河南省1 km分辨率机动车大气污染物排放清单*

赵大地 张 宇 史旭荣 刘 鑫 许艳玲 薛文博,#

(1.郑州大学化学学院,河南 郑州 450001;2.生态环境部环境规划院,北京 100012)

当前，细颗粒物(PM2.5)与O3已成为影响我国环境空气质量的重要污染物[1]，制约了我国环境空气质量的进一步改善，PM2.5与O3的协同控制已成为改善空气质量的关键[2]。PM2.5与O3污染的生成过程复杂，不仅有相同的前体物，而且可通过多种途径相互影响[3-4]，挥发性有机物(VOCs)与氮氧化物(NOx)的协同减排是PM2.5与O3协同控制的重要措施[5]。机动车是大气中NOx、VOCs及颗粒物等大气污染物的重要来源，《中国移动源环境管理年报(2020)》中显示，2019年全国机动车保有量达3.48亿辆，排放NOx、碳氢化合物(HC)、颗粒物分别达635.6万、189.2万、7.4万t[6]1。因此，编制机动车排放清单并研究其排放特征，使NOx、VOCs等污染物有效减排，实现PM2.5与O3协同控制的基础。

现有的研究多基于《道路机动车大气污染物排放清单编制技术指南(试行)》[7](以下简称《指南》)中的排放因子本地化修正方法，以及COPERT、IVE和MOVES等为代表的模型方法，初步探讨了全国[8]、区域[9-11]、省(直辖市)[12-15]、地级市[16]1149,[17]等多个尺度的机动车污染物排放结构、时空分布特征及减排对策等。

省级机动车排放清单研究是当前的热点。河南省作为我国中部重要省份，机动车保有量及污染物排放量均排在前列[6]5-7。《2019年河南省生态环境状况公报》指出，河南省全省18个城市PM2.5年均值和O3日最大8 h平均浓度全部超过《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准限值，大气污染形势严峻[18]。机动车作为城市PM2.5、O3的重要来源，其治理至关重要。然而，现有的面向河南省的研究时效性及分辨率存在不足，难以支撑机动车减排工作。因此本研究基于《指南》，建立了2018年河南省1 km分辨率网格化机动车排放清单，以此解析河南省机动车排放特征，为大气污染物防治，尤其是PM2.5与O3协同控制策略的制订提供依据。

1 数据与方法

1.1 研究区域

研究区域为河南省全境，包括郑州市、开封市、洛阳市、平顶山市、安阳市、鹤壁市、新乡市、焦作市、濮阳市、许昌市、漯河市、三门峡市、南阳市、商丘市、信阳市、周口市、驻马店市及济源市这18个地级市。

1.2 排放清单建立方法

采用自上而下的方法，收集调查机动车保有量、排放因子及年均行驶里程等活动数据，计算得到各城市机动车污染物排放量，计算方法见式(1)。

(1)

式中：Em,n为城市m的污染物n排放量，g；i为机动车车型序号；j为机动车排放标准序号；Pm,i,j为城市m中符合标准j的i类机动车保有量，辆；VKTm,i为城市m中i类机动车年均行驶里程，km；EFm,n,i,j为本地化修正后城市m中符合标准j的i类机动车的污染物n排放因子，g/(km·辆)。

1.2.1 机动车保有量

基于2000—2019年河南省及18个城市发布的统计年鉴，总结2018年河南省各城市不同注册年份机动车分车型保有量。本研究结合已有的河南省机动车排放清单研究[16]1151,[19]83及对河南省的调研结果，将机动车燃料类型划分为汽油、柴油和其他(主要是压缩天然气、液化天然气及液化石油气等)，并按比例分配计算得到各燃料类型车辆保有量。机动车车型分类说明见表1。依照中国各类型机动车排放标准分为国Ⅰ前、国Ⅰ、国Ⅱ、国Ⅲ、国Ⅳ和国Ⅴ排放标准。以标准实施当年为基准，新注册的机动车对应新实施标准，判定得到各排放标准机动车保有量。

表1 车型分类说明Table 1 Description of vehicle classification

1.2.2 年均行驶里程

年均行驶里程能够反映机动车活动水平，对评估机动车污染物排放水平具有重要意义[20]。本研究各类型机动车年均行驶里程参考《指南》推荐值。

1.2.3 排放因子

基于《指南》中各类机动车的基准排放因子，通过调查河南省各地气象、机动车行驶状况等进行本地化修正，计算方法见式(2)。

EFm,n,i,j=BEFm,n,i,j×φi×γi×μi×θi

(2)

