新疆呼图壁地下储气库断层气体地球化学特征研究

蒋雨函 高小其 张磊 许秋龙 汪成国 陈其峰 范雪芳

1)应急管理部国家自然灾害防治研究院，地壳动力学重点实验室，北京 100085

2)新疆维吾尔自治区地震局，乌鲁木齐 830011

3)山东省地震局，济南 250014

4)山西省地震局，太原 030021

0 引言

地球内部发生的各种物理、化学场变化以及构造活动等，常常会导致地下流体从各种通道释放。研究表明，地下流体在地震预测与震情跟踪中具有重要的作用(晏锐等，2018； 赵红丽等，2006)，而地下断层气体能够灵敏反映地壳应力、应变状态与构造活动状态，因此常被用于判断断裂带位置、进行地震科学研究等(杜乐天，2005； 李营等，2009；Chiodini et al，2011； 张冠亚等，2015； 孙小龙等，2016、2017； 张磊等，2018)。前人对断层气开展了大量的研究，如利用断层气浓度的时空变化特征探寻断裂带断层气逸出位置与运移路径(Zhou et al，2010；Li et al，2013)； 根据断层气的测量结果揭示断裂带的结构特征等(Ciotoli et al，2007；Annunziatellis et al，2008；Sun et al，2018； 张磊等，2019)。除此之外，断裂带是地下气体向上逸出的主要通道，研究证明断层气中Rn、Hg、CO2等组分的时空特征可以灵敏地反映地震与构造活动(汪成民等，1991； 杜建国等，2000； 刘耀炜等，2006； 周晓成等，2013；Zhou et al，2016；Yang et al，2018)。在地震孕育或构造活动过程中，应力场发生变化，从而导致地壳发生瞬时变化，如岩石裂隙开启、闭合，断层蠕动等，压力导致气体从裂隙中逸出(杜建国等，2000； 杨竹转等，2008；Zhou et al，2010； 刘耀炜等，2015)。

呼图壁地下天然储气库是中国目前存储量最大的天然气储气库，于2013年建成并投入使用，作为西气东输管网首个大型配套系统，其库区面积约为16km2，设计总库容为 107×106m3，工作气量为45.1×106m3(刘志成，2015； 李杰等，2016)。储气库的气量调节工作由注气与采气两部分组成，即在夏季注气、冬季采气。储气库的周期性注采气过程，导致储气库内部产生巨大的压力差，使其内部压力发生变化，与此同时，储气库的上部地表盖层发生水平、垂直变化，地表水准测量观测到的地表形变与储气库压力变化相关性良好，GPS观测结果显示，地表盖层在储气库注采气过程中，水平方向上出现明显的“呼吸效应”(Shapiro et al，2007； 李杰等，2016； 王迪晋等，2016； 方伟等，2017)。此外，有研究发现在该储气库开始注气后，周围的小震活动有所增加(方伟等，2017)。张卓然等(2020)研究结果表明，储气库注采气活动导致的气压变化会对周缘地区的地震活动产生影响，当储气库内部气压超过22MPa后，较小的气压波动便会导致该地地震活动性明显增强，明显影响的范围约距储气库中心40km内。王成虎等(2020)也对该区注采诱发地层应力场变化以及断层易滑动性对小震级地震的影响进行了研究，得到了注采前呼图壁储气库工区最大水平主应力值； 应力结构随着储气库的注采周期在走滑与逆冲间转换，储气库注气也可能增加断层滑动风险，其滑动趋势数值也随着周期性注采发生周期变化，同时确定了诱发微震发生的临界断层滑动趋势数值。由于断层气中Rn、Hg、H2、CO2等组分的时空特征对地壳应力、应变状态响应灵敏，因此，通过对呼图壁储气库区域不同注采气阶段断层气地球化学时空特征进行研究，判断其能否对储气库内压力变化产生响应，有助于了解该处地下应力应变状态，为分析地震活动性提供依据。

本文通过2017—2020年的7期流动观测以及2019年开始的呼图壁储气库的定点连续观测，对比分析断层气中Rn、Hg、CO2、H2的浓度变化，尝试探索气体地球化学时空变化特征及其与地下应力应变状态和地震活动的关系。

