.高能C6+离子的数据均大于原子数据.除能量为154 MeV/u时的结果略大于其他能量时的结果外,随着入射能量的增加,实验值没有明显的规律性变化,在误差范围内基本不变.例如,入射能为154 MeV/u 时,Lι,Lα1,2,Lβ1,3,4,Lβ2,15,Lγ1和 Lγ2,3X 射线能量的蓝移量分别为121,80,77,86,78 和147 eV;而能量为205,293,343,424 MeV/u 时,相应分支X 射线的平均偏移量分别为110,47,39,45,59和104 eV.这表明,伴随着L 壳层的电离,高能C6+离子碰撞也引起了W 原子M,N 等外壳层电子的多电离.该多电离的电离度在本实验能区范围内随入射离子能量的增加是不变的.这也可以由下一小节中分支X 射线相对强度比的实验结果来证实.

表1 不同能量C6+离子轰击产生W 的L 壳层分支X 射线能量,以及300 keV 质子激发数据和单电离的原子数据[48,49]Table 1.W L-subshell X-ray energies induced by high energy C6+ ions and 300 keV H+,and the atomic data [48,49].

根据独立粒子近似模型,若不考虑电子的关联效应和无辐射跃迁的级联激发结果,多电离可以当作是多个轨道电子同时的独立单电离过程来处理[3,39,40,55].考虑到同一壳层中每个电子电离几率相同,多电离的几率可以表示为单电离乘积的形式,多电离度与单电离截面是成正比的关系[40,55].高能重离子-原子的碰撞可以近似看成是简单的两体碰撞过程,其中内壳层电子的电离主要是由入射离子与原子中壳层电子之间的库仑相互作用所决定,单电离的截面可用BEA 模型来估算[19].

根据BEA 模型的估算,本实验中W 的M 和N 壳层的电离截面分别为105b 和106b 量级,分别比L 壳层的电离截面大2 和3 个数量级,且随着入射能量的增加而减小.由此可知,随着入射离子能量的增加,外壳层的多电离度应该会降低.但是,实际的实验结果并没有观察到明显变化.虽然单电离的截面随着入射能的增加而减小,但是,只在同一数量级内变化,减小幅度小于60%.例如,C6+离子能量从154 MeV/u 增加到424 MeV/u,激发M 壳层的电离截面的减小幅度为60%.能量从154 MeV/u依次增加到205,293,343 和424 MeV/u,相应截面的减小幅度分别为35%,15%,12%和17%.因此,在实验上,单电离截面的这种缓慢变化不会引起多电离度的显著变化,这与表1 给出的实验结果是一致的.但是,有一点值得注意,正如3.4 节给出的结果,入射能量从154 MeV/u 增加到205 MeV/u时,激发截面的减小率要大于能量从205 MeV/u增加到424 MeV/u 时的截面减小率.当入射能量为154 MeV/u 时,单电离的截面最大,此时外壳层的多电离度也应为最大,引起分支X 射线能量的蓝移量也最大,如表1 所列.

3.3 多电离引起分支X 射线相对强度比的增大

除了X 射线能量的蓝移,多电离也可引起X射线荧光产额、Auger 跃迁几率等原子参数的变化.当外壳层处于多空穴状态时,由于外壳层部分电子的空缺,内壳层空穴退激的非辐射跃迁过程,如Auger 跃迁、Coster-Kronig(CK)跃迁等,就会受到抑制.相应地,辐射跃迁的概率就会增大,引起相应X 射线的辐射增强.这种变化与单电离的X 射线荧光产额有关,最终的结果是导致分支X 射线相对强度比的变化.图3—图5 给出了L 壳层分支X 射线Lβ,Lι 与Lα 相对强度比随C6+离子入射能量的变化.可以明显看出,实验数据大于单电离原子的理论计算结果,且在实验误差范围内随入射能的增加没有明显变化.该结果进一步说明了数百MeV/u 高能区C6+离子碰撞引起了W 的M,N 等外壳层的多电离,且该多电离度在本实验能区范围内不随能量的改变而改变.下面,将从多电离引起原子参数的变化方面对实验结果进行分析.

图3 不同能量C6+激发W 的Lβ1,3,4 与Lα1,2 X 射线相对强度比Fig.3.Relative intensity ratios of W Lβ1,3,4 to Lα1,2 X-ray induced by C6+ ions with various incident energy.

图4 不同能量C6+激发W 的Lβ2,15 与Lα1,2 X 射线相对强度比Fig.4.Relative intensity ratios of W Lβ2,15 and Lα1,2 Xray induced by C6+ ions with various incident energy.

图5 不同能量C6+激发W 的Lι 与Lα1,2 X 射线相对强度比Fig.5.Relative intensity ratios of W Lι and Lα1,2 X-ray induced by C6+ ions with various incident energy.

