我国重型柴油货车黑碳排放影响因素分析

王燕军，穆劲松，吉 喆*，苏 盛，李 凯，倪 红，姜 艳，张鹤丰

1. 中国环境科学研究院，国家环境保护机动车污染控制与模拟重点实验室，北京 1000122. 厦门环境保护机动车污染控制技术中心，福建 厦门 361023

移动源颗粒物排放是空气中PM2.5的重要来源[1-3]，其中柴油货车颗粒物排放占比较大[4]，根据《中国移动源环境管理年报(2020年)》，我国柴油货车排放的PM2.5占机动车颗粒物总排放量的90%以上[5]. 黑碳(black carbon，BC)作为柴油车颗粒物的重要组成部分[6-7]，对空气污染和人体健康有很大影响[8-9]. 近年来，国际上针对黑碳排放对气候变化的影响进行了广泛研究[10-17]. 研究[18-19]表明，在人为源温室气体排放中，黑碳的辐射强迫可能仅次于二氧化碳，较之前预想高. 根据政府间气候变化专门委员会(IPCC)的估计，1 kg黑碳的全球变暖潜能比等量二氧化碳在100年范围内强460倍，在20年范围内比等量二氧化碳强1600倍[20-21]. 由于黑碳减排对提升空气质量和减缓气候变化效应有双重作用，国际上对黑碳排放量进行了不同维度的测算[22-27]. 国内外黑碳评估方法有光学法(主要用于黑碳观测)、热学分析法以及二者结合的热光分析法，热光分析法包括热光反射法(TOR)和热光透射法(TOT)两种，其中热光分析法是目前定量测量黑碳含量的主要方法之一[28]. 近年来，随着我国经济的快速发展和社会的进步，我国的经济结构、能源消费模式也在发生不断变化，我国学者对中国的黑碳排放情况也进行了细致研究[29-32]，但多采用国际上通用的黑碳在颗粒物中的占比来估算黑碳排放量[33]，由于机动车排放因子受排放控制水平、行驶工况、车速、负载情况等多种特性的影响，利用统一的黑碳在颗粒物中的占比来估算某类车型的黑碳排放因子将带来较大的不确定度，但这方面研究还相当有限[34-35].

2000年以后随着我国机动车保有量快速增长[36]、移动源排放标准[37]和油品质量持续升级[38]、柴油车污染控制技术不断提升[39]以及《柴油货车污染治理攻坚战行动计划》[40]等政策实施，移动源保有结构快速变化，我国移动源黑碳排放与已有研究相比已有较大变化，文献中采用的黑碳排放测算方法、黑碳排放清单已不能适用目前我国环保精细化管理需求. 因此，该研究利用实验室整车转毂台架方法，对不同排放标准的重型柴油货车排放的黑碳进行采样，利用目前国际上通用的热光反射法[41]测量了黑碳(采用元素碳计量)在颗粒物中占比的变化情况，分析了排放标准升级、运行工况等对我国中重型柴油货车黑碳排放的影响，以期为我国相关领域黑碳排放清单的编制、柴油车颗粒物和黑碳相关污染控制政策的制定提供数据支撑.

1 研究方法

为有效控制试验条件，精确测量柴油车颗粒物、黑碳等污染物排放量，该研究采用基于整车转毂台架和行驶工况模拟的试验方法进行重型柴油车黑碳采样. 黑碳采集所使用的石英膜先在马弗炉中高温(550℃)烧6 h，以去除表面残留VOCs，黑碳通过经处理后的石英滤膜采集后，利用美国沙漠研究所开发的Model 2001A型碳分析仪进行颗粒物中黑碳(以元素碳为代表)的定量分析，测试采用IMPROVE碳分析协议[41]. 测试采样系统和采用的设备参数如图1和表1所示.

表1 底盘测功机排放测量系统Table 1 Chassis dynamometer emission measurement system

图1 试验系统示意Fig.1 Schematic diagram of experiment equipment

试验所采用的柴油货车类型及样本量如表2所示，由于国Ⅰ和国Ⅱ柴油货车所采用的排放控制技术水平相似，该研究将国Ⅰ和国Ⅱ柴油车归做一类进行处理. 其中，国Ⅰ、国Ⅱ柴油货车采用机械供油系统，国Ⅲ中型、重型柴油测试样本中，机械供油和电喷供油系统各占一半，国Ⅳ和国Ⅴ柴油货车均采用电喷供油系统，国Ⅴ柴油货车另带有SCR后处理系统. 测试样本的选择参考了相关汽车统计年鉴，选择了销售占比较大的厂家作为测试重点，通过筛选环保车型库目录以及年鉴销售量统计情况，选择了行驶里程较为近似的主要车型，以保证测试的代表性.

