好氧颗粒污泥同步硝化内源反硝化脱氮除磷

李 冬,李 悦,李雨朦,杨敬畏,张 杰,3

好氧颗粒污泥同步硝化内源反硝化脱氮除磷

李 冬1*,李 悦1,李雨朦1,杨敬畏2,张 杰1,3

(1.北京工业大学水质科学与水环境恢复工程北京市重点实验室,北京 100124；2.北京市市政工程设计研究总院有限公司,北京 100086；3.哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室,黑龙江 哈尔滨 150090)

室温下接种絮状污泥于分别采用梯度进水快速进水和慢速进水方式运行的SBR反应器R1、R2、R3中,人工配水为进水基质,探究进水方式对SBR系统内碳源储存性能和污染物去除效果的影响.结果表明,梯度进水下具有更好的内碳源储存性能和脱氮效果.启动成功后R1内碳源储存率(CODin)、同步硝化内源反硝化(SNED)率和TN、COD、TP平均去除率分别为99.69%、81.52%、79.07%、92.35%、96.03%.其中TP平均去除率仅次于R3的98.43%,原因是慢速进水下PAOs对内碳源储存贡献比例(paos)占主体(54.41%),而梯度进水下paos仅为47.90%.R1污泥浓度为5575mg/L,虽低于R2中的6389mg/L,但其MLSS/MLVSS为0.90,说明梯度进水下颗粒污泥具有较高的生物量.EPS分析结果表明,PS组成成分随着进水方式的改变而改变,梯度进水下含有更高的蛋白质(PN),因此颗粒疏水性更强,颗粒结构更稳定.

SBR；好氧颗粒污泥；脱氮除磷；内碳源；进水方式

与传统活性污泥工艺相比,好氧颗粒污泥工艺处理性能较好,生物量更高[1],多数好氧颗粒污泥工艺在序批式反应器(SBR)中培养且运行效果良好[2].SBR多采用快速进水,普通异养菌短时间内获得大量外碳源并优先利用[3],聚磷菌(PAOs)、聚糖菌(GAOs)在厌氧段无法储存足够的内碳源并用于好氧段的脱氮除磷.研究发现慢速推流进水有助于选择生长缓慢的PAOs和GAOs[4],提高内碳源储存量.但不足的是慢速进水持续以低底物浓度进水,而且速率不变使进水阶段处于稳态,内碳源存储响应较小.一般认为在高底物浓度梯度下,内碳源储存是主要的生化过程[5],非平衡生长环境才能刺激微生物的内存能力,并且使内碳源储存细菌获得竞争优势[6].

基于此,本文提出在SBR中采用梯度进水启动好氧颗粒污泥系统,即以非固定的进水速率向微生物提供外碳源创造非平衡生长条件,并缩短慢速进水的持续时间,提高内碳源存储响应;同时,与一次性进水和慢速进水对比,探究进水方式对于系统污泥特性、处理性能、内碳源储存的影响.以期优化SBR的进水方式,提高培养颗粒污泥的有效性以及强化同步脱氮除磷.

1 材料与方法

1.1 实验装置与运行参数

本实验采用有机玻璃制成的SBR反应器,有效容积6L,换水比2/3,高50cm,直径14cm,共3组.每天运行4个周期,每周期360min.沉淀时间以污泥不被排出反应器所需时间为起始沉淀时间,每7d缩短一次沉降时间,每次5min,达到12min以后,每3d缩短一次,每次3min.最后保持1min.其余时间闲置.实验具体参数见表1.

表1 反应器运行工况

注:梯度进水时,进水时间为33min,前3min以较高速度(同一次性进水)进水,后30min以较低速度(同慢速进水)进水.

1.2 接种污泥与实验用水

接种污泥是北京市某污水厂絮状污泥,平均污泥浓度为3510mg/L,实验用水是人工配水,由自来水、CH3CH2COONa、(NH4)2SO4、KH2PO4、NaHCO3、CaCl2和MgSO4·7H2O配制而成,NaHCO3用以模拟实际生活污水的碱度并同时调节pH值稳定.COD、NH4+-N、NO3--N、NO2--N、TP浓度分别为(250±25), (40～45),(0～2),(<1),(3～4)mg/L.