1 地质概况

呼图壁地下天然储气库地处呼图壁县，隶属于昌吉回族自治州，地理位置位于新疆维吾尔自治区中北部、准噶尔盆地南缘，属天山北麓中段(李杰等，2016； 方伟等，2017； 蒋雨函，2020)。

呼图壁储气库所处的天山北缘自中新生代，尤其是新生代以来，在近SN向的应力挤压下，由南向北发育了一系列向北逆冲的断裂，形成了准噶尔盆地南缘的三排雁列式构造带(图1)(Burchfiel et al，1999； 邓起东等，2000； 郭召杰等，2011)。呼图壁储气库位于天山山前坳陷第三排构造带东端的呼图壁背斜上，呼图壁背斜由侏罗纪煤系地层(约地下7～8km)中的滑脱面向上扩展而成的断坡顶端形成，在地表呈现为一轻微隆起，形成于喜马拉雅运动晚期、约更新世以来1Ma(仵宗涛等，2017)。该背斜长轴延伸方向为NWW，长轴长度为40km，短轴为8km(康竹林，1997； 邓起东等，1999； 陈立春，2012)。呼图壁断裂将呼图壁背斜切割为上、下2个断背斜，下盘发育了呼图壁北断裂，研究区呼图壁地下储气库就位于呼图壁北断裂与呼图壁断裂2个断裂带之间(图2、表1)。

图1 准噶尔盆地南缘区域地质图(据田孝茹等(2017))

图2 呼图壁地下储气库、断层与断层气测量点分布示意图(据张磊等(2018))

表1 呼图壁断裂要素(据曹锡秋(2013))

呼图壁储气库属于枯竭型气田，由原呼图壁油气田改建而成，储气库所在区域地层发育由下至上分别为：第四系西域组(Q1x)、新近系独山子组(N2d)、塔西河组(N1t)、沙湾组(N1s)、古近系安集海河组(E2-3a)，紫泥泉子组(E1-2z)、白垩系上统东沟组(K2d)(曹锡秋，2013)，其中储气库的储层为紫泥泉子组的紫2段。

研究区位于中国西北典型的大陆内部挤压活动构造区，是我国主要地震活动带之一，地震活动(M≥3.0)在该活动带频繁发生，如2016年12月8日新疆呼图壁发生MS6.2 地震。

2 测量方法

2.1 观测点布设

基于新疆维吾尔自治区地震局在呼图壁地区建立的储气库地表形变监测网所布设的形变观测墩，在研究区内垂直于断层分别布设了3条测线，为了综合对比观测，1号测线与形变观测墩HKPS-HKPN测线一致，对其中距离较远的观测点进行了加密，另外布设了2号、3号测线以便对比分析(图2)。此外，沿呼图壁北断裂在1-8测点两旁分别布设了2个测点 1-8-1 与 1-8-2，3个测点组成1-8测线。其中，1-6、1-8、1-8-2、2-4、2-5和3-4测点位于储气库的注采井旁，3-2测点位于天然气探井旁。

2.2 连续观测点布设

2.3 断层气流动测量方法

3 测量结果

3.1 断层气流动观测结果

表2 2017—2020年呼图壁地下天然气储气库区断层气中Rn、CO2、Hg和H2浓度的极值与均值(据张磊等(2018))

对于2号测线，从2017—2018年观测结果(图4)来看，H2和Hg的浓度测线存在储气库区域内浓度高、储气库区域外浓度低的现象，尤其在2-4测点，2018年9月H2浓度测值为储气库区域外2-3测点处浓度的10.8倍，Hg浓度为2-3测点处浓度的6.8倍。但在2019年6月、10月以及2020年9月(图3(c))，氢气浓度测线在2-1、2-2、2-3测点浓度明显高于前期测量结果，未发现明显规律，可能是由外部原因引起。Rn、CO2浓度测线保持基本稳定，CO2在2-3、2-8测点处7期测量结果均存在明显浓度高值现象，可能与所处位置有关。

图4 2017—2018年呼图壁地下天然气储气库地区2号测线断层气浓度剖面图

沿断层布设的1-8测线上的3个测点均位于储气库区域内，7期测量结果(图3(b))显示，在测点1-8-1处，Rn、CO2、Hg以及H2气体变化范围基本一致，另外2个测点(1-8、1-8-2)Rn、CO2浓度测线变化稳定，无明显浓度高值位置； 与之相反，Hg与H2浓度发生明显变化。除此之外，分布在呼图壁断裂附近的1-5测点的5种断层气体多期测量浓度均为背景值。在3号测线上，7期测量结果(图3(d))均显示3-4与3-6测点的4种气体浓度均偏高，其他位置上浓度测线保持稳定，可能与测点在储气库中的位置有关。

