兰州第四纪黄土/古土壤序列物源演变：来自于碳酸盐矿物的证据*

蔡青松 杨光亮 范育新，2 颜雪域 高敏敏 张青松 王荣华，2 郭雪莲，2

1兰州大学地质科学与矿产资源学院，甘肃兰州 730000 2甘肃省西部矿产资源重点实验室，甘肃兰州 730000

1 概述

第四纪黄土是记录青藏高原隆升和西北内陆干旱化历史的良好载体(Anetal.，2001；Guoetal.，2002；Dingetal.，2005)，其物质来源研究关系到对青藏高原隆升及西北内陆干旱化历史及机制的理解(Zhangetal.，2018)。前人基于黄土高原和位于上风向的戈壁沙漠区沉积物的粒度、Sr-Nd同位素、碳酸盐矿物含量、石英的电子自旋共振信号强度(ESR)和结晶度(CI)指数等的对比研究以及遥感和现代风场观测结果，认为柴达木盆地和塔里木盆地及阿拉善干旱区是黄土高原的直接源区(刘东生，1985；Liuetal.，1993，1994；延昊等，2002；孙继敏，2004；Yokooetal.，2004；Shao and Dong，2006；Chenetal.，2007，2017；张小曳，2007；Isozakietal.，2008；Sunetal.，2008；Mengetal.，2019)。近年来，基于黄土高原和位于上风向的戈壁沙漠区及其邻近山脉的锆石U-Pb年龄谱以及Sr-Nd同位素特征的大量研究结果，进一步将黄土高原的原始物源区归结为青藏高原北部造山带和中亚造山带地区(Chen and Li，2011，2013；Pullenetal.，2011；Xiaoetal.，2012；Che and Li，2013；李高军等，2013；Stevensetal.，2013；Birdetal.，2015，2020；Nieetal.，2015；Zhangetal.，2015,2016a)。阿拉善干旱区(包括腾格里沙漠、巴丹吉林沙漠等)、柴达木盆地和塔里木盆地风成沉积物的Sr-Nd同位素和碎屑锆石U-Pb年龄谱的对比研究也支持其原始碎屑物来源于中亚造山带和青藏高原东北缘造山带(如昆仑山、祁连山、阿尔金山、帕米尔等)的认识(Lietal.，2011；Chen and Li，2013；Rittneretal.，2016；Zhangetal.，2016a；Duetal.，2018；Fanetal.，2019，2021)。只是阿拉善干旱区的碎屑物在第四纪以中亚造山带的贡献为主导(Fanetal.，2019，2021)，而柴达木盆地沙漠区和塔里木盆地沙漠区则以青藏高原东北部造山带贡献为主(Rittneretal.，2016；Duetal.，2018)。

位于六盘山以西的兰州地区是东部季风区、西部干旱-半干旱区和青藏高寒区三大自然区的过渡地带(Lietal.，1988)，发育了全球最厚的黄土/古土壤序列(曹继秀等，1988；Zhangetal.，2016b)。前人对兰州地区厚层黄土的物源存在2种截然不同的观点。其中，黄土中石英砂表面形态、重矿物组合、Sr-Nd同位素、稀土元素(REE)分布模式的研究结果支持中国西部内陆戈壁沙漠区是兰州黄土的主要物源(陈发虎等，1990；方小敏，1994；陈国英等，1997；Yokooetal.，2004)。然而，大气降尘、沙丘表面沉积物、山前冲积扇顶部沉积物及晚第四纪黄土/古土壤沉积物的粒度大小、细粒组分含量对比结果却支持沿河西走廊分布于祁连山北麓的冲积扇是兰州地区黄土/古土壤的主要源区，而位于上风向的阿拉善干旱区沙漠不是黄土高原的直接物源(Derbyshireetal.，1998)。可见，兰州地区黄土/古土壤序列的直接物源尚存在较大争议。

近年来，基于傅里叶红外光谱(FT-IR)对矿物成分分析结果揭示不同沙漠区沉积物中碳酸盐矿物含量存在较显著的差别，表现为塔克拉玛干沙漠和柴达木盆地沙漠区沉积物中的白云石含量和碳酸盐矿物总含量高，而阿拉善干旱区及鄂尔多斯沙漠沉积物中白云石含量和碳酸盐矿物总含量低的特点(Mengetal.，2015，2019)。可见，碳酸盐矿物含量可能成为辨识黄土不同直接源区的重要指标之一。由于兰州地区第四纪以来气候干旱，化学风化作用较弱(张虎才等，1991；Jeongetal.，2008，2011)。古土壤在发育过程中Ca元素尚未淋滤完全(张虎才等，1991)，处于CaSO4的淋溶和淀积阶段并未达到CaCO3的淋溶和淀积阶段(陈怀录和陈发虎，1991)。因此，兰州黄土/古土壤中的白云石含量和碳酸盐矿物总含量可以作为反映源区沉积物特征(Lietal.，2007；Chen and Li.，2011；Mengetal.，2019)的标志之一。

