脉冲双介质阻挡放电等离子体降解恶臭气体的实验研究

戴阳，万良淏(.南京苏曼等离子科技有限公司科罗纳实验室，江苏 南京 6；.南京苏曼等离子工程研究院有限公司，江苏 南京 6)

0 引言

作为恶臭气体之一的氨气，会引起呼吸系统的疾病，使人头痛、流涕、咽喉痛、嗅觉失灵、多汗、呕吐、胸痛，对皮肤和眼睛有强烈的刺激性，因此有必要对该恶臭气体进行有效的处理，研究高效能的且无二次污染的恶臭气体净化的实验研究具有重要的现实意义[1-2]。

与国内常用的恶臭气体治理方法相比较，低温等离子体废气处理技术具有处理更彻底、应用范围广、无二次污染、工艺流程简单、可重复使用等优点，具有较为雄厚的技术优势。其中双介质阻挡放电低温等离子体工业废气处理技术作为近年来兴起的新型废气净化方法[3-5]，是目前最有效的、应用最广泛的等离子体制备设备之一。同轴管式反应器由于结构稳定、易于并联组合，可以广泛应用于大规模工业废气处理设备中。本文设计脉冲双介质阻挡低温等离子体氨气处理装置和电源输出参数检测方法，并对不同实验条件下的放电参数和氨气浓度进行检测研究。

1 实验装置

如图1所示，低温等离子体恶臭废气处理系统示意图。为保证长期足够稳定的实验气压与流量需求，空压机采用普通工业型空压机：流量17 m3/h，极限气压7 MPa。减压阀采用亚德客油水分离器AFC2000，压力表范围0.1～1 MPa。浮子流量计型号为LZB-10，量程0.25～2.50 m3/h。气管直通节流阀采用SA8。溶剂瓶为蜀牛500 mL广口瓶(配橡胶塞，1进1出打孔2个)，混合瓶为蜀牛1 000 mL广口瓶(配橡胶塞，2进1出打孔3个，空气与溶剂气管分别为2路进气管，另1管为总出气管)。所有气管采用透明聚四氟乙烯管，外径8 mm，厚度1 mm。

图1 低温等离子体恶臭废气处理系统示意图

苏曼公司定制DBD等离子体废气处理反应器，结构为：双介质阻挡同轴式管式反应器。其中，高、低压电介质管材质为石英玻璃，电介质管长度均为355 mm。高压电介质管外径25 mm，厚度2.5 mm。高压电极采用304不锈钢网，100目，电极网长度200 mm，居中包覆在高压电介质管外壁。低压电介质管外径8 mm，厚度2 mm。低压电介质管内部填充铝粉，两头采用不锈钢堵头封堵，铝粉与不锈钢堵头导通，共同作为低压电极。等离子体放电间隙为6 mm。

电源型号为南京苏曼等离子科技有限公司，脉冲实验电源CTP-2000K/P。高压探头型号为Tektronix P6015A，电压衰减倍数1 000。示波器型号为Tektronix TDS1012B。氨气检测仪为上海伟泰WT-80-NH3，量程0～1 000×10-6。取样电阻：50 Ω；取样电容0.47 μF。

2 实验结果

2.1 脉冲电源输出波形

如图2所示，脉冲电源输出的实时电压与电流波形均为调制脉冲[6]。载波为高频正弦波，频率大约10 kHz，调制波近似方波，频率200 Hz，占空比15%，即单位调制波周期内仅有前15%时间内电源输出高频高压，放电产生等离子体。

图2 脉冲电源输出实时电压与电流波形

脉冲电源的输出Q-V利萨如图形，单个调制波周期的利萨如图形由周期内所有若干输出高频载波利萨如图形叠加组成。DBD放电功率P采用Lissajous图形法[7-9]