图3 2017—2020年呼图壁地下天然气储气库地区断层气浓度剖面图

3.2 断层气连续观测结果

根据原始数据绘制2019年1月—2020年10月断层气H2与CO2浓度年变化曲线，如图5 所示，并对2种断层气浓度的长期动态变化特征进行分析。另外，断层气Rn以及Hg的测量结果表明其随时间变化的趋势不明显，因此判断Rn、Hg浓度对压力变化响应不明显。

图5 2019年1月—2020年10月呼图壁地下储气库断层气H2、CO2浓度年变化曲线

3.3 呼图壁储气库地表形变观测结果

基于李杰等(2016)对呼图壁储气库区域地表形变的研究，于2019年7月和10月对呼图壁储气库区域进行了同期地表二等水准测量，测点位置见图6，测量结果见表3。

图6 呼图壁地下储气库形变综合观测墩及注采井分布(据李杰等(2016))

表3 2019年呼图壁地下天然气储气库区地表二等水准测量高程(单位：m)

图7 呼图壁地下储气库区域2019年7—10月地表垂直变化

4 讨论

4.1 断层气观测空间分布特征

4.1.1 H2和Hg

从呼图壁地下储气库区域布设的4条测线上的Rn、CO2、Hg以及H2浓度整体特征来看，断层气H2和Hg在2017—2020年7期测量中的浓度变化测线具有一定的空间分布特征。对比1号、2号、3号测线2种气体的浓度测线，其特征具体表现为：在储气库区域内断层气H2和Hg浓度高于储气库外，尤其是位于储气库区域内注采井附近的测点，而储气库区域外测点以及位于断层附近、且周围无注采井的1-5、1-8-1测点的浓度测值始终为背景值特征，证明研究区内断层未发生明显的活动。而位于同一断层上的1-8测线上的3个测点断层气体浓度存在差异性，可能说明断层气H2和Hg浓度高值与注采井有关。

作为最轻的元素，氢元素具有原子半径小、质量轻、移速快、穿透能力强、粘性小等特点，因此与其他气体相比，H2的迁移性和渗透能力较强。除此之外，H2也被认为是反应断裂活动最灵敏的组分之一，能够快速对构造活动产生响应(King，1986； 车用太等，2002、2015； 张磊等，2018)。范雪芳等(2016)对长期全时段断裂带断层气高精度氢观测资料进行评估分析，认为H2浓度变化与地震活动存在一定的对应关系，发现在震前断层气H2浓度突升，变化幅度极大，说明断层气H2的异常变化可反映地下应力状态的改变(张磊等，2018)。

由于断层位置上测点的断层气H2浓度为背景值特征，而储气库内注采井附近的断层气H2浓度具有明显高值特征，分析其原因可能是由于将大量高压天然气注入储气库，使得注采井下方拉张裂隙增多(王芳，2017)，或因地下压力变化导致注采井附近地下孔隙连通，使得土壤中的裂隙、孔隙中的H2和(或)天然气中的H2向上运移，由于H2迁移速度快，由此观测到断层气中H2浓度升高(张磊等，2018)。

Hg在常温下即可蒸发，气态Hg具有极强的扩散、穿透能力，Hg还具有很强的富集吸附作用，容易附着于岩石或断层的泥中，汞蒸气、胶体汞离子与吸附汞、汞化合物、汞的配合物是其在自然界主要存在形式(康春丽等，1999b； 杜建国，1999a)。在地下温度或压力发生变化时，Hg蒸气便可沿构造裂隙逸出至地表，形成地下流体中的汞浓度异常变化(Zhou et al，2010；Zhang et al，2014)，地震活动区域中由于构造活动影响，汞含量明显高于外部区域(张磊，2016)。