本研究以兰州九州台和墩洼山黄土剖面为研究对象，在分析1.4 Ma以来黄土/古土壤序列中矿物种类和含量的基础上，提取不同时代黄土/古土壤沉积物中的白云石含量和碳酸盐矿物总含量的信息，通过与其上风向的潜在源区进行对比，以辨识黄土高原西部地区不同时段黄土的直接源区；结合前人对潜在源区的研究，进一步分析黄土的原始源区，揭示黄土高原西部地区沉积记录中蕴藏的气候变化及高原隆升历史的信息。

2 研究区概况及剖面特征

2.1 研究区概况

从区域构造上来讲，兰州盆地位于祁连山褶皱系东段(Zhangetal.，2016b)(图1)，受晚新生代青藏高原隆升的影响，盆地新生代红层已发生变形，在其上发育一套较厚的五泉山砾岩，顶部披覆第四纪黄土堆积(Lietal.，1996，2014；张焱等，2010)。从自然地理角度上讲，兰州地区位于黄土高原、西北内陆干旱区和青藏高原三大自然地理单元的过渡带(图1)，是亚洲夏季风、西风和青藏高原季风的交汇区，对气候变化敏感(曹继秀等，1988；Lietal.，1988，2014；Zhangetal.，2016b)，年均气温大约10 ℃，年均降水约310 mm(Zhangetal.，2016b；Guoetal.，2019)。

2.2 研究剖面特征

a—亚洲大气环流模式示意图(据Fang et al.，2020)；图中红色间断线代表三大物源区分界线，绿色间断线代表现代东亚夏季风影响区的西部边界线(据Fan et al.，2019)。b—研究区自然地理概况及剖面位置(据Fan et al.，2021)图1 亚洲大气环流模式示意图及兰州黄土/古土壤剖面位置Fig.1 Schematic atmospheric circulation pattern of Asia and location of loess/paleosol section in Lanzhou

a—兰州九州台黄土/古土壤剖面；b—兰州墩洼山黄土/古土壤剖面图2 兰州黄土/古土壤剖面照片Fig.2 Photo of loess/paleosol sections in Lanzhou

早期研究发现，兰州黄土中普遍发育石膏小颗粒(陈怀录和陈发虎，1991；陈发虎和张维信，1993)。在野外观察发现，黄土和古土壤层中普遍发育星点状盐类矿物；除此之外，S20至S10层位的黄土和古土壤中有盐类矿物呈脉状垂直产出，厚度为1～4 mm，最厚者可达2 cm。盐类矿物或呈现较大的粒状晶体或呈纤维状产出(图3-e，3-f)，盐脉延伸几厘米至十多米(图3-a，3-b)。在S10以上的层位中未见盐类矿物呈脉状产出，仅在S8、L8、S6、L6、S5、L4、L3层见盐类矿物的薄层或淀积体(图3-c，3-d)。

a—S17古土壤层中近垂直的脉状充填物；b—脉状充填物贯穿L19黄土层和S18古土壤；c—S5古土壤层中发育良好的盐类淀积层；d—L8黄土层中的盐类结块；e—手工挑选出来的S21古土壤层中的脉状充填物；f—S21古土壤层中脉状充填物在SEM下拍摄的照片图3 兰州黄土/古土壤剖面盐类矿物特征Fig.3 Salt mineral characteristics of loess/paleosol sections in Lanzhou

表1 兰州黄土/古土壤样品主要矿物类型及含量Table 1 Main mineral types and contents of loess/paleosol samples in Lanzhou

3 研究材料与方法

3.1 样品采集

本研究以兰州地区九州台、墩洼山剖面为研究对象，避开脉状充填物和淀积层发育的位置自下而上(L20-S0)在每一层古土壤层和黄土层中都采集1个样品，共采集了40个样品，用于分析黄土/古土壤全岩样品碳酸盐矿物含量。此外，为了分析脉状充填物和淀积层的盐类矿物种类及含量，分别在L20、L19、L18、S17、L16、S15、L14、L13、L12、S10层中采集脉状充填物样品，在S8、L8、S6、L6、S5、L4、L3采集了淀积层样品。参照前人已建立的年代框架(Chenetal.，1991)，对采集到的样品进行了年代换算(表 1)。