式中：BEFm,n,i,j为城市m中i类机动车符合标准j的污染物n基准排放系数，g/(km·辆)；φi为i类机动车的环境修正因子；γi为i类机动车平均速度修正因子；μi为i类机动车劣化修正因子；θi为i类机动车其他使用条件修正因子。

1.3 空间分配方法

以河南省路网信息为基础，应用Arcgis建立1 km分辨率网格化污染物排放清单。参考郑君瑜等[21]提出的“标准道路长度”将各城市道路长度转化为标准道路长度，得到各城市标准道路总长度及每个网格内的标准道路长度；通过计算得到每单位标准道路长度的污染物排放强度后，乘以各网格标准道路长度，其结果即为单位网格污染物排放总量。

由于研究条件限制，详尽的道路交通流量数据难以获取。因此本研究总结了各城市不同等级道路设计通车流量，以道路等级(具体分为高速公路、干线公路、一级公路、二级公路、三级公路及四级公路)为划分依据，借由各等级道路平均设计通车流量转化为标准道路长度。同时，不同车型在不同等级道路的分布权重有所不同。如重型货车等常活跃在高速、干线公路中，很少出现在市区内道路中，因此在高速、干线公路中分配了更高的权重；小型客车和摩托车主要在城市道路中活动，在城市道路上的分布权重更高。

2 结果与讨论

2.1 机动车排放清单结果

2018年河南省机动车保有量达1 768.7万辆，NOx、VOCs、PM2.5、可吸入颗粒物(PM10)排放量分别为44.32万、12.25万、7 583.5、8 293.7 t(见表2)。不同车型对污染物排放贡献有很大差异。如小型客车是河南省保有量最大的车型，保有量占70.5%，贡献了全省59.0%的VOCs排放，是VOCs的最大排放源；其PM2.5、PM10的排放量也较高，贡献率分别为13.3%、12.7%。重型货车保有量占2.4%，是NOx、PM2.5、PM10的主要贡献车型，贡献率分别为70.3%、35.4%、35.9%。除此之外，轻型货车、低速货车等也有较高的PM2.5、PM10排放贡献。摩托车是除了小型客车以外VOCs排放的最主要来源，贡献率达到了11.9%。

从燃料类型看，河南省汽油车、柴油车及其他燃料类型机动车保有量比例分别为90.8%、9.0%、0.2%；汽油车的NOx、VOCs、PM2.5、PM10贡献率分别为4.6%、79.2%、18.2%、17.6%，是VOCs最主要排放源；柴油车对NOx、VOCs、PM2.5、PM10的贡献率分别达到了94.0%、20.1%、80.9%、81.5%，是NOx、PM2.5、PM10最主要来源；其他燃料类型车辆保有量较低，NOx、VOCs、PM2.5、PM10贡献率分别仅有1.4%、0.7%、0.9%、0.9%。汽油车污染物排放主要源于小型汽油客车和摩托车，小型汽油客车对汽油车NOx、VOCs、PM2.5、PM10的贡献率分别为59.0%、74.3%、69.3%、68.0%，摩托车的贡献率分别为11.7%、15.0%、16.2%、16.8%。柴油车中，重型柴油货车是污染物排放的主要来源，对柴油车NOx、VOCs、PM2.5、PM10的贡献率分别为74.6%、35.8%、43.2%、43.5%；大型客车、轻型货车、三轮汽车及低速货车等柴油车型也具有较高的PM2.5、PM10排放。

表2 河南省2018年机动车排放清单Table 2 Vehicle emission inventory of Henan Province in 2018

不同排放标准机动车的保有量比例和污染物贡献率见图1。在河南省淘汰黄标车政策实行后[22-23]，2018年国Ⅰ前和国Ⅰ标准机动车保有量比例合计已经降低至7.5%(2015年合计为19.0%[19]83)，仍有较高VOCs、PM2.5、PM10贡献率(合计为13.7%、14.9%、14.8%)，因此在短期内继续淘汰老旧车辆仍是机动车减排的有效手段之一。国Ⅲ和国Ⅳ标准机动车成为当前河南省机动车污染物的最主要来源；国Ⅲ标准机动车的NOx、VOCs、PM2.5、PM10贡献率分别为39.5%、20.3%、34.6%、35.2%，国Ⅳ标准机动车分别为48.6%、49.4%、31.4%、31.0%。国Ⅴ标准机动车NOx、PM2.5、PM10的排放贡献远低于其他排放标准机动车。相比NOx、PM2.5、PM10，国Ⅴ标准机动车的VOCs排放贡献稍高，这是由于该排放标准阶段的机动车主要以VOCs排放强度高的小型客车为主。整体上，机动车在排放标准的不断提升下，其排放水平逐渐降低[24]。因此，当前除了继续淘汰老旧车辆，提前实施比国Ⅴ排放标准更严格的国Ⅵ排放标准[25]是河南省进一步降低机动车污染物排放水平的重要措施。

