江苏省城市放废库辐射环境监测水平研究

谭伟洋，朱晓翔，王 鹏，张永涛，刘 颖，龚春慧，杨 毅

(1.南京理工大学环境与生物工程学院，南京 210094；2.江苏省核与辐射安全监督管理中心，南京 210019)

随着我国经济和科学技术的不断发展，核技术已广泛应用于工业、农业、医疗、科研以及教学等领域[1]，这些技术给人类生存和发展带来巨大利益的同时，也不可避免地要产生放射性废物[2-3]。城市放射性废物库(以下简称放废库)是地区性放射性固体废物和废放射源贮(暂)存库，属于社会公益性环境保护设施，对放废库的辐射监测具有核技术利用可持续发展的意义[4]。

对放射性废物管理发展最快当属美国，从1944年的壕沟式贮存，到现在从立法到监管分工明确，主要由应急管理局、能源部和核管理委员会共同管理[5-6]。德国放废库最早形成于19世纪中叶的深矿井中[7]，随着技术发展，逐渐将放废库建立在远离居住的区域，同时采用的岩石状“玻璃体”作为屏障防护，极大地提高了吸收辐射的能力[8]。法国是第一个对放射性废物采用玻璃固化的国家[9]，他们将产生的放射性废物的体积和放射性活度降至最低水平后，在核安全与辐射防护总局管理下贮存在放废库[10]。国外发达国家对放射性废物的管理进行了充分的研究，合理地控制了放射性废物对自然环境的危害[11]。

我国对放射性废物管理发展起步较晚，上世纪60年代在北京平谷建立的第一个放废库，岳维宏等[12]对已使用30余年的北京放废库的水源、空气和土壤进行调查发现库区范围已受到轻度污染。江苏旧放废库在退役前运行12年，赵福祥等[13]通过对江苏旧放废库的研究表明，外环境γ辐射空气吸收剂量率为28.4～80.0 nGy/h,土壤中放射性水平总α和总β分别为5.9×102Bq/kg和8.4×102Bq/kg，水中放射性水平总α和总β分别为5.9×10-2Bq/L和8.8×10-2Bq/L，均在江苏省本底水平范围内。放废库为消除放射性废物(源)的安全隐患作出了重大贡献，对江苏省经济和环境发挥着极其重要的意义[14]。

江苏省城市放射性废物库位于江苏省句容市下蜀镇，地处长江三角洲与宁镇丘陵的交界处，距离句容市区约25 km。放废库2009年10月建成投入试运行，2010年7月28日正式运行，主要负责全省放射性废物(源)的收贮暂存工作。

江苏是核技术利用大省，截止到2020年销售使用放射源的核技术单位911家，在用放射源12 612枚，平均每年产生5%左右的废弃放射源，截止到2020年，放废库共暂存放射性废源约3 500枚，收贮放射源种类主要为铯(137Cs)、钴(60Co)、镅(241Am)和氪(85Kr)等。放废库集中贮存各类活度不一的放射源，形状各异，大量的放射源集中存贮，具有一定危险性，确保放射性废物不发生泄漏显得尤为重要。对放废库进行辐射环境监测可有效保证放射源及辐射环境的安全，对于实现可持续发展具有重要意义。

1 实验部分

1.1 监测点位

依据《环境地表γ辐射剂量率测定规范》(GB/T 4583—93)的要求，以放射性废物贮存库(以下简称源库)为中心开展γ辐射空气吸收剂量率的布点与监测。本研究将其划分为2个类别：(1)放废库内外敏感点，如图1所示，包括距离源库中心100 m的生态监测池、100 m的库区大门、350 m的七星凹水库和250 m的西侧民居处各布设一个监测点位。(2)位于放废库内部的源库外墙四周0.5 m处共布设8个监测点位，如图2所示。

图1 放射性废物库内外敏感监测点位图Fig.1 Map of sensitive monitoring points inside andoutside the radioactive waste repository

按照《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2002)的要求，地表水在放废库外东北侧谢家边七星凹水库、库内生态监测池各布设一个点位；地下水采样点位为生活区的深井水。土壤采样点位分别在库外东北侧谢家边七星凹水库岸边、库内生态监测池边、库区西侧民居点，采用梅花布点法采样。

1.2 监测内容

主要监测源库周围γ辐射空气吸收剂量率[15]、周围水源的总放射性活度浓度水平[16]以及源库周围土壤中的γ核素(238U、232Th、226Ra、40K、137Cs和60Co)活度浓度[17]，其中2015—2016年监测与采样频次为每年一次，2017—2020年监测与采样频次为每年两次。