Meng 等(2019)报道了潜在源区(塔克拉玛干沙漠、柴达木盆地沙漠区、阿拉善干旱区)表层沉积物中小于63 μm粒级组分的白云石含量和碳酸盐矿物总含量。本研究将兰州黄土/古土壤剖面中的白云石含量和碳酸盐矿物总含量(表 1)与其进行对比。

3.2 研究方法

本研究基于X射线衍射(XRD)技术对黄土/古土壤全岩和石膏脉中主要矿物种类及其含量进行分析，同时结合扫描电子显微镜(SEM)对黄土/古土壤中白色脉状充填物进行显微结构分析。实验在兰州大学甘肃省西部矿产资源重点实验室完成，XRD实验分析仪器型号为Ultima Ⅳ，实验条件为：Cu靶(λ=1.5406Å)，管电压40 kV，管电流40 mA，扫描范围2°～80°，扫描步长0.02°。本研究使用MDI Jade 6软件对数据进行分析，通过强度参比法(RIR值法)进行物相的相对百分含量计算。前人研究显示，RIR值法只能对矿物进行半定量分析，采用该方法获得的石英、长石的定量结果相对误差一般小于3%，方解石定量结果相对误差大都小于5%(林伟伟和宋友桂，2017)。本研究测试加入萤石标样后估计实验误差为±1%。

本研究将兰州黄土/古土壤剖面中的白云石含量和碳酸盐矿物总含量(表 1)与潜在源区白云石含量和碳酸盐矿物总含量进行对比，以辨识黄土高原西部地区不同时段黄土/古土壤的直接源区。另外，为了进一步探讨潜在源区对兰州黄土/古土壤沉积序列的贡献率，本研究依据以下二元混合模型(Cai，1994)分别计算了潜在源区对兰州黄土白云石含量和碳酸盐矿物总含量的相对贡献率，计算公式如下：

4 结果

盐类淀积层和脉状充填物XRD分析结果显示：兰州黄土脉状充填物中的主要盐类矿物为石膏(图4-b)，而淀积层中的盐类矿物主要有石盐、石膏和碳酸盐矿物(图4-c，4-d)。相比于黄土/古土壤淋溶层，淀积层中的石盐和石膏含量发生了显著的增加，而碳酸盐矿物含量没有发生明显的变化，说明兰州黄土仅处于CaSO4的淋溶淀积阶段，还未达到CaCO3的淋溶淀积阶段，兰州黄土的堆积埋藏作用对碳酸盐矿物含量的影响极其微弱。

a—S13古土壤层的X射线衍射图谱；b—L18黄土层石膏脉的X射线衍射图谱；c—S6古土壤底部淀积层的X射线衍射图谱；d—L3黄土底部淀积层的X射线衍射图谱图4 兰州黄土/古土壤及石膏脉的X射线衍射图谱Fig.4 X-ray diffraction patterns of loess/paleosol sequence and gypsum veins in Lanzhou

图5 兰州黄土/古土壤主要矿物含量变化曲线Fig.5 Variation curves of main mineral contents of loess/paleosol in Lanzhou

全岩样品XRD(图4-a为代表性样品的XRD谱图)的分析结果显示(表 1)，1.4 Ma以来兰州黄土/古土壤剖面中的主要矿物有石英、斜长石、钾长石、云母、绿泥石和碳酸盐矿物。其中石英含量为28.0%～54.3%，斜长石含量为12.0%～24.5%，钾长石含量为0.0%～12.9%，云母含量为6.0%～20.3%，绿泥石含量为4.5%～15.7%；此外还有方解石(4.9%～11.5%)、白云石(0.0%～7.7%)及少量的石盐、石膏、角闪石等。兰州黄土/古土壤序列中矿物含量(图5)显示，1.4～1.1 Ma和0.9～0.3 Ma时段白云石含量和碳酸盐矿物总含量较高，且在1.15 Ma和0.8 Ma前后白云石含量和碳酸盐矿物总含量出现明显的高值，而1.1～0.9 Ma和0.3 Ma以来白云石含量和碳酸盐矿物总含量明显较低；石英含量在0.9 Ma之前较高，自0.9 Ma以来石英含量呈下降趋势；1.1～0.9 Ma时段长石含量较低、云母含量高，自0.9～0.8 Ma以来长石含量明显升高而云母含量明显降低。

5 讨论

5.1 柴达木盆地沙漠区和阿拉善干旱区可能是兰州黄土的主要直接源区

塔克拉玛干沙漠、柴达木盆地沙漠区、阿拉善干旱区近地表样品的平均白云石含量和碳酸盐矿物总含量数据引自Meng等(2019)图6 兰州剖面各个时段黄土/古土壤(红圈)与潜在源区表层沉积物中小于63 μm组分(正方形)的平均碳酸盐矿物总含量和白云石含量的对比Fig.6 Comparison of the contents of total carbonate and dolomite between bulk samples of loess/paleosol with different ages in the Lanzhou section(red circle)and those of fraction(squares)from the surface of sediments of the potential source areas.