表2 分类柴油货车测试样本量Table 2 Test samples of heavy duty trucks by types and standards 个

测试所采用的柴油车循环工况为重型车典型道路行驶工况(VECC循环工况)[42]及中国重型商用车燃料消耗量测试工况(C-WTVC循环工况)[43](见图2、3)，代表了重型车在实际道路上的行驶特征以及在进行车辆综合油耗测试时使用的驾驶特征. 由表3可见，VECC循环工况比C-WTVC循环工况怠速时间约长1倍，平均车速比C-WTVC循环工况约低40.9%，最大加减速度比C-WTVC循环工况约高1倍，体现了在我国大中型城市汽车保有量持续增长的背景下，机动车在道路上行驶时加减速频繁、平均车速偏低、怠速时间长的实际行驶特征.

表3 VECC循环工况和C-WTVC循环工况特征参数Table 3 Characteristic parameters of VECC driving cycle and C-WTVC driving cycle

图2 VECC循环工况Fig.2 VECC driving cycle

图3 C-WTVC循环工况Fig.3 C-WTVC driving cycle

在分析测试时，通常用元素碳（EC）来代表黑碳[8].黑碳在颗粒物中的占比以及黑碳在总碳(TC，包括元素碳和有机碳OC)中的占比的计算公式如式(1)(2)所示.

式中：KEC/PM为黑碳在颗粒物中的占比；EC为利用DRI 2001A型分析仪测得的元素碳质量，μg；PM为利用微重天平测量得到的颗粒物质量，μg；KEC/TC为黑碳在总碳中的占比；TC为利用DRI 2001A型分析仪测得的元素碳和有机碳的质量总和，μg；OC为利用DRI 2001A型分析仪测得的有机碳(OC)的质量，μg.

2 结果与分析

2.1 排放标准对柴油货车KEC/PM的影响分析

VECC循环工况[42]下，不同排放标准的中、重型柴油货车的KEC/PM值如图4所示. 由图4可见，排放标准的升级对我国柴油车颗粒物中黑碳排放占比有较大影响，从国Ⅰ和Ⅱ排放标准升级到国Ⅲ、国Ⅳ和国Ⅴ排放标准后黑碳在颗粒物中的占比逐步提高，由41%左右(33%～59%)逐步提至72%左右(62%～75%)，KEC/PM值升高约75%. 结果表明，不同排放标准的柴油货车，黑碳在颗粒物中的占比相差较大，采用统一系数利用柴油车颗粒物排放估算黑碳排放可能会带来较大误差. 黑碳在柴油颗粒物中占比逐步增大的重要原因是，随着我国排放标准的逐步加严，柴油货车不断提高了排放控制技术水平(如采用电喷系统取代机械喷射系统)，喷射压力不断提高，缸内燃烧组织不断优化，柴油喷雾燃烧效果得到了改善. 柴油缸内燃烧完全度提高，在降低颗粒物排放总量的情况下，不完全燃烧形成的有机碳逐步降低，黑碳在总碳中的占比(KEC/TC)不断提高(见图5)，从而提高了黑碳在颗粒物中的占比.

图4 不同排放标准柴油货车黑碳在颗粒物中的占比(KEC/PM)Fig.4 KEC/PM of trucks meeting the different emission levels

从中、重型柴油货车的KEC/PM值(见图5)来看，国Ⅰ和国Ⅱ排放标准以及国Ⅲ排放标准的中型柴油货车KEC/PM值低于同排放标准的重型柴油货车，说明国Ⅰ和国Ⅱ排放标准以及国Ⅲ排放标准的中型柴油货车缸内燃烧效果比同排放标准的重型柴油货车差；而国Ⅳ和国Ⅴ排放标准的中型柴油货车KEC/PM值与同排放标准的重型柴油货车基本一致，表明二者的缸内燃烧控制技术已基本接近，缸内颗粒物燃烧效果均较好.

图5 不同排放标准柴油货车黑碳在总碳中的占比(KEC/TC)Fig.5 KEC/TC of trucks meeting the different emission levels

2.2 循环工况对柴油货车KEC/PM的影响

国Ⅱ、国Ⅲ和国Ⅳ排放标准中型、重型车辆在满载状态下，分别运行VECC循环工况和C-WTVC循环工况时黑碳在颗粒物中的占比(KEC/PM)对比如图6所示. 由图6可见，各类型车辆运行在C-WTVC循环工况的KEC/PM值较运行在VECC循环工况下高，增幅在5%～10%之间，表明不同循环工况对KEC/PM有一定影响. 原因可能有以下两方面：一方面，C-WTVC循环工况较VECC循环工况平均车速高，整体燃烧温度较高，缸内燃烧更加充分，颗粒物中有机碳(OC)减少，黑碳比例升高；另一方面，可能是C-WTVC循环工况较VECC循环工况最大加速度低，车辆运行较为平稳，车辆瞬态工况少，燃油喷雾未燃烧的情况也少，故黑碳在颗粒物中的占比升高.

