在O2/CO2和O2/N2气氛下添加H2对乙炔扩散火焰碳烟生成的影响

程汉翀，张 宇，刁 涛，刘小芳

(安徽工业大学能源与环境学院，安徽 马鞍山 243002)

随着化石能源的使用，不完全燃烧产生的碳烟颗粒被大量排放，其上吸附的多环芳香烃等有机成分对环境造成极大危害[1-2]。因此，需要研发高效环保的燃烧技术来减少碳烟颗粒排放。富氧燃烧是以高于空气中氧气含量的含氧气体代替助燃空气的燃烧技术，是一种高效节能的环保燃烧技术，能够提高火焰温度，减少碳氢燃料产生的烟气量[3]。

碳氢燃料在富氧燃烧下掺入添加剂能有效降低碳烟颗粒的排放，活性较高的添加剂包含CO 及H2，其也受到国内外学者的关注[4-6]。曹文健等[7]发现空气富氧条件有利于增加碳氢燃料火焰中碳烟颗粒浓度；张敏[8]对乙烯在空气富氧和O2/CO2富氧条件下燃烧的火焰碳烟颗粒浓度进行研究，发现在两种富氧条件下，随氧气浓度升高火焰中碳烟颗粒浓度增加，但总的碳烟颗粒生成量减少；Zhang等[9]数值模拟发现，氧气能让火焰在距离燃烧口更低的地方被氧化、火焰高度降低、火焰中碳烟颗粒更集中，但总生成量减少；Wang等[10-11]通过数值模拟证实富氧燃烧条件下掺H2对乙烯扩散火焰的作用主要包括稀释和化学作用两方面；Pandey等[12]通过实验发现碳烟团聚体的粒径随H2的加入而减小；高永磐等[13]通过实验及数值模拟发现，富氧燃烧条件下H2是通过抑制碳烟表面增长达到减少碳烟颗粒的效果；魏文明等[14]通过探针实验研究发现，H2掺入乙炔火焰减少碳烟颗粒的原因跟乙烯一样；蒋勇等[5]通过数值模拟发现，添加CO 会增加CO+OH-↔CO2+H+向右的反应速率，从而提高H+浓度，促进碳烟生成，但同时也会稀释乙炔浓度，减少火焰中的碳烟颗粒浓度；Guo 等[15]通过实验和数值模拟研究添加CO对乙烯层流火焰中碳烟生成的影响,发现总的碳烟颗粒浓度减少，但CO的化学作用促使碳烟颗粒表面增长速率增加，并通过反应CO+OH-↔CO2+H+增加H+浓度，提高碳烟颗粒的生成量。综上所述可知：H2的化学作用和稀释作用都能减少碳烟颗粒浓度；CO的化学作用促进碳烟颗粒的生成。

乙炔作为碳氢燃料的一种，在工业上被用作氧乙炔割炬的原料，有良好应用价值[16]；同时，乙炔是HACA机理的重要组成部分[17]，但目前鲜有不同气氛下向乙炔火焰中掺入添加剂的研究。因此，探究O2/CO2和O2/N2富氧气氛下添加H2对乙炔层流扩散火焰高度、温度及碳烟颗粒生成的影响。

1 实验

1.1 实验原料

高压气瓶供给C2H2，O2，N2，H2和CO2。

1.2 实验装置

实验装置主要由火焰燃烧系统和二维消光法测量系统构成，如图1。燃烧系统包含氧化剂气路、燃烧器和燃料气路。

图1 实验装置示意图Fig.1 Schematic diagram of experimental device

火焰燃烧器内部燃料管为不锈钢管，管内直径12 mm、壁厚1 mm，燃料及添加气经混合罐混合后从燃料管内通过；外部氧化剂管内直径90 mm，氧化剂经混合罐混合后从燃料管外壁和氧化剂管内壁之间通过，此区域填充玻璃珠及金属泡沫使气流均匀流出。图2 为消光法装置，与文献[18]装置类似。实验装置主要包括CCD 相机、平行光源、小孔光阑及凸透镜等。CCD 相机为大恒图像MER-500-7UM 相机，像素为2 592×1 944，帧率为30 f/s,相机曝光时间为8 000 μs。小孔光阑处在两个透镜之间，可有效削弱火焰辐射，提升最终图像品质。

图2 消光法装置图Fig.2 Device of light extinction method

1.3 实验方法

乙炔和H2通过燃料气路的气瓶、减压阀、质量流量计，经混气罐混合后进入燃烧器燃料管与氧化剂在燃料管出口处形成层流扩散火焰；待火焰燃烧稳定后通过热电偶、CCD 相机获得火焰温度和火焰图像，用消光法程序处理火焰图像，得到轴对称火焰的碳烟体积分数及火焰尺寸。在不同气氛下向乙炔层流扩散火焰中添加H2的具体情况见表1，2。表中q为气体流量。

表1 O2/CO2气氛添加H2的乙炔燃烧实验工况Tab.1 Experimental conditions of acetylene combustion with H2 in O2/CO2 atmosphere