研究表明，黄土中普遍存在大量的碳酸盐矿物，主要为方解石和白云石(曾蒙秀和宋友桂，2013；Mengetal.，2015，2019)，且它们主要来自于物源区(初始碎屑碳酸盐)或是由含CaO的其他矿物在沉积过程中重新淋溶沉淀形成(次生碳酸盐矿物)(Chen and Li，2011；Mengetal.，2019)。然而，只有黄土中的初始碎屑碳酸盐矿物才可以用于物源示踪(Mengetal.，2015，2019)。前人的研究显示，次生碳酸盐矿物是由含钙矿物溶解后的钙离子再沉淀而成，即使钙从硅酸盐中溶解形成次生碳酸盐矿物，其含量也仅为1.8%，对碳酸盐矿物总含量的贡献是微不足道的(Mengetal.，2019)。另外，白云石在风化成壤过程中难以形成(Lietal.，2007；Chen and Li，2011；曾蒙秀和宋友桂，2013)，从而被认为是源自物源区的一种典型的碎屑矿物(杨杰东等，2007)。相关研究通过热力学计算和土壤溶液Mg/Ca测量也证实黄土中的白云石源自原始源区而非在成壤过程中次生形成(Chen and Li，2011)。

兰州地区处于半干旱—干旱气候过渡地带，其古土壤发育处于CaSO4的淋溶淀积阶段而并未达到CaCO3的淋溶淀积阶段(陈怀录和陈发虎，1991)，这一观点得到了本研究野外剖面中发育大量石膏和石盐类淀积层(图3)而未见CaCO3淀积层证据的支持。同时，兰州黄土中较低的成土性纳米纤维方解石丰度也进一步证实了兰州黄土矿物化学风化淋溶作用弱，方解石在黄土中溶蚀和迁移距离极其有限(Jeongetal.，2008，2011)。因此，兰州黄土中的平均碳酸盐矿物总含量和白云石含量可以代表其在粉尘中的初始值(Lietal.，2007；Mengetal.，2015，2019)。

a—塔克拉玛干沙漠对兰州黄土/古土壤中白云石的贡献率；b—塔克拉玛干沙漠对兰州黄土/古土壤中碳酸盐矿物的贡献率；c—柴达木盆地沙漠区对兰州黄土/古土壤中白云石的贡献率；d—柴达木盆地沙漠区对兰州黄土/古土壤中碳酸盐矿物的贡献率；e—兰州黄土/古土壤中长石/石英比值变化；f—全球、青藏高原北缘及其邻区气候事件(据Lisiecki and Raymo，2005；王勇，2006；Clark et al.，2006)；g—青藏高原北缘及其邻区构造事件(据王勇，2006；Li et al.，2014；Wang et al.，2015)图7 基于二元混合模型计算的潜在源区对兰州黄土/古土壤白云石和碳酸盐矿物的贡献率及兰州黄土/古土壤中长石与石英比值变化Fig.7 Relative contributions of potential source area to the contents of dolomite and total carbonate mineral of loess/paleosol in Lanzhou based on two-end-member mixing model and variations of feldspar/quartz ratios