1.3 分析及计算方法

检测反应器出水碳、氮和磷的浓度,其中COD和TP测定采用SB-3B型COD多参数快速测定仪,氨氮(NH4+-N)测定采用纳氏试剂光度法,亚硝酸盐氮(NO2--N)测定采用N-(1-萘基)一乙二胺光度法,硝酸盐氮(NO3--N)测定采用紫外分光光度法[7]. MLSS按照称重法测定.颗粒粒径采用Mastersize 2000型激光粒度仪测定(Mastersizer2000,UK).

1.4 EPS提取方法

胞外聚合物(EPS)按照改良的热提取方法提取[8],首先在室温下取30mL颗粒污泥于50mL取样管在4000的作用力下离心10min,脱水后,颗粒污泥混合物用缓冲液定容至30mL.悬浮液在4000作用力下再次离心15min,去除上清液.随后,用上述缓冲溶液重新定容至30mL.将颗粒污泥悬浮液在水浴中加热至60℃,30min,每隔10min摇动1次,再将颗粒污泥混合物在20000和4℃下离心20min.进行3次样品平行测试.EPS中蛋白质(PN)采用Lowry法测定,多糖(PS)采用葱酮硫酸法测定[9-10].

1.5 三维荧光和平行因子分析

对不同阶段颗粒污泥的EPS进行3维荧光扫描,采用扫描参数为:激发/发射波长间隔10nm,扫描速度15000nm/min,激发带宽及发射带宽为10nm,增益(PMT)为550V,自动匹配响应时间.得到扫描数据组后,采用Stedmon和Rasmus Bro开发的MALAB toolbox DOM Fluor对得到的结果进行平行因子法建模.根据每个模型的残差确定每个样品中的组分数.

1.6 计算方法

SNED率用以表示好氧段的氮损失情况[11].厌氧段有机碳源的消耗量主要包括两部分:一部分是通过异养菌的外源反硝化作用去除的COD量,另一部分是通过PAOs和GAOs的作用储存为内碳源的COD量(CODu).CODin指内碳源储存占总消耗COD的比例,paos指PAOs在内碳源储存过程中的贡献比例.计算方法如下[12]:

式中:ΔNO2--N、ΔNO3--N、ΔNH4+-N为好氧段浓度变化量,mg/L;ΔCOD、ΔNO2-和ΔNO3-为厌氧段浓度变化量,mg/L;CODu为内碳源储存量,mg/L,1.71和2.86分别为单位质量浓度的NO2--N和NO3--N反硝化消耗的COD质量浓度,mg/mg;PRA为厌氧段释磷量,mg/L;0.5为PAOs厌氧条件下每吸收单位质量的有机碳源所释放的磷量,mol/mol.

2 结果与讨论

2.1 各反应器污染物去除效果

2.1.1 COD去除性能 运行过程中COD去除性能如图1所示.3个反应器的COD出水均可稳定在50mg/L以下,去除率均达到85%以上,符合《城镇生活污水厂污染物排放标准》[13](GB18918-2002)一级A标准,表明3种运行方式下均有较高的有机物去除能力,这是由于进水碳氮比较低,在厌氧或缺氧段大部分易降解有机物均已被利用,因此,进水方式对COD的去除影响较小.但可以看到随着沉降时间的减少,3个反应器运行至15d时,颗粒形成的初期阶段均出现了污泥流失现象,导致COD去除率下降至75%左右,随后微生物量缓慢升高,在第25d开始COD去除率恢复至85%左右,最终稳定在85%以上.

图1 运行过程中COD浓度变化情况

2.1.2 TP去除性能 TP去除性能如图2所示.3个反应器的TP去除效率呈现先降低后逐渐升高并稳定的趋势.在颗粒形成初期,由于较多污泥流失导致生物量减少,导致反应器运行的第35d左右,TP去除效果恶化去除率逐渐降低,3组反应器分别降低至38.46%、34.43%和39.59%,随后在第40d逐渐恢复至70%以上.启动成功以后,出水TP均可稳定在0.5mg/L以下,启动成功后R1、R2和R3的平均去除率分别为95.87%、92.00%和98.43%.R3中除磷效果相对较好,可能是由于厌氧慢速进水的方式有利于PAOs的生长,且R3颗粒的尺寸较大导致氧扩散限制,允许具有好氧、缺氧和厌氧条件的层状结构,这种结构为除磷创造了合适的微环境.而在R2快速进水方式下,反硝化OHO(普通异养生物)优先快速使用有机碳,而外碳源利用速率较慢的PAOs与普通异养菌相比竞争碳源能力较弱[3]导致用于去除磷的碳源不足,因此R2的TP去除率最低.