1.3 监测仪器

历年γ辐射空气吸收剂量率采用FH40G X-γ剂量率仪测量，水中总α、总β采用MPC9604低本底α、β测量仪测定，土壤中各核素活度浓度采用N型同轴高纯锗γ谱仪分析测量。所有仪器在投入使用前均进行了检定、校准及比对，仪器均在有效期内使用，并定期对低水平放射测量装置进行本底计数泊松分布检验，绘制仪器本底、效率质量控制图。

1.4 样品采集与处理

(1)水样采集和预处理

在源库周围的三处水源地进行取样：七星凹水库、生态监测池以及地下深井水。采样前洗净采样设备，在水面下30 cm处使用自动采水器分别取10 L的水样装入聚乙烯桶中；然后加入硝酸酸化，使其水样pH为2左右；随后，将样品带回实验室，取1 L水样放入烧杯中，调整pH值至中性；再加热蒸发浓缩，并收集蒸发后的残渣；最后，置于鼓风干燥箱中(105 ℃)烘干，粉碎、过筛(80目)；取一定量的样品粉末铺在样品盘中，使用无水乙醇润湿，使其均匀分布制成样品源[18]。

(2)土壤样品采集和预处理

在放废库周围的七星凹水库旁、生态监测池旁以及250 m外的民居点，使用梅花布点法在相对开阔的未耕种区域挖取距离表层5 cm的土壤，装入双层聚乙烯塑料袋中密封保存，土壤量约为 2.5 kg。记录土样标签，运至检测实验室，除去沙石、杂草等异物，置于搪瓷盘中摊开自然晾干。然后置于鼓风干燥箱中(105 ℃)烘干，粉碎、过筛(80目)装入已编号的聚乙烯样品盒中密封保存。记录土壤样品重量，在恒温干燥的条件下保存一个月，使土壤样品中天然核素达到衰变平衡[19]。

2 结果与讨论

2.1 γ辐射空气吸收剂量率监测

空气γ辐射照射是放射性废物对环境的主要影响途径之一，可直接危害到人类的健康[20]。对2015年至2020年期间，放废库外围重点敏感区域(如图1)进行了γ辐射空气吸收剂量率监测，结果列于表1。从表中可以看出，各敏感点位的γ辐射空气吸收剂量率范围在59.0～96.5 nGy/h之间。2020年的γ辐射空气吸收剂量率明显偏高，主要原因可能是源库收贮废源数量的大量增加和监测时源库通风系统处于打开状态。距离源库最近的生态监测池和库区大门口的空气γ剂量率整体高于其他区域，主要原因是与源库中心的距离近，受到源库辐射的影响较大。

表1 放废库外围重点区域γ辐射空气吸收剂量率 (nGy/h)Tab.1 Air absorbed dose rate of the γ radiation in key areas around the radioactive waste repository (nGy/h)

为了进一步研究源库内放射性物质对自然环境辐射水平的影响，对2015年至2020年放废库源库四周各监测点进行γ辐射空气吸收剂量率进行监测。监测点位如图2所示，监测结果见表2。

图2 源库监测点位及其在放射性放废库内位置Fig.2 Monitoring points for the source storage andits location in the radioactive waste repository

表2 源库四周监测点γ辐射空气吸收剂量率 (nGy/h)Tab.2 The γ radiation air absorbed dose rate atmonitoring points around the source storage (nGy/h)

由表中数据可以看到，源库四周γ辐射空气吸收剂量率范围在81.92～103.32 nGy/h之间，近六年监测结果处于同一个数量级。源库周围γ辐射空气吸收剂量率在2015年至2017年期间水平较高，同时在2015年以后呈现逐年下降趋势。分析认为，这与放废库在2017年以后暂停收贮Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ类放射源和加强了废旧放射源的管理有关。通过优化放射源的放置，将强源放置在坑位最低端。对于在2019年达到最低点81.92 nGy/h后，γ辐射空气吸收剂量率出现上升的现象，被认为其主要原因是江苏省内核技术利用项目近年来持续增加，同时国家暂停免征废旧放射源送贮费用后，核技术利用单位送贮废旧放射源增加，废旧放射源收贮数量大幅增加。

2.2 敏感点位水中总放射性浓度研究

为了解源库周围水源辐射环境质量现状，对源库周围敏感点位水源进行放射性水平监测。对2015年至2020年期间，放废库周围水源总α、总β放射性浓度的监测结果分别列于表3和表4。

表3 源库周围敏感点每年水源总α的含量(10-2 Bq/L)Tab.3 Annual gross alpha content in water resources at sensitive points around the source storage (10-2 Bq/L)