兰州黄土/古土壤小于63 μm的粒度组分含量占90%以上(陈发虎和张维信，1993)，黄土/古土壤序列中的碎屑物质主要来源于沙漠中的细粒组分(Pye，1987，1995；Crouvietal.，2008，2010；Enzeletal.，2010；Roskinetal.，2013；Amitetal.，2014；Swetetal.，2019，2020；Adams and Soreghan，2020)。在假设潜在源区表层沉积物样品中碳酸盐矿物总含量和白云石含量能代表这些源区在地质历史时期样品特征的前提下，本研究将兰州黄土全岩样品的白云石含量、碳酸盐矿物总含量和潜在源区表层沉积物63 μm以下粒级组分的白云石含量、碳酸盐矿物总含量进行比较，以便确定兰州黄土的物源区。结果显示(图6)，除0.01 Ma、0.80 Ma、1.0 Ma、1.15 Ma时段的样品之外，兰州黄土/古土壤剖面其他样品中白云石含量、碳酸盐矿物总含量都主要介于阿拉善干旱区和柴达木盆地沙漠区或者塔克拉玛干沙漠之间，支持这些沙漠是黄土高原西部地区重要物源区的认识。其中，0.01 Ma、0.14 Ma、0.24 Ma、0.28 Ma、0.43 Ma、0.75 Ma、0.90 Ma、0.93 Ma、0.95 Ma、0.97 Ma、1.0 Ma、1.02 Ma、1.09 Ma、1.20 Ma、1.24 Ma、1.27 Ma、1.32 Ma时段兰州黄土/古土壤的白云石含量和碳酸盐矿物总含量与阿拉善干旱区接近；0.41 Ma、0.53 Ma、0.80 Ma、0.98 Ma、1.15 Ma、1.19 Ma、1.23 Ma、1.30 Ma、1.33 Ma时段兰州黄土/古土壤的白云石含量和碳酸盐矿物总含量与柴达木盆地沙漠区更接近；而塔克拉玛干沙漠表层沉积物中碳酸盐矿物总含量明显远远高于兰州黄土/古土壤中1.4 Ma以来的碳酸盐矿物总含量，显示塔克拉玛干沙漠在任何时段都不可能是兰州黄土/古土壤中碳酸盐矿物的主要源区。假设兰州黄土/古土壤沉积物源区为单一来源，1.4 Ma以来兰州黄土白云石含量和碳酸盐矿物总含量范围单独的由任何一个潜在源区都不能完全满足。因此，兰州黄土/古土壤的源区不是单一来源，是多个物源混合的结果。兰州黄土/古土壤中0.01 Ma、0.14 Ma、0.24 Ma、0.28 Ma、0.43 Ma、0.75 Ma、0.90 Ma、0.93 Ma、0.95 Ma、0.97 Ma、1.0 Ma、1.02 Ma、1.09 Ma、1.20 Ma、1.24 Ma、1.27 Ma、1.32 Ma等时段沉积物中白云石含量和碳酸盐矿物总含量明显较低，在这些时段只有阿拉善干旱区可能为兰州黄土提供相对较低的白云石含量和碳酸盐矿物总含量的信号(图6)，支持阿拉善干旱区是兰州黄土的一个重要直接源区。同时，Sr-Nd同位素、微量元素、石英的电子自旋共振信号强度和结晶度指数结果也显示阿拉善干旱区是黄土高原的重要直接物源区(Sun，2002；Chenetal.，2007；Sunetal.，2008)。

阿拉善干旱区是唯一能为兰州黄土提供低碳酸盐矿物含量碎屑物质的潜在源区，而塔克拉玛干沙漠和柴达木盆地沙漠区都能为兰州黄土提供较高白云石含量和碳酸盐矿物总含量的物质。为了限定两者对兰州黄土中较高白云石含量和碳酸盐矿物总含量的相对贡献率，基于二元混合模型将阿拉善干旱区白云石含量、碳酸盐矿物总含量分别与柴达木盆地沙漠区和塔克拉玛干沙漠的白云石含量、碳酸盐矿物总含量进行端元混合，计算了潜在源区对1.4 Ma以来兰州黄土/古土壤的物源相对贡献率(图7)。结果显示：

1)1.4 Ma以来塔克拉玛干沙漠和阿拉善干旱区相互竞争成为兰州黄土/古土壤中白云石的主导物源，但黄土高原白云石碳同位素与塔克拉玛干沙漠明显不同显示兰州黄土中的白云石不是来自塔克拉玛干沙漠(杨杰东等，2007)。同时，1.4 Ma以来塔克拉玛干沙漠对兰州黄土碳酸盐矿物总含量贡献率小(图7)，并且兰州黄土中没有一个样品碳酸盐矿物总含量在塔克拉玛干沙漠的碳酸盐矿物总含量范围内(图6)。这些证据都显示塔克拉玛干沙漠1.4 Ma以来不太可能是兰州黄土的一个重要源区，该推论也得到了地貌证据和锆石U-Pb年龄谱的支持(孙继敏，2004；Rittneretal.，2016)。塔里木盆地被4000～5000 m的高山围绕，近地表风难以将粉尘从盆地移出。当其被高空的西风带搬运时，主要降落在北太平洋海域，不会给黄土高原带去大量的粉尘(孙继敏，2004)。再者，位于塔里木盆地粉尘输送路径上的腾格里沙漠和柴达木盆地沙漠区锆石U-Pb年龄谱差异较大说明塔克拉玛干沙漠不太可能是黄土高原的直接源区(Rittneretal.，2016)。