图2 运行过程中TP浓度变化情况

2.1.3 脱氮性能 脱氮性能如图3所示,3个反应器在颗粒形成阶段,出水TN浓度逐渐上升,在17-35d, R1出水TN浓度由17.35mg/L和逐渐升高至32.30mg/L,R2由16.59mg/L逐渐升高至31.52mg/L, R3由22.06mg/L升高至32.41mg/L.第35d左右NH4+-N去除率降低至(30%±5%).脱氮主要是由于异养生物量的生长而发生的,颗粒化期间污泥流失导致的较短的固体停留时间(SRT)造成了去除率降低.随着系统运行时间的延长,硝化菌逐渐生长增多,系统的硝化性能逐渐得以恢复.启动成功后,R1、R2、R3出水NH4+-N浓度逐渐降低至0.75,2.79, 2.21mg/L,NH+ 4-N平均去除率分别为97.01%、93.65%、95.13%.出水NO3--N浓度降低至7.53、10.24、9.50mg/L,TN浓度分别为8.44,11.83, 11.05mg/L, TN平均去除效率分别为79.07%、69.64%、73.32%.R1在好氧段没有额外添加外部碳源的情况下表现出较好的脱氮性能,其较高的TN去除率表明系统中发生了较完全的硝化和反硝化.而根据厌氧段COD的浓度变化可知,由于R1梯度进水的方式下,异养微生物能够在厌氧段储存更多内碳源,从而在好氧段有更多碳源用以脱氮,脱氮效果最好.R3厌氧慢速进水的方式虽然也有利于PAOs和GAOs生长[14-15],但相较于R1处于稳态,无法胁迫微生物储存更多内碳源,因此TN去除率相对较低.

图3 运行过程中NH4+-N(a), TN(b), NO2--N, NO3--N (c)变化情况

2.1.4 内碳源储存性能 如表2所示,R1的CODu、CODin分别为233.72mg/L、99.69%,R2为195.33mg/L、96.05%,R3为201.57mg/L、96.48%.可见R1中通过PAOs和GAOs储存为内碳源的COD量和内碳源储存占COD消耗总量的比例都是最高,其厌氧末COD与出水COD几乎相同,因此R1梯度进水方式下,微生物将更多的外碳源储存为内碳源.启动成功后,R1、R2和R3的SNED率分别81.52%、71.63%、72.00%,R1的SNED率最高,与CODu、CODin结果相一致,这解释了R1脱氮性能较好的原因.增强的SNED可能是由于梯度进水方式下微生物能更好地利用外碳源储存为内碳源,反硝化聚磷菌(DPAO)和GAOs可能随着PAOs的富集而增殖,并通过使用细胞内碳源进行反硝化,提高了脱氮效果[16-17].此外,由于R1中好氧段几乎无可生物降解有机物的剩余,进一步证实了同步硝化内源反硝化脱氮除磷(SNEDPR)系统好氧段氮的去除途径主要是同步硝化内源反硝化.同时,R1、R2和R3中PAOs对内碳源储存的贡献率分别为47.90%、39.67%、54.41%,R3中PAOs对内碳源储存的贡献率较高,此结果与R3较高的PRA和TP去除率相一致,与CODu、CODin和SNED率却相反.因此可知,随着系统脱氮性能的提高,PAOs对内碳源的贡献率降低.PAOs和GAOs都在厌氧条件下吸收COD,部分碳源可能被GAOs摄取,但是GAOs具有反硝化功能且同时具备内碳源储存的功能,说明SNEDPR系统可以实现低C/N比污水的高效脱氮.梯度进水下厌氧阶段加强细胞内碳的储存,实现了营养和有机碳的有效同时去除,因此R1具有处理低C/N废水的独特优势,在好氧段不额外添加碳源的情况下,具备良好的脱氮除磷性能,能够使GAOs与PAOs偶联以提高脱氮性能.

