国内外铅铋氧控研究现状

李君瑜，周立军(中国原子能科学研究院，北京 102413)

0 引言

从污染控制，防止腐蚀的角度出发，铅铋合金氧含量的控制是铅铋合金冷却剂反应堆装置的关键问题之一。在低于450 ℃温度下，腐蚀率是相对较低的，在该温度范围内短时使用不锈钢材料的效果是令人满意的。然而，低温运行是以牺牲热效率为代价，这将直接影响反应堆和铅铋试验装置的运行经济效益。长时间运行的铅铋合金回路装置则需要氧控系统避免回路的腐蚀影响回路的使用寿命。

对液态铅铋合金中的氧浓度的控制技术，按照目前的研究状况划分，主要有三大类：气态氧控技术、氧泵、固态氧控技术。

1 气态氧控

气态氧控技术是目前国际上开展最多的液态铅铋合金控氧技术。它通过直接向液态铅铋合金惰性载带气(Ar或He)中注入O2/H2或者调解覆盖气体的氧分压(O2/H2)，从而使得铅铋合金中氧化物与气体之间达到某种平衡来实现氧的控制。国内外通过对铅铋合金气态氧控技术的研究发现，气态氧控技术存在反应速度慢，响应延迟高，不易精确控制，气体的存在对装置密封要求高等问题。气态氧控技术方案原理如图1所示。

图1 气态氧控技术原理示意图

1.1 氧泵

如图2所示。氧泵技术也可用于液态铅铋合金的氧浓度控制，氧泵系统主要由氧泵、氧传感器、PID控制器和电源组成。利用电化学原理，通过对电池两极之间施加确定大小和方向的电压，控制氧离子进入铅铋合金或从铅铋合金中释放。氧泵技术目前还处于初步研究阶段，其研发规模较小，且仅在静态的环境中进行研制，因此氧泵技术在大型铅铋试验回路和铅铋反应堆中应用的可靠性有待进一步论证[1]。

图2 氧泵原理示意图

1.2 固态氧控

如图3所示。固态氧控技术是通过氧控部件来实现，氧控部件内装有铅氧化物颗粒，氧控部件安装在铅铋试验回路或铅铋快堆上，通过调节铅铋合金流经氧控部件内铅的氧化物颗粒的温度、速度和时长来控制铅的氧化物的溶解和析出，从而调节铅铋合金的氧浓度。采用铅的氧化物作为固态氧控的介质不会向铅铋合金引入新的物质，同时固液两相交换，其反应速度快，响应快，提升了补氧速率。

图3 固态氧控技术原理示意图

2 铅铋氧控技术国外研究现状

目前国际上，针对氧控技术研究实现许多突破性成果，德国、意大利、法国、俄罗斯、美国等欧美国家在这方面走在前列。

2.1 德国，卡尔斯鲁厄理工学院(THESYS)

THESYS装置的研究内容是：(1)完善和优化了自行研发的气态氧控系统；(2)开发了热工水力测量技术；(3)开展了传热和紊流试验。

THESYS装置的技术参数是：最高温度：550 ℃；最大流速：3.5 m3/h；铅铋容量：100 L。

2.2 意大利，ENEA(CHEOPE)

CHEOPE装置的研究内容是：(1)研究材料在高氧浓度铅铋合金中的腐蚀行为； (2)研制测试关键部件(氧控、氧传感器)；(3)研究了介质的物理化学参数；(4)开展了铅铋合金热工水力试验。CHEOPE装置如图4所示。

图4 CHEOPE装置照片

2.3 法国，CEA(STELLA)

STELLA装置的研究内容是：(1)研究了铅铋合金化学工艺参数的监测及控制；(2)验证了氧传感器的可靠性；(3)通过固态氧控技术研究开发氧控工艺及参数指标；(4)研发了在线取样的技术。

STELLA装置的技术参数是：最高温度：550 ℃；最大流速：1 m3/h；铅铋容量：32 L。试验装置包括试验容器、试验段、离心泵、冷却器、流量计和阀门等。

2.4 俄罗斯，IPPE(SM-2)

SM-2装置的研究内容是：(1)验证铅的氧化物与铅铋合金的氧离子交换控制技术；(2)验证了铅铋氧控和氧传感器的连锁设计。

2.5 美国，LANL(DELTA)