2)柴达木盆地沙漠区与兰州黄土/古土壤的碳酸盐矿物含量接近(图6)，特别是在0.41 Ma、0.53 Ma、0.80 Ma、0.98 Ma、1.15 Ma、1.19 Ma、1.23 Ma、1.30 Ma、1.33 Ma等时段，无论是对兰州黄土/古土壤白云石含量贡献率还是碳酸盐矿物总含量贡献率都较高(图7)，并且与黄土高原黄土/古土壤具有相似的白云石碳同位素特征(杨杰东等，2007)。这些证据都显示柴达木盆地沙漠区可能是兰州黄土中较高白云石含量和碳酸盐矿物总含量碎屑物质的重要来源之一，同时也得到了前人大量研究成果的支持：(1)柴达木盆地沙漠区周缘山体具有高Mg、Ca特征，并且含有大量海相碳酸盐岩(谢学锦，2012)，具有风化产生白云石、方解石等碳酸盐矿物的潜力；(2)第四纪以来柴达木盆地钻孔沉积物中一直含有大量白云石、方解石、石盐、石膏等盐类矿物(李明慧等，2010；滕晓华等，2013；王晓晓等，2020；倪艳华等，2021)，能为1.4 Ma以来的兰州黄土/古土壤沉积序列提供丰富的盐类矿物；(3)柴达木盆地沙漠区位于黄土高原的上风向，柴达木盆地过去经历了强烈的风蚀，广泛分布雅丹地貌，可以通过西风搬运为黄土高原提供丰富的碎屑物质(Kappetal.，2011；Pullenetal.，2011；Che and Li，2013；Heermanceetal.，2013；Rohrmannetal.，2013)；(4)柴达木盆地的强风沙堆积和湖相沉积分别与黄土高原的黄土堆积和古土壤发育同期(Heermanceetal.，2009；Kappetal.，2011)，即柴达木盆地冰期风沙活动频发期与黄土高原冰期黄土沉积速率高对应，柴达木盆地间冰期风沙活动弱与间冰期古土壤沉积速率低对应，支持柴达木盆地沙漠区可能是黄土高原的一个重要源区；(5)黄土高原和柴达木盆地具有相似的锆石U-Pb年龄谱、全岩Sr-Nd同位素特征以及白云石碳同位素特征(杨杰东等，2007；Pullenetal.，2011；Xiaoetal.，2012；李高军等，2013)。

3)柴达木盆地沙漠区对兰州黄土/古土壤碳酸盐矿物总含量贡献率明显高于塔克拉玛干沙漠对兰州黄土/古土壤碳酸盐矿物总含量的贡献率，支持柴达木盆地沙漠区是兰州黄土中高白云石含量和碳酸岩矿物总含量碎屑物质的来源。柴达木盆地沙漠区、塔克拉玛干沙漠白云石含量与兰州黄土/古土壤的白云石含量的接近程度大致相同，究其原因，有研究表明中国西部沙漠的MgO、CaO主要受控于碳酸盐矿物，而且碳酸盐矿物含量与剥蚀区地质背景密切相关(赵万苍等，2019)。昆仑山是塔克拉玛干沙漠的主要源区(Ritteretal.，2016)，祁连山和昆仑山是柴达木盆地沙漠区的重要源区(Duetal.，2018；Songetal.，2019；Hongetal.，2020；Sunetal.，2020)。根据地球化学填图(谢学锦，2012)，昆仑山和祁连山MgO含量基本一致，而昆仑山的CaO含量明显高于祁连山。CaO、MgO是白云石的重要组成成分，CaO是方解石的重要组成成分。昆仑山和祁连山相似的MgO含量可能是导致柴达木盆地沙漠区和塔克拉玛干沙漠白云石含量相当的原因。然而，柴达木盆地沙漠区不仅接受了昆仑山高Ca丰度碎屑物质的输入，也接受了祁连山相对较低Ca丰度碎屑物质的输入。祁连山碎屑物质的输入导致柴达木盆地沙漠区的碳酸盐矿物总含量低于塔克拉玛干沙漠，而与兰州黄土/古土壤的碳酸盐矿物总含量接近(图6)。至于柴达木盆地沙漠区和塔克拉玛干沙漠的白云石含量和碳酸盐矿物总含量贡献率在1.15 Ma、0.8 Ma、0.4 Ma等个别时段都突然升高(图5)，可能是对昆仑山在1.15 Ma、0.8 Ma、0.4 Ma发生大幅度隆升导致其对柴达木盆地沙漠区和塔克拉玛干沙漠碎屑物质供给增加的响应。

