放射性核素测量衰变校正因子的推导及应用
2022-04-08李建良
李建良
(福建福清核电有限公司,福建 福清 350318)
0 引言
放射性核素会不断发生衰变,特别是在半衰期较短而取样、搁置和测量的时间相对较长且对测量的准确度有较高要求时,应考虑衰变校正。虽然国内部分文献为读者提供了衰变校正公式或简化校正公式,但是未给出放射性核素衰变因子的推导方法或原理,且不同文献给出的衰变校正公式也不相同,会给测量人员选择校正方法造成困难。因此,提供衰变校正因子的推导方法和理论解释并给出合理选择简易衰变校正的方法具有现实意义。
1 衰变校正因子的推导
1.1 基本衰变公式
部分原子核并不稳定,会从核内放出带有动能的粒子或辐射出电磁能。在释放能量之后,该原子核可能处于稳定状态,也可能仍然处于不稳定状态,如果处于不稳定状态,则须继续释放能量后才能达到稳定状态。这种随着粒子或辐射的发射,由不稳定核素转变为另一种核素的过程通常叫放射性衰变。单位时间内某不稳定原子核发生衰变的概率为衰变常数,用符号表示。放射性核素往往不是只有一种衰变方式,对一种核素来说,不同衰变途径的衰变概率是恒定的,不受外界试验条件、温度以及压力等因素的影响,如公式(1)所示。
式中:p'为某一放射性原子核在短时间内发生衰变的概率;Δ为衰变时间。
由公式(1)可以得到公式(2)。
式中:为某一放射性原子核在短时间内未发生衰变的概率。
由公式(2)可以得到公式(3)。
令→∞,则Δ→0,如公式(4)所示。
式中:为经过时间后该原子核未发生衰变的概率;为经过的时间;为将时间分割为时间间隔Δ的个数。
综上所述,可以得到公式(5)~公式(6)。
式中:为经时间后未发生衰变的原子核数;为经时间后已发生衰变的原子核数;为=0时刻放射性原子核的数量。
根据公式(5)可知,经过时间后,未发生衰变的原子核数'为= 0时刻放射性原子核数的1/2,如公式(7)所示。
由公式(7)可以得到公式(8)。
式中:为衰变常数;为放射性核素的半衰期。
一般情况下,很难测量放射性核素的原子数,测量发生衰变的放射性核素的数量比较简单,放射性核素的原子数量与发生衰变的数量成正比,即与放射性核素的活度成正比,由公式(5)可以得到计算放射性核素衰变活度的基本公式,如公式(9)所示。
式中:为= 0时放射性核素的活度;为经过时间后放射性核素的活度。
1.2 衰变校正的分类及通用活度计算公式1.2.1 衰变校正的分类、特点
放射性核素测量过程的衰变校正一般分为3种:1) 采样期间的衰变校正。一次性采样的采样时间短,因此无须在采样阶段进行衰变校正。连续累积采样的样品不断累积,需要较长的采样时间,一般需要考虑衰变校正。该过程的衰变校正是要将采样结束时的活度校正到采样前的活度。2) 搁置期间的衰变校正。样品从采集完成到测量开始前一般都会放置一段时间或对其进行一定的处理后再开始测量,样品中的放射性核素会发生衰变,须考虑衰变校正。该过程的衰变校正是要将样品在开始测量前的活度校正到采样结束时的活度。3) 测量期间的衰变校正。样品在测量期间因衰变而降低活度,测量仪器的计数率也不断降低。该过程的衰变校正是要将样品在测量期间的平均活度校正到开始测量时的活度,而不是将样品在测量结束时的活度校正到开始测量时的活度。
其他有关放射性衰变校正的问题,一般都可以采取上述3种方式中的某种方式进行校正。
待测样品中放射性核素的活度与对应时刻测量仪器的计数率成正比。考虑取样、搁置、制样或者测量期间的衰变校正,忽略取样效率、制样回收率以及测量期间仪器的稳定性等因素,放射性核素的活度如公式(10)所示。
式中:为放射性核素的活度;为测量净计数率;为仪器的效率;为取样过程衰变校正因子;为搁置过程衰变校正因子;为测量过程衰变校正因子。
1.3 推导取样过程的衰变校正因子Ks
以空气中气溶胶取样为例,假设空气中某放射性核素的活度浓度在整个取样过程中不变,滞留在取样过滤介质中的放射性核素不再与空气中的放射性核素发生交换,整个取样过程是匀速进行的,放射性核素一旦过滤到样品中就会因衰变而降低活度,先后采集到的样品的衰变程度不同。根据公式(9)将整个取样过程按时间划分为无限多个小的时段,其中某时刻取到的样品中的放射性核素衰变到取样结束时的活度如公式(11)所示。
将公式(11)积分得到公式(12)~公式(13)。
式中:为取样过程中某时刻取到样品中的放射性核素衰变到取样结束时的活度;为取样时到取样结束时所经过的时间;为整个取样过程滞留在过滤介质上放射性核素的总活度;为从取样开始到取样结束的时间;/为某时刻取到的放射性核素的活度;为样品在取样结束时的总活度;为取样过程的衰变校正因子。
1.4 推导搁置过程的衰变校正因子Kd
样品搁置过程中放射性核素按指数衰变规律不停地发生衰变并降低活度,如公式(14)~公式(15)所示。
式中:为开始测量时待测样品的活度;为取样结束时样品的总活度;为从取样结束到开始测量的时间;为搁置过程的衰变校正因子。
1.5 推导测量过程的衰变校正因子Km
该文提供2种思路推导测量过程的衰变校正因子。
根据公式(9)可以求出测量过程某时刻样品的活度,如公式(16)所示。
随着测量工作的逐步开展,样品的活度不断降低,可以将各时刻样品的活度积分,再除以测量时间,从而得到测量期间样品的平均活度,如公式(17)~公式(18)所示。