图1 不同排放标准机动车的保有量比例和污染物贡献率Fig.1 Vehicle population fraction and contribution rate of pollutant emission under different emission standards

2.2 城市排放特征分析

从2.1节的分析中可发现PM2.5与PM10的排放特征基本一致。因此，在颗粒物方面仅选择PM2.5就其排放特征展开详细分析。

不同城市机动车污染物排放贡献有较大差距。图2为河南省18个城市机动车分车型保有量及各城市机动车污染物贡献率。郑州市是河南省省会，为重要交通枢纽，并且经济发达、交通流量大，机动车保有量远高于其他城市，因此各项污染物贡献率均为河南省最高。周口市对NOx、PM2.5的贡献仅次于郑州市，这里重型货车保有量为全省最高(5.8万辆)。南阳市是全省VOCs贡献率排名第二的城市(9.4%)，该城市机动车保有量仅次于郑州市，并且摩托车保有量比例达到了43.3%；济源市、鹤壁市等城市机动车保有量较少，其污染物贡献率也较低。

图2 河南省各城市机动车保有量及污染物贡献率Fig.2 Vehicle population and contribution rate of pollutant in cities of Henan Province

图3列出了各城市机动车分车型NOx、VOCs及PM2.5贡献率。对大部分城市而言，小型客车是VOCs的主要排放源；重型货车是NOx、PM2.5的主要排放源。城市之间仍有明显差异。如郑州市小型客车对PM2.5的贡献率稍高于重型货车，轻型货车、低速货车的PM2.5贡献率也较高；在NOx贡献率方面，重型货车远高于其他车型。郑州市作为河南省省会，对重型车辆要求更为严格，高排放标准的重型货车保有量比例高于其他城市。而高排放标准下，重型车辆PM2.5排放强度大幅下降，但NOx减排幅度相对较小。信阳市、南阳市等城市摩托车是VOCs排放的重要来源，贡献率分别达到了43.4%、31.0%，这与其他城市有所差别。信阳市、南阳市禁摩力度较小，加之经济发展水平偏低(人均国内生产总值(GDP)在河南省处于倒数)，居民更倾向于购置摩托车满足出行需求，而非价格更昂贵、但更舒适的轿车等。这使得信阳市、南阳市摩托车保有量比例较高，对VOCs的排放产生了较大的影响。

图3 河南省各城市机动车污染物分车型贡献率Fig.3 Contribution rate of pollution by each type vehicle in cities of Henan Province

2.3 污染物空间分布特征

使用Arcgis 10.5将NOx、VOCs、PM2.5、PM10排放量分配在1 km分辨率空间网格中，结果见图4。河南省机动车污染物在空间中的排放存在明显的线形分布特征；排放高值区主要集中在各城市路网密集的市区，以及连接各城市的高速及干线公路上；中部及北部地区污染物排放强度最高，南部地区污染物排放强度最低。

对各污染物而言，NOx排放高值区在高速公路上的分布更为明显；VOCs的排放高值区主要集中在各城市路网密集的市区，并且在连接各城市内不同县区的道路上也有较高的排放；PM2.5、PM10排放特征类似，排放高值区主要分布在各城区之间的连接道路上，并且在市区也有较高的排放。污染物排放高值区的分布在郑州市最为密集，并且以郑州市为中心向外辐射，排放强度不断衰减。除郑州市外，安阳市、周口市、焦作市、商丘市及平顶山市等城市污染物排放强度较高。值得一提的是，开封市紧邻郑州市，但除了VOCs在路网密集的市区有较高的排放强度外，其他污染物排放强度较低。

本研究与2015年河南省机动车污染物的空间分布特征[19]90进行了对比。与2015年相比，河南省机动车各项污染物排放分布特征相似，排放高值区均集中在中部及北部地区；有所不同的是，2018年东部地区排放强度有所上升。本研究在1 km网格中对污染物进行分配，分辨率提高，能够更清楚地反映机动车污染物在道路上的线形分布特征。