综上，以上证据支持1.4 Ma以来沙漠是黄土高原重要物源。其中柴达木盆地沙漠区可能是兰州黄土高白云石含量和碳酸盐矿物总含量碎屑物质的重要源区，而阿拉善干旱区是兰州黄土相对较低白云石含量和碳酸盐矿物总含量碎屑物质的主要源区，这与黄土高原和潜在源区沙漠全岩Sr-Nd同位素以及白云石碳同位素对比结果一致(杨杰东等，2007)。

5.2 1.4 Ma以来兰州黄土/古土壤原始源区的演变及其可能机制

本研究白云石含量和碳酸盐矿物总含量支持柴达木盆地沙漠区和阿拉善干旱区是兰州黄土直接源区。沉积岩中碳酸盐的分布与化学风化和邻近地区的基岩、山脉有关(Mengetal.，2019)。阿拉善干旱区、塔克拉玛干沙漠、柴达木盆地沙漠区的气候干旱(Kappetal.，2011；Liuetal.，2014)，化学风化作用对碳酸盐矿物含量的影响有限。即使碳酸盐矿物在沙漠和沙地中部分溶解，它们也会在极端干旱的气候中重新沉淀形成方解石，从而保持碳酸盐矿物总含量不变(Mengetal.，2019)，特别是难以在风化成壤过程中形成的白云石(Lietal.，2007；Chen and Li，2011；曾蒙秀和宋友桂，2013)。因此，潜在源区碳酸盐矿物含量受化学风化的影响微弱，主要与邻近地区的山脉有关。河流沉积物稀土元素(REE)、锆石U-Pb年龄谱及沙丘稀土元素(REE)和Sr-Nd同位素组成显示柴达木盆地沉积物主要来自昆仑山、祁连山(Duetal.，2018；Songetal.，2019；Hongetal.，2020；Sunetal.，2020)。而阿拉善干旱区(巴丹吉林沙漠、腾格里沙漠)和戈壁阿尔泰地区具有相似的锆石U-Pb年龄谱表明中亚造山带是阿拉善干旱区的原始源区(Zhangetal.，2016a；Fanetal.，2019，2021)，该认识得到了中亚造山带和阿拉善干旱区相似的低Ca、Mg丰度特征的支持(谢学锦，2012)。

基于二元混合模型计算的潜在源区对兰州黄土/古土壤白云石含量和碳酸盐矿物总含量贡献率以及兰州黄土/古土壤长石与石英比值都显示兰州黄土/古土壤物源在第四纪以来发生了多次变化(图7)，特别是在近1.2 Ma以来的黄土/古土壤沉积序列中(Isozakietal.，2008；Chen and Li.，2013；Yanetal.，2017；Zhangetal.，2018；杨光亮等，2021)。白云石含量和碳酸盐矿物总含量贡献率显示在1.4～1.1 Ma和0.9～0.3 Ma青藏高原北部造山带(昆仑山、祁连山)和中亚造山带对兰州黄土的物源贡献相当，而在1.1～0.9 Ma和0.3 Ma以来，中亚造山带对兰州黄土的物源贡献明显增加(图7)，该推论也得到了长石与石英比值变化的支持。长石与石英比值是用于评价沉积物轻矿物成熟度的传统指标，有研究显示柴达木盆地沙漠区沉积物矿物成熟度低，长石与石英比值高，而阿拉善干旱区(腾格里沙漠、巴丹吉林沙漠)矿物成熟度高，长石与石英比值低(赵万苍等，2019)。1.1～0.9 Ma、0.3 Ma以来兰州黄土长石与石英比值低，其矿物成熟度高，可能是对远源中亚造山带物质贡献增加的响应。黄土高原其他剖面的研究也显示1.2 Ma以来黄土物源有向中亚造山带转移的趋势，如，灵台黄土Sr-Nd同位素及蓝田黄土锆石U-Pb年龄谱支持1.2 Ma以来黄土高原的物源逐渐向中亚造山带转移(Chen and Li，2013；Zhangetal.，2018)，特别是在1.2～0.9 Ma和末次冰盛期(LGM)(Zhangetal.，2018)；邙山黄土的锆石U-Pb年龄谱(Shangetal.，2018)在S2以后200～350 Ma的峰值升高支持中亚造山带在0.24 Ma以后对黄土高原的物质贡献增加。中更新世气候转型发生于1.2～0.7 Ma(Lisiecki and Raymo，2005；Clarketal.，2006)，特别是1.2～0.9 Ma(孙东怀等，2003)，该阶段气候变冷，东亚冬季风增强(Zachosetal.，2008)。1.1～0.9 Ma中亚造山带对兰州黄土物源贡献增加的时间刚好与中更新世气候转型的时间一致。因此，本研究认为1.1～0.9 Ma中亚造山带碎屑物质对黄土高原供给的增加可能是对中更新世气候转型(1.2～0.7 Ma)(Lisiecki and Raymo，2005；Clarketal.，2006)背景下，冬季风增强，给黄土高原输送了更多来自中亚造山带碎屑物质的响应。0.3 Ma以来，大量证据显示全球包括青藏高原以及邻区干冷气候增强(Jakobssonetal.，2000；Spielhagenetal.，2004；王勇，2006；Wangetal.，2018)，如，0.3 Ma以来北冰洋和西伯利亚北部的冰量增加(Jakobssonetal.，2000；Spielhagenetal.，2004)；中国西北内陆干旱区也均存在相关记录，如该时期青藏高原及其周缘地区发育了大量冰川，被称为倒数第2次冰期，是目前发现的最为广泛且保存完好的冰期(伍永秋等，1999；郑本兴等，2000；苏珍等，2002；吴忠海等，2002，2003；朱大岗等，2002；徐孝彬等，2004；王勇，2006)；腾格里沙漠和巴丹吉林沙漠钻孔粒度也揭示了西伯利亚高压0.3 Ma以来发生了显著增强(Wangetal.，2018)。因此，兰州黄土/古土壤序列0.3 Ma以来中亚造山带对兰州黄土/古土壤物源贡献的增加，可能是对干冷气候背景下，西伯利亚高压增强、冬季风输送了大量来自于中亚造山带的碎屑物质到黄土高原地区的响应。