2 结果与分析

2.1 火焰高度

图3 为O2/CO2气氛下乙炔火焰高度随H2流量的变化。由图3可见，H2与C2H2流量比值由0.1增加到0.5 时，火焰高度未出现明显改变，以纯乙炔火焰燃烧高度30 mm 为基准高度，高度波动最大仅0.2 mm。

图3 O2/CO2气氛实验火焰Fig.3 Flame of O2/CO2 atmosphere experiment

图4 为O2/N2气氛下乙炔火焰高度随H2流量的变化。由图4 可见,在O2/N2气氛和O2/CO2气氛下添加H2，乙炔火焰高度基本一致，以纯乙炔火焰燃烧高度36 mm为基准高度，高度波动最大仅0.1 mm。

表2 O2/N2气氛添加H2的乙炔燃烧实验工况Tab.2 Experimental conditions of acetylene combustion with H2 in O2/N2 atmosphere

图4 O2/N2气氛实验火焰Fig.4 Flame of O2/N2 atmosphere experiment

综上可知：O2/N2气氛下的乙炔火焰比O2/CO2气氛下的乙炔火焰高6 mm，这主要是因为O2/CO2气氛下氧气浓度更高，乙炔火焰在更低的高度就可获得足够的氧气燃烧完全；添加H2对两种气氛下乙炔火焰高度影响微弱，这是因为添加H2只产生化学作用及稀释作用，未改变氧气浓度，氧气浓度是影响火焰高度的主要因素。

2.2 火焰温度

图5为O2/CO2气氛下乙炔火焰温度随H2流量在不同火焰高度H处的变化。由图5 可见：不同工况下，沿对称轴各高度的火焰温度随H2流量的增加而升高，升高幅度基本一致；H2与C2H2流量比值为0.1，0.2，0.3，0.4，0.5 时，火焰最高温度相比于纯乙炔火焰分别升高6，14，19，39，61 K；在H2与C2H2流量比值为0.5 时，温度升高最多，这是由于H2的热效应；相同工况下，火焰口至上方0.5 cm 处火焰温度升高最快，之后升高平缓。原因是燃烧器出口处乙炔正处裂解状态，未发生氧化反应，火焰到达一定高度后乙炔裂解到与氧气发生反应的程度，导致温度骤升，火焰温度最高出现在高度约1.4 cm处。

图5 O2/CO2气氛温度场分布Fig.5 Distribution of temperature field in O2/CO2 atmosphere

图6 为O2/N2气氛下乙炔火焰温度随H2流量在不同火焰高度H处的变化。由图6 可知：在O2/N2气氛和O2/CO2气氛下添加H2，乙炔火焰温度分布变化基本一致；H2与C2H2流量比值为0.1，0.2，0.3，0.4，0.5 时，火焰最高温度相比于纯乙炔火焰分别升高2，12，15，28，33 K；火焰最高温度在火焰高度约1.8 cm处。

图6 O2/N2气氛温度场分布Fig.6 Distribution of temperature field in O2/N2 atmosphere

综上可知：O2/N2气氛下的纯乙炔火焰中心温度比O2/CO2气氛下的纯乙炔火焰中心温度高23 K，这是由于CO2加强已燃气对未燃气的传热，使火焰温度降低；两种气氛下的火焰温度均随H2流量的升高而升高,H2与C2H2流量比值0.5时，两种气氛的火焰最高温度升幅分别为6.1%和3.1%,这是因为加入H2使燃料总量增多，放热反应加剧，使温度升高。

2.3 碳烟体积分数

图7为O2/CO2气氛下乙炔火焰温度随H2流量在不同火焰高度H及火焰半径r处的变化。

图7 O2/CO2气氛下碳烟体积分数分布Fig.7 Distribution of volume fraction of soot in O2/CO2 atmosphere

由图7可知：不同工况下，火焰焰翼的碳烟体积分数均随H2流量的增加而减小，与纯乙炔火焰相比，H2与C2H2流量比值为0.1，0.2，0.3，0.4，0.5 时，火焰碳烟体积分数峰值依次降低1.90×10-6，2.78×10-6，3.04×10-6，3.21×10-6和3.37×10-6，对应降幅为13.7%，20.1%，22.0%，23.2%，24.4%,下降速率减小，这是因为H2仅剩下稀释作用；相同工况下,碳烟颗粒主要集中在火焰高度为0.3～2.5 cm、半径为0.12～0.65 cm 的区域，随火焰高度的上升，碳烟体积分数先增大后减小。原因是反应初始时，燃料处于热裂解状态，几乎没有碳烟颗粒成型；随高度升高，多环芳烃形成、碳烟颗粒表面开始增长，碳烟体积分数增至峰值，随后碳烟颗粒被迅速氧化，直到完全消失。