断层气Hg与H2浓度的空间变化特征为储气库区域内测点浓度高，尤其是注采井位置1-6、1-8、2-4、2-5测点处。另外，多期测量结果显示，多条测线上Hg和H2的浓度变化趋势与高值位置较为一致，由此分析认为Hg和H2的变化机理可能是一致的。储气库内部压力升高使得地下应力发生变化，导致存在于土壤、裂隙或天然气中的气体沿裂隙向上运移，从而观测到2种气体在注采井处浓度突然升高。因此，断层气Hg与H2对于储气库内气压变化的响应是较为灵敏的，故认为其可能是能反映呼图壁储气库区域压力变化的有效测项气体。

4.1.2 Rn和CO2

Rn属于惰性元素，半衰期为3.825天。通常情况下，Rn的单质形态是氡气，化学性质不活泼、不易形成化合物、不易溶于水，大部分Rn存在于土壤或岩石的裂隙中，即自由Rn，但自由Rn的迁移速率低。然而当Rn被作为载体运移时，可迅速从地下深处运移至地表，载体气体通常有CO2、CH4。断层气组分除了受到地下应力应变影响，还存在很多其他影响因素，如地质构造、土壤性质、气象因素等，呼图壁储气库断层气组分CO2、Rn并不具有在储气库区域内浓度升高特征，而是分别在储气库外区域点位上存在浓度高值现象，这种与H2、Hg的差异性变化趋势，可能与气体产生的机理和响应机制不同有关(张磊等，2018)。

综上所述，从断层气地球化学空间特征角度说明，断层气组分H2、Hg可以在储气库区域内对呼图壁储气库注气带来的压力变化产生响应，但对于深入研究其与地下应力应变状态的关系，仍然存在一定的局限性。因此，在后续选择的固定观测点进行了断层气连续观测，进一步对比分析断层气与储气库内部压力变化的关系，探究地下应力应变状态。

4.2 断层气观测时间演化特征

从断层气H2与CO2的长期动态特征分析(图5)，2种气体均具有明显的年变特征，周期性较好； 2种气体的变化趋势相反，CO2具有夏季浓度低、冬季浓度高的季节性特征，但与储气库的注气、采气期无明显的相关性，H2具有一定的周期性且与储气库的注气、采气期存在对应关系。依据2016年4—9月向储气库内注气使得储气库内气压不断增加、1—3月以及10—12月从储气库采气导致储气库内气压不断下降(张卓然等，2020)的储气库压力变化规律，推断出2019—2020年储气库注气、采气阶段与前期时间节点接近，从而推断断层气H2与储气库压力变化存在明显的正相关响应关系，CO2与之相关性不显著。

从2019年同期测量的地表形变数据结果(图7)判断，7—10月呼图壁储气库区域地表整体呈现沉降趋势，尤其是北部及西北部农田区域，仅研究区南部工业区内的2个测点呈现出小幅度抬升趋势。王泽根等(2020)基于SBAS-InSAR技术，对2017年3月—2019年5月呼图壁储气库的地表形变时空特征分布及其影响因素进行了研究，结果显示每年4—10月的注气阶段，储气库地表抬升10～30mm； 但遇夏季降水量不能满足当地农业农田灌溉需求时，采取抽取地下水措施，导致注气阶段储气库区域(特别是接近农田灌溉井的区域)地表抬升量明显减小； 每年11月至次年3月采气阶段，地表沉降5～10mm。储气库注气阶段地表抬升，采气阶段地表沉降，储气库区域地表形变受注气、采气与地下水抽取2个因素共同影响，在注气阶段会因夏季地下水抽取使地表抬升量下降，而地下水抽取则受降水量影响。

图8 2019年新疆呼图壁区域月降水量

4.3 地震活动

通过小震活动及其分布可以了解该区域的构造活动特征，为判断断层气体异常是否与断层活动有关提供相关依据(张磊等，2018)。因此，本文选取了储气库周围50km范围内的地震目录(图9)。2017年1月1日—2020年12月31日该区发生ML≥0地震1227次，其中，ML0～0.9地震375次，ML1.0～1.9地震694次，ML2.0～2.9地震136次，ML3.0～3.9地震21次，ML4.0～4.9地震1次，最大地震为2020年6月22日呼图壁ML4.0地震(图10(a))，该地震距离储气库中心位置49km。2017年1月—2018年9月，地震活动相对较弱，月频度为15次； 2018年10月后，区域地震活动较前期略有增强，月频度达到34次，而2020年6月以来增强最为显著，2020年6月月频度达到101次。地震活动显示，每年发生震级相对较高的地震的月份为5—7月(图10(a))，每年地震月频次相对较高的月份集中在6—10月(图10(b))，均处于储气库注气增压阶段，与前期张磊等(2018)的结论相符，因此两者间存在一定的吻合性。另外，本研究中2019年6月、10月以及2020年9月3期土壤气流动测量时间相较于以往的测量时间，则处于地震频次与地震震级相对较高时期，其每条测线上H2、Hg浓度的平均数值也略微高于前期数据，证明储气库区域断层气浓度变化与地下应力应变以及地震活动存在一定的关系，同时验证了断层气H2、Hg对比另外2种气体组分响应更为灵敏。