表2 运行过程中CODu, CODin, PRA, Ppaos和SNED率变化情况

2.2 污泥特性的变化

2.2.1 污泥浓度及沉降性能的变化 如表3所示,接种污泥后,R1、R2和R3中MLSS平均为3510mg/L.污泥容积指数(SVI)反映污泥凝聚性和沉降性,且除去污泥浓度因素的影响.接种污泥沉降性能较差,平均SVI值为67mL/g.实验过程中,每天从反应器中间位置取样口取均质泥水混合样品进行检测分析.运行稳定以后,3个反应器的MLSS分别为5575,6389, 4158mg/L, MLVSS分别为5029,4919,3773mg/L,均高于接种污泥.SVI最终稳定在26,30,32mL/g,3个反应器的颗粒都具有良好的沉降性能和凝聚性.启动成功后3者(MLVSS/MLSS)分别为:0.9、0.78和0.81.其中R1中MLVSS最高,达到了0.9.这是由于R1梯度进水的方式在慢速进水基础上施加短暂的快速进水,产生了COD浓度梯度,刺激PAOs、GAOs慢速生长,能够加速颗粒污泥核心的形成,并且增强颗粒稳定性[18],颗粒结构密实生物质保持率较高.其次是R3慢速进水的方式,尽管慢速进水方式下有助于PAOs生长因而具有较为优异的除磷效果,但异养菌不只是PAOs,还包括具有反硝化脱氮功能的GAOs等,且R3的SVI大于R1,故污泥凝聚性也较小,生物质保持能力较弱,因此R3的生物量低于R1.而R2反应器虽然MLSS最高,但是其MLVSS相对较低,为0.78,说明R2培养的颗粒污泥无机质含量较高.

表3 运行过程中MLSS、MLVSS、SVI和粒径变化情况

2.2.2 EPS分析 EPS是细胞絮凝物和生物膜的主要成分,对各类生物膜的形成过程(包括微生物絮凝和污泥造粒)有显著影响[19].EPS含量是蛋白质(PN)和多糖(PS)的总和.接种污泥的EPS为59.15mg/ gVSS,启动成功后运行至71d时(表4),R1、R2和R3中的EPS含量分别增加到平均97.38,82.63,71.47mg/ gVSS.PN从20.86mg/gVSS分别增加到65.30,53.16, 45.05mg/gVSS,而PS含量从38.29mg/gVSS分别降低至32.08,29.47,26.41mg/gVSS,PN/PS从接种污泥的0.54分别增加到71d时的2.04、1.80和1.71.颗粒化后,3组反应器PN含量都显著增加,表明PN在颗粒化过程中可能起主要作用,因为EPS的PN含量可以通过减少微生物表面之间的静电排斥和增加细胞疏水性来促进微生物聚集过程[20].EPS浓度超过200mg/gVSS已被证明会降低颗粒的孔隙率,限制营养物质从混合液运输至颗粒,从而导致细菌死亡.3组反应器的PN和PS平均值远低于上述阈值,说明所采用的3种进水方式都能维持健康的多孔颗粒结构,从而允许将营养物质输送到颗粒中.

相较之下,R1的EPS、PN含量较高.究其原因:首先,R1梯度进水下容易产生较大COD浓度梯度,厌氧段产生的EPS在好氧段被消耗,并且好氧段低COD浓度PS更容易被消耗,更多的PN留在颗粒中[21];其次,细菌的疏水性通常受底物和水力选择压力的影响[22],不同进水方式对细胞疏水性具有显著影响,细菌细胞疏水性的变化可以通过不同阶段的动态底物浓度和流速来解释,梯度进水下两个阶段进水流速不同且底物浓度是动态的,提高了细菌疏水性,而PN是EPS的疏水成分,细胞表面疏水性与PN含量呈正相关[23],较高的PN/PS比正是因其优异的疏水性.另外,生长缓慢的微生物细胞表面的负电荷较低疏水性较高,这使得不同微生物之间聚集斥力降低,细胞更容易聚集在一起,有利于维持颗粒结构的稳定性.因此,R1中PN含量较高进一步证明梯度进水的方式有利于生长缓慢的微生物富集.