DELTA装置的建造目的是：(1)开展动态铅铋合金回路中结构材料和经过处理的材料的腐蚀试验；(2)铅铋合金材料相互作用的机理；(3)腐蚀/沉积模型的研究和基准分析；(4)大型铅铋合金回路中氧传感器和气态氧控系统的试验及改进；(5)部件、数据采集和控制系统的研发及测试。

DELTA装置的技术参数是：最高温度：550 ℃；最低温度：400 ℃；氧控系统：气态氧控；氧传感器：铅铋合金中4个，气相中1个；最大流速：5 m/s；电功率：65 kW。试验装置包括热交换器、缓冲罐、主加热器、试验段等。

上述仅列举部分国家具有代表性的回路装置。此外，像欧洲的捷克、比利时、瑞典和瑞士，亚洲的日本和韩国也建造了铅铋合金的相关装置，并开展了大量研究工作。

3 铅铋氧控技术国内研究现状

国内铅铋合金氧控研究起步较晚，铅铋合金相关研究主要集中在物性参数、腐蚀机理、热工水力相关领域。

3.1 中国科学院

中科院核能安全技术研究所团队建造了麒麟(KYLIN)系列铅铋合金试验台架，麒麟系列铅铋合金试验台架主要用于攻克铅基冷却研究反应堆(CLEAR)中的关键技术。

KYLIN II试验装置的研究内容：(1)开展液态铅铋合金与反应堆结构材料的腐蚀及应力相关试验研究；(2)开展铅铋合金净化相关研究；(3)开展铅铋合金气相氧控和固相氧控相关试验研究。

KYLIN II试验装置的技术参数：最高温度：800 ℃；最低温度：350 ℃；最高流速：6 m/s。KYLIN II材料试验回路的主题结构呈8字型，分为高温段和低温段。主加热器安装在高温段起始，主冷却器安装在低温段起始。试验装置主要由主冷却器，电磁泵，换热器，氧控箱，主加热器，试验段等设备和装置组成。

3.2 中核集团

中国原子能科学研究院已建成铅铋合金综合试验装置(TCTL)，该装置是国内较早规划建造的铅铋合金试验回路，该装置的研究内容是：(1)开展了铅铋合金热工水力实验；(2)开展了动态腐蚀试验及工艺研究；(3)研究了氧浓度的测量和控制；(4)研究突发事故情况下，铅铋装置响应及危害的控制和缓解[2]。该装置的技术参数是：最高运行温度：500 ℃；试验段流速：1 m/s；最高流速：6 m/s；功率：500 kW；最高压力：0.3 MPa；回路构件主要材料：316 L。该装置(TCTL)主要包括换热器、试验段、电磁泵、电磁阀、电磁流量计等设备和仪表组成。还有配套的真空系统、覆盖气体系统、冷却水系统、气体处理系统、数采和控制系统、电气系统等辅助系统。

3.3 华北电力大学

华北电力大学核科学与工程学院针对铅铋合金固态氧控技术和氧传感器性能开展相关研究，该装置的研究内容是：(1)研究氧传感器的性能及校准；(2)研究液态铅铋合金固态氧控试验参数。

该试验装置的技术参数是：最高运行温度：500 ℃；系统流量1.2 m3/h。该试验装置包括：试验容器、真空泵、冷却系统、控制及数据采集系统、压力传感器、氧传感器、质量流量计等设备和仪表。

3.4 西安交通大学

西安交通大学针对铅铋合金的物性参数和流体力学特性建造了一个试验台架。该试验太假的研究内容是：(1)研究铅铋合金的传热特性；(2)研究了铅铋合金的流体力学特性(CFD)[3]。

该装置的技术参数是：运行温度：573 ℃；质量流量：0.8 m/s；试验段长度：1.6 m；试验段内径：35 mm；热流密度：20 000～50 000 W/m2。实验装置包括储铅罐、铅铋合金阀门、电磁流量计、电磁泵、试验段、数据采集系统、液位计、压力计、温度传感器等设备和仪表。

4 结语

综上所述，目前国际上气相氧控的研究更为广泛，但同时我们也要深刻认识到气相氧控有响应慢，控制难，密封要求高等的缺点，气相氧控是否能应用于铅铋快堆和ADS值得思考。固相氧控技术则有其先天优势，不会引入新的杂质，响应快，设计简单。固相氧控技术在俄罗斯研究较多，国内相关研究较少，从公开文献中所能获取的资料几乎没有。但是由于其有较明显优点，因此未来发展前景更为广阔，需及时开展针对固相氧控技术的相关研究工作。