2.4 与其他排放清单对比

相较于往年，2018年郑州市机动车污染物排放量较往年大幅下降，PM2.5、PM10减排效果明显，仅为2013年的20%左右；但是VOCs的下降幅度较小，因此郑州市接下来应加大小型客车及摩托车等VOCs排放贡献高的车型的减排力度。河南省机动车污染物排放水平也在降低，这表明河南省政府针对机动车减排而采取的政策措施如淘汰黄标车、油品升级[26]以及推广更为严格的机动车排放标准[27]等已初见成效。本研究与其他排放清单对比结果见表3。但机动车的减排在未来仍有大量工作亟待完成。如小型客车和摩托车应作为VOCs减排的重点控制对象，可以考虑提高排放标准、新能源汽车替代燃油车辆以及城市限摩等措施；发挥河南省铁路交通枢纽优势，大力发展城际间的铁路运输替代以各类货车为主的公路运输方式，逐步形成以公路和铁路运输为核心的多式联运机制，从而降低货车NOx、PM2.5、PM10等的排放。

图4 机动车污染物空间分布Fig.4 Spatial distribution of vehicle pollutant

表3 与其他机动车排放清单研究结果对比Table 3 Comparison with other vehicle emission inventories

2.5 不确定性分析

排放清单编制过程中难免会存在一些不确定性[30]。本研究中，机动车保有量数据来自官方统计年鉴，数据可靠，不确定性较小；污染物排放量的计算基于本地化修正的排放因子，降低了不确定性。研究结果的不确定性主要来自年均行驶里程、机动车燃料类型及排放标准数据。详细的机动车分排放标准、燃料类型的保有量数据基于调研及当地已有清单报告估算，这使得结果存在不确定性。机动车年均行驶里程数据来源于《指南》推荐值，本地化程度不足；如果能将年均行驶里程精确对应各燃料类型，乃至各排放标准阶段，则可以进一步降低不确定性。此外大型货车、特大型货车及半挂车等排放因子、年均行驶里程数据缺乏，统一纳入重型货车计算，存在不确定性。不同城市由于经济水平、交通条件等差异，年均行驶里程可能有所不同，这也会产生不确定性。

3 结 论

(1) 2018年河南省机动车NOx、VOCs、PM2.5、PM10排放量分别为44.32万、12.25万、7 583.5、8 293.7 t。小型客车是VOCs的最大排放源，贡献了59.0%的VOCs排放，并有较高的PM2.5、PM10贡献率，分别为13.3%、12.7%；重型货车是NOx、PM2.5、PM10的主要贡献车型，分别贡献全省排放量的70.3%、35.4%、35.9%；摩托车是除小型客车外VOCs排放的最主要来源，贡献率达11.9%。

(2) 从燃料类型来看，汽油车NOx、VOCs、PM2.5、PM10贡献率分别为4.6%、79.2%、18.2%、17.6%，是VOCs污染物的主要排放源；汽油车污染物排放主要源于小型汽油客车和摩托车，小型汽油客车贡献汽油车NOx、VOCs、PM2.5、PM10排放量的59.0%、74.3%、69.3%、68.0%，摩托车分别贡献11.7%、15.0%、16.2%、16.8%。柴油车对NOx、VOCs、PM2.5、PM10贡献率分别达到了94.0%、20.1%、80.9%、81.5%，是NOx、PM2.5、PM10的主要排放源；重型柴油货车是污染物排放的主要来源，分别贡献了柴油车NOx、PM2.5、PM10污染物排放的74.6%、43.2%、43.5%。其他燃料类型车辆NOx、VOCs、PM2.5、PM10贡献率分别仅有1.4%、0.7%、0.9%、0.9%。

(3) 国Ⅰ前和国Ⅰ标准机动车仍有较多的VOCs、PM2.5、PM10排放，贡献率合计分别为13.7%、14.9%、14.8%；国Ⅲ和国Ⅳ标准机动车成为当前河南省机动车污染物的最主要来源，国Ⅲ标准机动车的NOx、VOCs、PM2.5、PM10贡献率分别为39.5%、20.3%、34.6%、35.2%，国Ⅳ标准机动车分别为48.6%、49.4%、31.4%、31.0%。

(4) 郑州市机动车污染物排放量远高于省内其他城市。除郑州市外，周口市NOx、PM2.5排放量最高，南阳市是VOCs排放最高的城市。此外，济源市、鹤壁市等地区污染物排放贡献最少。

(5) 河南省机动车污染物在空间中的排放呈现出线形分布特征；排放高值区主要集中在各城市路网密集的市区，以及连接各城市的高速及干线公路上；中部及北部地区污染物排放强度最高，南部地区污染物排放强度最低。