图9 2017—2020年呼图壁地下储气库地震分布

图10 呼图壁地下储气库2017—2020年地震活动时间序列

Gan等(2013)研究发现，在油田注入天然气和CO2可能会导致地震发生，震级可能达到3级及以上，而震中通常在距注采井2km内。反观呼图壁地下储气库周围2km范围内地震震级与地震频次始终较低，说明长期以来该区域断层活动状态弱。该结论与前文观测到的断层处或储气库区域外、且无注采井分布的测点断层气浓度始终为背景值，从未发生较大变化，从而反映出断层活动性较弱的结果较为一致。探究其原因可能是气体以孔隙喉道和早期活动断裂孔隙为通道，持续稳定向地表运移(田孝茹等，2017)，从而显示出背景值特征(张磊等，2018)。由于断层活动性弱，但地震活动随着储气库进入注气期而增加，说明储气库内气压变化可能导致地震活动性增加。

张卓然等(2020)对呼图壁储气库活动与地震活动之间的关系进行了详细研究，发现在储气库进入注气期的同时，气压总量明显升高且地震也进入频发状态(图11)，当储气库中总气压量高于一定阈值(约22MPa)时，地震活动性显著增强，其在空间位置上的影响范围推测在40km以内，且对东南侧范围影响较为明显。对于发生在距离储气库中心点约49km的2020年6月22日呼图壁ML4.0地震，其是否由储气库注采气活动触发，值得进一步探讨，但不排除其影响范围随着储气库建立时间发生变化(张卓然等，2020)，其中2019—2020年该地区地震活动逐年增强，可能与储气库2019年开始实施的调整扩能工程有关。

图11 储气库活动与地震活动的时间关系(据张卓然等(2020))

5 结论

(1)在储气库区域内观测到Hg和H2浓度明显高值现象。在储气库加压存储过程中，在储气库区域内注采井附近范围断层气Hg和H2浓度发生较大幅度的变化，但是在储气库区域外以及断层位置处，未观测到明显的断层气浓度异常变化现象，可能该区域的断层活动性较弱，同时断层气H2、Hg可作为研究断层气对应力、应变响应变化的重要手段。

(2)在储气库区域内定点连续观测中，断层气H2具有较为明显的与储气库压力变化响应关系，即应力增大导致部分断层气H2浓度显著增大，当应力不再增加时，断层气H2浓度缓慢恢复至背景值附近。断层气H2对储气库内压力变化的灵敏响应，或许可以用于判断储气库区域地下应力、应变状态，监测其实时动态。

(3)储气库的注气加压过程导致储气库内部压力发生变化，从而使储气库区域地震活动频发。

本研究对认识不同压力状态下断层气的变化特征，指导地震台站布设、震情跟踪以及异常落实等方面具有一定意义。

致谢：防灾科技学院李静讲师、云南地震局李庆高级工程师、山西地震局郭宝仁工程师、山东省地震局颜丙囤工程师等先后参加了呼图壁储气库断层气流动观测； 本研究得到了新疆地震局朱成英高级工程师、方伟高级工程师、聂晓红高级工程师、李新勇工程师和李娜工程师等人的帮助，在此一并致谢。

刘耀炜，任宏微，张磊，等，2015. 鲁甸6.5级地震地下流体典型异常与前兆机理分析. 地震地质，37(1):307～318.

孙小龙，邵志刚，司学芸，等，2017. 断层带土壤氢气浓度测量及其影响因素. 大地测量与地球动力学，37(4):436～440.

王成虎，高桂云，贾晋，等，2020. H储气库注采诱发应力场及断层滑动趋势变化. 天然气工业，40(10):76～85.