表4 源库周围敏感点每年水源总β的含量(10-2 Bq/L)Tab.4 Annual gross beta content in water resources at sensitive points around the source storage (10-2 Bq/L)

从表中可以看到，各监测点的总α范围在0.90×10-2～5.87×10-2Bq/L之间，总β范围在3.00×10-2～16.00×10-2Bq/L之间。近6年放废库周围水源总α和总β的变化基本处于本底范围。地表水的放射性主要随着距离的增加而减少，生态监测地出现结果偏大的主要原因可能是由于γ辐射空气吸收剂量率随着距离增加而减小，雨水将空气中的放射性气溶胶洗脱下来，故生态监测池的水源放射性水平较高[21]；而生活区井水放射性水平主要与地表水的渗透有关，同时由于井水水位偏低，受到多层防护，总放射性水平相对偏低。七星凹水库水中总放射性水平在2015年呈现最高，同时生态监测池和深井水的总放射性浓度水平较低，主要原因可能是此次监测时间处于夏季，而该区域夏季盛行西南风，使得放射性气溶胶粒子更多沉降在七星凹水库周围。生态监测池和深井水的水中总放射性水平基本处于稳定的状态，主要呈现W式变化趋势。参考《生活饮用水卫生标准》，饮用水水质放射性指标指导值：总α为0.5 Bq/L，总β为1.0 Bq/L；《污水综合排放标准》最高允许排放浓度：总α为1.0 Bq/L，总β为10.0 Bq/L。放废库周围水质均满足国家要求。

2.3 土壤中核素活度浓度结果与分析

自然环境中的辐射与土壤密切相关，通过对土壤中核素的检测，可以判断土壤的辐射环境质量，以保障人类的健康安全。通过对2015年至2020年源库外围土壤进行放射性核素的监测，每年平均监测结果见表5。参考江苏省土壤核素本底放射性水平范围，238U、232Th、226Ra和40K[22]分别为14.1～62.1 Bq/ kg、13.1～89.6 Bq/ kg、17.9～67.9 Bq/ kg和302.6～876.2 Bq/ kg。

表5 2015—2020年源库外围土壤放射性核素活度浓度 (Bq/kg)Tab.5 The concentration of radionuclide activity in the surrounding soil ofthe source storage from 2015 to 2020 (Bq/kg)

从表5可以看出，天然放射性核素238U、232Th、226Ra和40K近6年平均值均在江苏省土壤本底水平范围之内变化，人工放射性核137Cs和60Co放射性活度浓度平均值分别为0.37 Bq/kg和未检出。天然放射性核素在2018年呈现先下降后上升的趋势，分析原因可能与空气中放射性气溶胶相关，整体处于比较平稳状态，而人工放射性核素137Cs在2020年出现最大值，主要原因可能是近年来核技术发展迅速，放射源的用量增加有关。土壤中137Cs和60Co的活度浓度均在统计涨落内。图3为七星凹水库旁、生态监测池旁以及靠近西侧民居处三处区域的放射性核素监测结果，可以看出天然放射性核素238U、232Th、226Ra和40K在三处区域平均值基本处于同一水平，均在江苏省本底变化范围内。而人工放射性核素137Cs仅在生态监测池处检测到，平均活度浓度为1.13 Bq/kg，其他区域均未检出；人工放射性核素60Co在三处采样点均未检出。

图3 源库外围重点区域土壤核素放射性活度浓度Fig.3 Concentrations of soil nuclide activity inkey areas surrounding the source storage

3 结论

对放废库进行辐射监测是放废库安全管理的重要保障，只有确保放废库辐射安全，才能保障公众的健康与环境安全。在2015年至2020年期间，通过对江苏省放废库进行辐射环境监测，结果表明γ辐射空气吸收剂量率在敏感点位范围为59.0～96.5 nGy/h，源库四周为81.92～103.32 nGy/h，周围水源的总α和总β范围分别为0.90×10-2～5.87×10-2Bq/L和3.00×10-2～16.00×10-2Bq/L，周围土壤中天然放射性核素处于江苏本底水平范围。同时通过分析历年的监测结果表明周围γ辐射空气吸收剂量率、水源的总放射性及土壤核素放射性水平变化的原因主要与废源的强化管理、距源库的中心距离、降雨量以及核技术的发展等有关。所有的监测结果均符合国家标准要求，放废库及其周围环境均未受到影响。放废库的安全贮存有效保护了全省辐射环境，对全省核技术利用行业发展提供了强有力的保障。