图8 为O2/N2气氛下乙炔火焰温度随H2流量在不同火焰高度H及火焰半径r处的变化。由图8 可知：在O2/N2气氛和O2/CO2气氛下添加H2，乙炔火焰碳烟体积分数变化基本一致；O2/N2气氛下，与纯乙炔火焰相比，H2与C2H2流量比值为0.1，0.2，0.3，0.4，0.5 时，火焰碳烟体积分数峰值依次降低2.39×10-6，3.89×10-6，3.71×10-6，4.09×10-6和4.32×10-6，对应降幅为15.2%，23.6%，24.8%，26.1%，27.5%。综上可知：在O2/CO2气氛下，纯乙炔火焰碳烟体积分数峰值比O2/N2气氛下的纯乙炔火焰碳烟体积分数峰值低1.88×10-6，这是因为CO2使反应CO+OH-↔CO2+H+向左速率增大，导致H+浓度减小，抑制碳烟前驱物的生成，从而减少火焰中的碳烟颗粒；H2与C2H2流量比值从0.1增加到0.5时，两种气氛下的乙炔火焰碳烟体积分数峰值减少4×10-6左右，H2稀释了乙炔的浓度及H2参与化学反应减少碳烟颗粒，碳烟体积分数下降速率由大及小的原因是H2的化学和稀释作用随流量增加而减弱。

图8 O2/N2气氛下碳烟体积分数分布Fig.8 Distribution of volume fraction of soot in O2/N2 atmosphere

2.4 误差分析

图9 为O2/CO2气氛下4 组纯乙炔火焰在距火焰口高度H为1.5，2.5 cm 处的碳烟体积分数曲线。由图9 可知：火焰高度1.5 cm 时，4 组火焰的碳烟体积分数在半径0～0.1 cm 处差异大,最小差值0.65×10-6，这是由于CO2对乙炔燃烧具有化学作用，抑制生长组分及碳烟前驱物的生成,导致各组火焰初始阶段碳烟颗粒成核速率不一致；半径0.1～0.2 cm 处，4 组火焰的碳烟体积分数差异迅速减小，曲线顶峰的差值仅0.03×10-6，这是由于燃料热解的进行，各组火焰的碳烟颗粒进入成核阶段，火焰中碳烟颗粒状态一致；半径0.2～0.3 cm 处，4 组火焰的碳烟体积分数差异增大，主要原因是后3 组火焰的碳烟颗粒先进入成核阶段，氧化时刻提前，导致碳烟体积分数出现0.16×10-6至2.72×10-6不等的差值；火焰半径接近0.45 cm处，4组火焰的碳烟颗粒先后完全氧化，误差从0.19×10-6左右降至0；火焰高度2.5 cm 处的碳烟体积分数变化规律与火焰高度1.5 cm处的基本一致。

图9 O2/CO2气氛下纯乙炔的碳烟体积分数Fig.9 Soot volume fraction of pure acetylene in O2/CO2 atmosphere

图10 为O2/N2气氛下4 组纯乙炔火焰在距离火焰口高度H为1.85，3.07 cm 处的碳烟体积分数曲线。由图10 可见：此气氛下,4 组火焰的碳烟体积分数差异小，最大差值仅0.55×10-6，这是由于N2在火焰中未参与化学反应，碳烟颗粒的前驱物及生长组分的生成阶段没有受到干扰；4 组火焰的碳烟体积分数在火焰高度1.85 cm、半径0～0.1 cm 时出现少许波动，原因是此位置碳烟颗粒生成量少，火焰亮度不够，落到CCD 相机镜头几何中心的未偏转光束量过少，致其取值出现误差。

图10 O2/N2气氛下纯乙炔的碳烟体积分数Fig.10 Soot volume fraction of pure acetylene in O2/N2atmosphere

3 结论

采用二维消光法实验研究O2/CO2气氛和O2/N2气氛下添加不同流量H2对C2H2层流扩散火焰高度、温度及碳烟颗粒的影响,得到如下主要结论：

1)添加H2对乙炔火焰高度影响微弱。

2)乙炔火焰温度随H2流量的增大而升高，O2/CO2气氛下,H2与C2H2流量比值从0.1增加到0.5时，火焰对称轴上最高温度从1 040 K 升高到1 073 K；O2/N2气氛下,H2与C2H2流量比值从0.1增加到0.5时，火焰对称轴上最高温度从989 K升高到1 050 K。

3)添加H2可减少乙炔火焰中的碳烟含量，随H2流量增加火焰碳烟体积分数明显下降，O2/CO2气氛下H2与C2H2流量比值从0.1 增加到0.5 时，碳烟体积分数峰值从13.82×10-6降至10.45×10-6，降幅为24.4%；O2/N2气氛下H2与C2H2流量比值从0.1增加到0.5时，碳烟体积分数峰值从15.70×10-6降至11.38×10-6，降幅为27.5%。

4)O2/CO2气氛下同工况纯乙炔火焰中的碳烟颗粒在初始阶段及氧化阶段差异较大，两种气氛下的同工况乙炔火焰碳烟峰值差异可忽略不计。