图6 不同循环工况下黑碳在颗粒物中的占比(KEC/PM)Fig.6 KEC/PM of trucks under the different driving cycles

2.3 负荷对柴油货车KEC/PM的影响

图7为在VECC循环工况下国Ⅱ、国Ⅲ和国Ⅳ排放标准重型柴油货车在半载(50%负荷)、满载(100%负荷)状况下黑碳在颗粒物中的占比(KEC/PM). 由图7可见，车辆负载不同，KEC/PM也有一定差别，车辆在满载状态下的KEC/PM值要高于半载状态. 该研究中国Ⅱ重型柴油货车在满载和半载状态下KEC/PM值差别最大，在15%左右，国Ⅲ、Ⅳ重型柴油货车在满载和半载状态下KEC/PM值差别在7%～8%之间. 由于该研究的样本量有限，具体影响还有待进一步研究. 重型柴油货车在满载状态下KEC/PM值高于半载状态的原因可能是，在满载运行状况下柴油货车燃油喷射量加大，发动机缸内燃烧温度较高，使得柴油燃烧充分度提高，减少了有机碳的生成，提高了黑碳在颗粒物中的占比.

图7 不同负载下重型柴油货车黑碳在颗粒物中的占比(KEC/PM)Fig.7 KEC/PM of trucks under the different loads

3 讨论

已有研究中对移动源黑碳排放量的估算多采用固定的黑碳在颗粒物中的占比系数[25-26,32,34]. 笔者研究表明，机动车黑碳在颗粒物中的占比受车辆本身排放控制技术水平、车辆在道路上行驶状况及运行工况的影响，利用固定的系数来估算黑碳排放量会带来较大的不确定度. 如Wang等[44]利用烟羽跟踪测试的方法测量了北京市、重庆市道路上行驶的柴油车黑碳排放因子，相似运行条件下二者相差2～3倍，主要因两地排放标准实施时间不同、车队结构差异较大所致. Kirchstetter等[45]对美国旧金山重型柴油车1999年隧道排放的研究表明，黑碳在颗粒物中的占比约为0.51；Ban-Weiss等[46]利用同样的方法分析了美国旧金山1997年、2006年轻、重型柴油车PM2.5、黑碳、OM (有机物)等的排放因子，结果表明，重型柴油车黑碳在颗粒物中的占比由0.518左右提至0.614左右，显示了排放标准升级对黑碳在颗粒物排放中占比的影响，与笔者研究结论较为一致. 排放标准升级造成黑碳排放占比升高的原因还与采用的控制技术有关.如郑轩[47]研究表明，机械喷油式柴油车黑碳在颗粒物中的占比在0.43左右，电控喷油式柴油车黑碳在颗粒物中的占比在0.56左右. 车辆运行工况对黑碳排放也有重要影响，如Zhang等[48]在低速工况和高速巡航工况下测试得到的机动车黑碳排放因子差别在70%～80%之间. 郑轩[47]研究表明，采用机械喷油方式的柴油车在城市快速路行驶时，黑碳在颗粒物中的占比较在城市道路行驶时高13%±10%，而电喷柴油车的差异更大. Zhang等[48]对机械喷油柴油发动机台架试验的结果显示，负荷从50%提至80%时，黑碳在颗粒物中的占比由0.25提至0.46；Kweon等[49]对一台单缸电控喷油柴油机的试验显示，负荷由50%提至75%时，黑碳在颗粒物中的占比从0.43提至0.75，显示了车辆负载对黑碳在颗粒物中的占比也有重要影响，但已有研究中的增幅[48-49]高于笔者研究结果，其原因还有待进一步分析.

4 结论

a) 我国排放标准升级对中、重型柴油货车黑碳排放情况有重要影响. 从国Ⅰ、国Ⅱ排放标准升级到国Ⅲ、国Ⅳ和国Ⅴ排放标准，黑碳在颗粒物中的占比由41%左右逐步提至72%左右，升高约75%.

b) 行驶工况对中、重型柴油货车黑碳排放状况有一定影响，C-WTVC循环工况下柴油货车的黑碳排放占比较行驶在VECC循环工况下高5%～10%.

c) 中、重型柴油货车在满载状态下较半载状态下排放更多的黑碳，国Ⅱ重型柴油货车在满载和半载状态下KEC/PM相差15%左右，国Ⅲ、国Ⅳ重型柴油货车在满载和半载状态下KEC/PM相差7%～8%.

d) 柴油货车黑碳排放清单编制要综合考虑排放标准、驾驶特征、负荷状况等对黑碳排放的影响，不宜使用固定系数利用颗粒物排放因子外推黑碳排放因子.