另外，1.15 Ma、0.8 Ma、0.4 Ma的白云石含量和碳酸盐矿物总含量极大，以及长石与石英比值在1.15 Ma和0.8 Ma以后呈现较大的值，显示昆仑山、祁连山近源源区对兰州黄土物质供给的增加。昆仑山、祁连山对兰州黄土贡献的增加与“昆仑—黄河运动”(简称“昆黄运动”)在1.2～1.1 Ma、0.9～0.8 Ma、0.6 Ma阶段性隆升的时间(王勇，2006；Lietal.，2014)基本一致(图6，图7)，其可能是对昆仑山、祁连山在1.15 Ma、0.8 Ma发生隆升的响应。特别是在0.8 Ma，兰州黄土/古土壤的白云石含量、碳酸盐矿物总含量最高(图6，图7)，并且长石与石英比值明显增大，支持青藏高原北部在0.8 Ma发生了剧烈隆升。前人研究也显示0.8 Ma青藏高原大幅度隆升至3000 m以上，发生了青藏高原第四纪以来最大的冰川作用事件，导致昆仑山、祁连山等地区大范围进入冰冻圈(李吉均，1999；施雅风等，1999)，昆仑山、祁连山通过冰川磨蚀作用产生的大量碎屑物质由西风输送到黄土高原。

6 结论

本研究以位于黄土高原西部1.4 Ma以来的兰州黄土/古土壤沉积序列为研究对象，基于X射线衍射技术分析了黄土/古土壤中的主要矿物组成，侧重于碳酸盐矿物含量，追溯了兰州黄土/古土壤的直接源区。主要获得以下认识：

1)1.4 Ma以来兰州地区黄土/古土壤沉积物序列的主要直接源区为柴达木盆地沙漠区和阿拉善干旱区。

2)基于二元混合模型计算的潜在源区对兰州黄土/古土壤白云石和碳酸盐矿物的相对贡献率以及长石与石英比值一致支持1.4 Ma以来兰州黄土原始物源发生了多次变化。1.4～1.1 Ma和0.9～0.3 Ma青藏高原东北缘造山带(昆仑山、祁连山)和中亚造山带对兰州黄土的贡献相当，而1.1～0.9 Ma和0.3 Ma以来，中亚造山带对兰州黄土的物源贡献增加，这可能分别是对中更新世气候转型和0.3 Ma以来青藏高原及邻近地区干冷气候增强的响应；在1.15 Ma和0.8 Ma前后，兰州黄土/古土壤中高的白云石含量、碳酸盐矿物总含量可能是对“昆黄运动”的响应，进而造成了昆仑山、祁连山对黄土高原物源贡献的增加。0.8 Ma兰州黄土/古土壤中的长石与石英比值快速升高可能是对青藏高原大幅度隆升至3000 m以上的响应，隆升造成昆仑山、祁连山等地区大范围进入冰冻圈，通过冰川磨蚀作用产生的大量碎屑物质被输送到下风向的黄土高原地区。

致谢感谢审稿专家及责任编辑在论文修改过程中给出的宝贵意见和建议。