电源的输出效率为：

式中：η为电源的效率；Pin为电源的输入功率；Pin为电源的工作电压；Iin为电源的工作电流。

氨气处理后的降解率按照下式计算：

式中：r为降解率；C0为处理前氨气浓度；C为处理后浓度。

2.2 降解率随输入功率变化规律

随着输入功率的提高，氨气降解率呈线性增长趋势，大约30 W氨气基本彻底降解。各项放电参数也随之增大，功率增大到约20 W左右电源输出效率＞75%，并保持稳定。输出电压幅度加，输出有效电压也同时升高。电荷迁移量增多同时电荷，放电区间粒子物理化学作用更加充分，最终逐步实现氨气彻底降解。

2.3 降解率随气体流量变化规律

随着气体流量的增加，降解率直线下降，与流速成反比。气体流量对电源输出效率影响较小，电源输出功率比较稳定。但是输出电压幅度呈现微小提升，有效做功电压增长较小，电荷迁移量有所降低，不利于促进各种粒子反应。输出功率基本稳定，随着停留时间的变短，反应变得更加不彻底，最终导致氨气降解率下降。

2.4 降解率随废气浓度变化规律

随着气体浓度的增加，氨气降解率迅速降低。随着气体浓度增加，输出放电参数明显波动，放电稳定性变差，尤其是电荷迁移有明显波动，粒子电荷转移不稳定，气体对电荷吸收波动较大，非常不利于气体分子的降解。

2.5 降解率随脉冲频率变化规律

随着脉冲频率的提高，氨气降解率先增大后减小，在200 Hz废气降解率最大。由电源输出电压波形图可以看出，随着调制脉冲频率的增大，虽然单位时间电源放电开关次数提高，由于高频的基波频率一定，但是单位脉冲内部高频基波数量却明显变少，内部高频基波数量决定了单个控制脉冲中的放电次数，虽然宏观控制放电次数增加，但是内部高频放电产生轰击次数降低，前者有利于降解废气，后者却限制了整体放电次数效果，最终两者效果在大约200 Hz时达到最佳，当脉冲频率较低时，小于200 Hz，表明在脉冲开关次数对废气降解起到主导作用，当脉冲开关次数足够高时，载波震荡驱动的放电次数影响废气降解效果，脉冲开关次数较多时，高频放电震荡次数过低，会严重影响降解率。在额定的输入功率条件下，虽然电压电荷迁移略有提升高，有效做功电压反而指数降低，电源效率也有明显波动。说明放电时间输出有效高电压受高频载波数量影响较大，严重影响了降解效率。

2.6 降解率随脉冲占空比变化规律

随着脉冲占空比的变大，废气降解率先少量增大，然后迅速降低。从输出电压波形可以看出，随着单调制脉冲周期时间内放电时间延长，放电时间内放电次数明显增多，因此输出有效电压值有所提升，逐渐保持稳定，有利于废气降解，因此一开始废气降解率有微小提升，表明在有效的能耗下，适当提高单位脉冲时间内的放电时间，有利于提升废气降解。

但是随着单调制脉冲周期内放电时间过长，电源输入功率有限，单次电源启动时间内，平均输出电压幅度迅速降低，高能电子迅速变少，放电反应中电荷转移量也随之明显降低，电源的输出功率迅速下降，工作效率迅速降低，长期有效输出功率明显不足。脉冲占空比越大，能耗越大，电源寿命越短。所以，窄脉冲放电，更加有利于大规模工业化废气处理的实现。

3 结语

为研究不同条件下脉冲放电低温等离子体对恶臭废气氨气降解率的影响，本文搭建了管式双介质阻挡等离子体废气处理实验装置，采用示波器实时检测电源输出参数，采用便携式氨气检测仪快速检测废气处理后浓度，研究了电源输入功率、气体流量、气体浓度、脉冲频率和脉冲占空比对低温等离子体降解氨气的规律。

取得如下结果：氨气降解率随输入功率成正比。氨气降解率随着气体流量的增大而下降，电源输出电参数相对稳定；氨气降解率随氨气浓度增加迅速下降，放电稳定性下降；在有限功率条件下，氨气降解率存在最佳的调制脉冲频率位置；窄脉冲更有利于放电稳定，促进废气降解。本研究为脉冲双介质阻挡降解恶臭废气工业应用提供了重要参考。