Lβ1,3,4X 射线可以分为退激到L2,L1支壳层的两组谱线,Lβ1和Lβ3,4X 射线,分别对应辐射跃迁M4—L2与M3,2—L1.Lβ1和Lα1,2主要是Μ4,5电子填充L2和L3壳层空穴时的辐射跃迁结果.对于W,相应的荧光产额ωLβ1和ωLα1,2分别为0.07 和0.11.L2,L3空穴Auger 退激的概率a2和a3分别为0.597 和0.745,在同一数量级内[56,57].当M,N 等外壳层发生多电离时,a2和a3将会以相同的幅度减小,这引起ωLβ1和ωLα1,2的增加也是同幅度的.该效应不会引起实验上Lβ1,3,4与Lα1,2相对强度比的显著变化.

但是,除了X 射线发射和Auger 跃迁,L2空穴的退激比L3多了一个无辐射跃迁过程,即L2—L3X 的CK 跃迁.由于多电离导致外壳层电子的空缺,这里的 CK 跃迁减弱,使得荧光产额ωLβ1增大,实验上Lβ1X 射线的辐射增强.此外,Lβ3,4X 射线所对应L1空穴的退激主要存在三个通道,X 射线辐射、Auger 跃迁和CK 跃迁.当外壳层被多电离时,无辐射的跃迁将减弱,相应辐射跃迁的荧光产额ωLβ3,4增大,结果使得实验上Lβ3,4X 射线辐射相对增强.综合以上因素,高能C6+离子产生W 的外壳层多电离引起了Lβ1,3,4与Lα1,2X 射线的相对强度比的增大.随着入射能的增大,这里的多电离度不变,Lβ1,3,4与Lα1,2的相对强度比也基本不变,如图3 所示.

Lβ2,15和Lα1,2X 射线分别是N4,5和M4,5壳层电子填充相同下能级L3空穴时的辐射跃迁.当M,N 等外壳层由于多电离而处于多空穴时,填充L3空穴的Auger 跃迁将减弱,相应的辐射跃迁增强.W 的Auger 产额a3比L3壳层上X 射线的荧光产额ω3大1—2 个量级[56,57].当a3减小时,ω3将明显增大,引起相应X 射线发射显著增强.Lα1,2X 射线的单电离荧光产额ωLα1,2比Lβ2,15荧光产额ωLβ2,15大5 倍[56,57],因此,ωLβ2,15的变化对多电离的响应更为敏感,由多电离引起ωLβ2,15的增加幅度大于ωLα1,2增加幅度,这使得实验上Lβ2,15X 射线发射相对于Lα1,2X 射线辐射出现增强.如图4 所示,Lβ2,15与Lα1,2的相对强度比高于单电离的理论结果.由于这里W 外壳层的多电离度不随C6+离子的能量而改变,Lβ2,15与Lα1,2的相对强度比的实验值随入射离子能量的增加也基本不变.

同样地,Lι 和Lα1,2X 射线分别来自于不同Μ 支壳层电子向L3空穴的辐射退激.这两条X 射线荧光产额的增大主要受到俄歇产额a3变化的影响.Lι X 射线的荧光产额ωLι远小于ωLα1,2,仅为其4%[56,57].在多电离的影响下,相比于ωLα1,2,ωLι具有更大的增幅.因此,实验上观测到Lι 辐射强度增加大于Lα1,2.如图5 所示,Lι 与Lα1,2X 射线相对强度比出现了增大现象.

3.4 C6+离子激发W 的L X 射线发射截面

实验中,C6+离子在W 靶中经过W 的L X 射线自吸收衰减长度范围内的能量损失最大为0.081 MeV/u,这为初始入射能量的0.05%,可以忽略不计.因此,所观察到的来自于不同原子层的X 射线,可以认为是由具有相同能量的C6+离子轰击产生的.根据已知的薄靶截面公式[37,58],并考虑靶的自吸收和靶与探测器之间空气的吸收,本实验测量X 射线的产生截面可由下面厚靶公式得到:

其中µ是特征X 射线的自吸收系数;NX是X 射线计数;ρ是靶原子数体密度;Np是炮弹离子个数;εd是SDD 的探测效率;ft是X 射线穿过靶与探测器之间空气时的透过率;Ω是SDD 的探测立体角;L是靶材厚度.实验误差主要来自于靶自吸收与空气的吸收误差10%,X 射线的计数统计误差最大5%,入射离子计数统计误差10%,以及探测器的效率误差5%,探测立体角误差6%,经误差传递处理后,总截面的最大误差为17%.