式中:为测量过程中某时刻的样品活度;为从测量开始到该时刻;为测量过程样品的平均活度;为测量开始到测量结束的时间;为测量过程的衰变校正因子。
根据公式(6)可知,测量过程中衰变掉的核素数量如公式(19)所示。
假设测量过程中放射性核素的活度不变,始终能够保持测量开始时的活度,那么在整个测量期间放射性核素发生衰变的概率为,进而可以求出在这种假设下发生衰变的放射性核素数量,如公式(20)~公式(21)所示。
式中:为开始测量时样品中放射性核素的总数量;为测量过程中发生衰变的核素数量;为假定样品活度不变的情况下测量过程中发生衰变的核素数量;为测量开始到测量结束的时间;为测量过程的衰变校正因子。
2 衰变因子的应用
2.1 半衰期长短对衰变校正的影响
由公式(13)、公式(15)、公式(18)或公式(21)可以看出,取样过程、搁置过程及测量过程衰变校正因子的计算公式中都存在衰变常数与相应过程所需时间的乘积。由公式(8)可知,衰变常数与放射性核素的半衰期成反比,因此,取各过程所需时间与放射性核素的半衰期的比值/作为变量,就可以计算与取样过程、搁置过程及测量过程的/、/和/对应的衰变校正因子、和,进而求得不进行衰变校正时带来的以百分比表示的偏差=(1-)×100%、=(1-)×100%以及=(1-)×100%,部分计算结果见表1。
由表1可知,当取样时间、搁置时间以及测量时间与半衰期的比值/越小时,衰变校正因子就越大,不进行衰变校正时带来的偏差就越小。当取样时间、搁置时间以及测量时间与半衰期的比值/越大时,衰变校正因子就越小,不开展衰变校正时带来的偏差就越大。在取样、搁置和测量3个过程所用时间相同的情况下,搁置过程衰变校正因子最小,活度降低最多。
表1 取样、搁置及测量过程中的衰变因子表
当==≥时,=≥27%,≥50%。当==≤0.3时,=≤10%,≤20%。当==≤0.149时,=≤5%,≤10%。当==≤0.029时,=≤1%,≤2%。当==≤0.014时,=≤0.5%,≤1%。
因此,对半衰期比较长的放射性核素来说,如果取样过程、搁置过程或测量过程比半衰期短很多,在测量精度要求不高的情况下可以不考虑衰变校正。当相应过程的时间不到半衰期的1%时,不开展搁置过程的衰变校正带来的偏差为0.69%,而不开展采样过程或测量过程的衰变校正带来的偏差仅为0.35%。
2.2 取样、测量过程的时间减半简易衰变校正法
一般的放射性核素测量分为取样、搁置和测量3个过程,每个过程的衰变需要分别利用不同的计算公式进行校正,计算比较烦琐。对测量的准确度要求不高时,可利用搁置过程中衰变校正因子的计算公式(15)近似简化计算取样和测量过程的衰变校正因子,公式中的分别用/2和/2替换,如公式(22)、公式(23)所示。
利用公式(24)近似计算取样、搁置和测量3个过程总的简化衰变校正因子。
式中:为取样过程近似校正因子;为测量过程近似校正因子。
取各过程所需时间与放射性核素的半衰期的比值/作为变量,公式(22)、公式(23)可以计算与取样过程和测量过程的/、/对应的衰变校正因子、,近似计算方法会引入一定偏差。表2是在取样或测量时间与半衰期取不同比值/时,/(或/)的值以及不开展衰变校正时带来的偏差=(1-/)×100%、=(1-/)×100%。
由表2可知,取样或测量时间比半衰期越长,用近似简化公式计算带来的偏差越大;反之,取样或测量时间比半衰期越短,用近似简化公式计算带来的偏差越小。
表2 衰变因子简易算法偏差表
当(或)≤0.7时,偏差小于或等于1%。当(或)小于或等于1.6时,偏差小于或等于5%。当(或)小于或等于2.3时,偏差小于或等于10%。当(或) 大于或等于3.5时,偏差大于20%。当(或)大于或等于6.3时,偏差大于50%。
因此,对半衰期比较长的放射性核素来说,如果取样过程或测量过程比半衰期小很多,那么在测量精度要求不高的情况下,可以直接采用简化衰变校正方法。当相应过程的时间为半衰期的1/2时,采用简化方法带来的偏差仅为0.50%。一般的测量可以直接查询表2的测量结果进行近似校正。
3 其他注意事项
测量期间需要注意以下3点:1) 当测量期间衰变校正时,应选择测量实时间(总时间,实时间=活时间+死时间)进行校正。2) 当测量有母核的短半衰期放射性核素的活度时,如果取样、搁置以及测量过程总时间达到子核半衰期的5~6倍,则接近衰变平衡,可利用母核的半衰期进行衰变校正。3) 在放化分子中,部分样品需要将子体从母体中分离出来,单独测量其子体的活度,假设分离的过程是匀速进行的,则该过程可按照取样过程衰变因子的计算方法进行衰变校正。
4 结语
通过给出放射性核素测量中衰变因子的推导过程可以使监测人员更容易理解放射性核素测量中衰变校正的原理、方法及计算公式,便于监测人员正确选择合适的衰变校正方法。当测量精度要求高或放射性核素的半衰期比取样、搁置和测量时间短时,应采用标准的校正公式;当精度要求不高或放射性核素的半衰期比取样、搁置和测量时间长很多时,可选择简易方法或采取查表修正的方法,甚至可忽略衰变校正。选择合适的衰变校正方法,在满足测量准确度的要求的同时还可降低计算处理的难度,提高工作效率。