表4 运行过程中EPS变化情况(mg/g)

2.2.3 三维荧光分析 三维荧光分析如图4所示, PARAFAC模型分析所得各阶段组成成分如表5所示.将组分分别定义为色氨酸或类蛋白物质,疏水性酸物质,腐殖酸3类物质[24].接种污泥EPS包含2种组成成分,包括色氨酸或类蛋白和疏水酸.启动成功后(71d),R1、R2中EPS的组成成分增加至4种,包括色氨酸或类蛋白、疏水酸和2种腐殖酸;R3增加至3种,包括色氨酸或类蛋白、疏水酸和1种腐殖酸.3个反应器均存在x/m为290/350的芳香族蛋白质区域[24],且在R1、R2和R3中对应的荧光强度(FI)为8151、7653和5452,而接种污泥在此处的FI为4193,可以看出启动成功以后3个反应器TB-EPS中蛋白质类物质都升高,其中R1最高,这与上述颗粒污泥EPS浓度分析中PN的变化趋势一致,表明荧光蛋白物质在微生物聚集中起重要作用和结构稳定性.3个反应器都含有少量腐殖酸,腐殖酸主要来源于废水成分的吸附和蛋白质等生物聚合物的水解,污泥水解和破坏产生的蛋白质也很可能转化为腐殖质,因此系统存在蛋白质水解或细胞裂解,淘洗掉世代周期较长的细菌或抑制其活性,以此加速生物量的生长[25].但R1、R2中包含2种腐殖酸,R3包含1种且FI最小,因此不同的进水方式对微生物的生长代谢有不同的促进作用,这与上述MLSS、MLVSS分析结果类似.

图4 运行过程中颗粒污泥三维荧光分析

表5 PARAFAC模型分析所得各阶段组成成分

3 结论

3.1 以人工配水为进水基质的SBR系统,不同进水方式表现出不同的内碳源储存和污染物去除性能.梯度进水下储存了更多内碳源,厌氧段CODin为99.69%,增强了好氧段的内源反硝化作用,SNED率为81.52%,更有利于污染物尤其是TN的去除.

3.2 启动成功后, COD、TN和TP平均去除率分别为92.35%、79.07%和96.03%.整个系统在此条件下能够稳定运行,好氧颗粒污泥形态完整,沉降性能良好.梯度进水PN含量较高,更有利于生长缓慢的微生物富集和好氧颗粒污泥的稳定运行.

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Simultaneous nitrification and denitrification of aerobic granular sludge for nitrogen and phosphorus removal.

LI Dong1*, LI Yue1, LI Yu-meng1, YANG Jing-wei2, ZHANG Jie1,3

(1.Key Laboratory of Beijing Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Beijing Municipal Engineering Design and Research Institute Co. Ltd., Beijing 100086, China；3.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China)., 2022,42(3)：1113～1119

Flocculent sludge was inoculated at room temperature in SBR reactors R1, R2, and R3 running in gradient, fast, and slow feeding, respectively. Using artificial water distribution as the influent substrate, the impact of the feeding method on the carbon source storage performance and pollutant removal effect was explored. The results showed that the gradient feeding had better internal carbon source storage performance and denitrification effect. After successful startup, the CODin, SNED rates and the average removal rates of TN, COD and TP in R1 were 99.69%, 81.52%, 79.07%, 92.35%, 96.03%, respectively. The average removal rate of TP was ond only to 98.43% of R3. This was because the contribution of PAO to the internal carbon source storage (paos) under slow feeding was the majority (54.41%), while the gradient waterpaoswas only 47.90%. The sludge concentration in R1 was 5mg/L, which was lower than the 6389mg/L in R2, but its MLSS/MLVSS was 0.90, indicating that the gradient influent granular sludge had a higher biomass. The EPS analysis results showed that the composition of extracellular polymeric substances (EPS) changed with the change of the feeding method, and the gradient feeding contained higher PN, so the particles were more hydrophobic and the particle structure was more stable.

SBR；aerobic granular sludge；ntrogen and phosphorus removal；intenal carbon source；feeding method

X703.1

A

1000-6923(2022)03-1113-07

李 冬(1976-),女,辽宁丹东人,教授,博士,研究方向为水环境恢复理论及关键技术.发表论文200余篇.

2021-08-12

北京高校卓越青年科学家计划项目(BJJWZYJH 01201910005019)

*责任作者, 教授, lidong2006@bjut.edu.cn