表2 列出了不同能量C6+离子轰击W 靶激发其L 壳层各分支以及总的L X 射线的发射截面,并且由图6 给出了其随入射能的变化关系.分析发现,随着高能C6+离子能量的增加,W 的L 壳层X射线的发射截面是逐渐减小的.但是,在本实验能区范围内,减小幅度不超过50%,仅在同一数量级内变化;并且,能量从154 MeV/u 增大到205 MeV/u时的截面减小率大于205—424 MeV/u 能量范围内的下降率.例如,对于Lι 和LγX 射线,其发射截面为102b 量级,两者呈现出相似的减小趋势;在总的能量范围内的截面减小量约为50%;能量从154 MeV/u 增大到205 MeV/u 时,截面减小了30%;而能量从205 MeV/u 增大到424 MeV/u时,仅减小了20%.对于Lα X 射线,发射截面为103b量级;随入射能的增加,发射截面的相应减小幅度分别为37%,16%和21%.对于Lβ,相应的数据为103b;40%,23%和 17%.对于总的L X 射线,则为103b;40%,20%和 20%.

图6 C6+离子产生W 的L X 射线发射截面实验值,以及不同的理论计算值Fig.6.L X-ray production cross section of W produced by high energy C6+ ions,and compared with various theoretical calculations.

表2 高能C6+离子激发W 的L X 射线发射截面Table 2.Experimental results of W L-shell X-ray production cross section induced by high energy C6+ ions.

理论上L 分支X 射线的发射截面可由Li(i=1,2,3)支壳层的电离截面计算得到,相应的转换公式为[59,60]

其中σLi是Li支壳层电子的电离截面;fij是Lj支壳层电子通过CK 跃迁填充到Li支壳层空穴的CK 跃迁概率;ωi是Li支壳层X 射线的荧光产额;Fix是Li支壳层上第x条X 射线的辐射概率占总的Li支壳层上X 射线辐射概率的比例.

由3.2 和3.3 节的讨论可知,高能C6+离子轰击引起了W 原子外壳层的多电离,改变了相应X射线的荧光产额和无辐射跃迁概率.根据Lapicki等[61,62]的研究,我们对多电离下的X 射线荧光产额和CK 跃迁概率进行了修正计算,并用其来计算相应X 射线的发射截面.在理论计算中,单电离的荧光产额ωi和CK 跃迁概率fij取自Campbell[56,57]的数据;辐射宽度Fix取自Scofield[63,64]的数据.

图6 展示了C6+离子激发W 的L X 射线发射截面的BEA 和PWBA,ECPSSR 理论值.分析发现,不同的理论值在同一数量级内,且随着入射能的增加而减小.BEA 估算小于PWBA 和ECPSSR的估算.PWBA 和ECPSSR 的计算结果在本实验能区内几乎相同,最大的差别不超过7%.ECPSSR是以PWBA 为基础的改进模型,相应的修正在低能碰撞区比较显著且非常重要[22],然而,在本实验的高能区域,修正作用非常微弱,可以忽略.

实验和理论之间的对比可由图6 给出.总体而言,尽管有一些小的差异,BEA 计算结果与实验数据符合较好.对于Lι X 射线,PWBA 和ECPSSR估算与实验结果更为符合;BEA 计算略低于实验值.这可能主要是由于实验上Lι X 射线的荧光产额出现了较大幅度的增加,而理论计算时低估了该项增加所产生的.由3.2 节和图5 分析可知,高能C 离子碰撞引起了W 原子的多电离,这导致了Lι X 射线荧光产额的大幅度增加.虽然发射截面理论计算考虑了多电离对原子参数的影响,但我们认为目前的多电离荧光产额理论修正仍然低于实验上荧光产额的增加,所以出现了BEA 理论对Lι X 射线发射截面的估算与实验结果存在相对较大的偏差.

如图6 所示 整体上BEA 的估算不仅在数值上与实验结果一致,而且在随能量变化趋势上的预测也与实验相符.例如,能量从154 MeV/u 增大到205 MeV/u 时的BEA 理论截面的减小率大于从205 到424 MeV/u 能量增加时的下降率.对比结果表明,数百MeV/u 的高能重离子碰撞激发靶原子的电离可以用BEA 模型来估算,但是,在计算X 射线发射截面时,需要考虑多电离对荧光产额等原子参数的影响.

4 结论

实验测量了能量为154—424 MeV/u 的C6+离子轰击W 产生的L 壳层X 射线,分析了分支X 射线的能量移动以及相对强度比随入射能的变化;利用修正的厚靶公式计算了L 壳层X 射线的产生截面,并与PWBA,ECPSSR 和BEA 理论计算进行了比较.结果表明,当数百MeV/u 高能区C6+离子以高于靶原子中被电离电子轨道速度的速度入射时,主要通过库仑相互作用的方式激发W 靶原子的电离.内壳层电离可以看成是炮弹离子和被电离壳层电子之间的两体碰撞过程.随着L 壳层的电离,M,N 等外壳层也被多电离,该多电离度在实验能区内不随能量变化而改变,这导致了观测X 射线的能量蓝移,Lι,Lβ 与Lα X 射线的相对强度比的增大.L 壳层X 射线的发射截面可由使用多电离修正原子参数的BEA 模型来估算.感谢兰州重离子加速器国家实验室加速器技术中心加速器总体室以及医学物理室工作人员对实验的技术支持和帮助.