衡阳市2019-2020年大气颗粒物潜在来源分析*

宋云飞， 黄 杰， 罗达通， 刘 湛， 张俊丰

(1. 湖南省环境保护科学研究院 湖南省大气复合污染防治工程技术中心，湖南 长沙 410004;2. 湘潭大学 环境与资源学院，湖南 湘潭 411105)

0 引言

近年来，随着我国经济的快速发展，产生了一系列环境问题，颗粒物 (PM2.5和PM10)已成为某些区域的首要污染物[1].《大气污染防治行动计划》的实施，在一定程度上缓解了我国城市环境空气的恶化趋势，但污染形势依旧严峻[2-3].大气颗粒物污染呈现出污染加重、颗粒物污染来源更趋复杂等特点[4-8]，大气污染防治工作出现新的挑战.了解大气污染物的组成成分，厘清大气污染物中的物质来源，是进行大气污染防治的首要工作[9].

利用后向气流轨迹模型计算气团的传输途径，并对气团轨迹进行聚类，可以研究大气环境中污染物的外界传送途径[10-11].在污染轨迹基础上增加污染物浓度数据可进一步计算污染物潜在源贡献和浓度权重大小，从而分析外界传送对研究区域污染物的影响.肖凯等[12]对嘉峪关大气污染物的传送进行了潜在源分析，结果表明，西北方向的气团是影响嘉峪关污染物浓度的主要气团来源，新疆东部对嘉峪关春季PM10的影响大.符传博等[13]对海口市的大气污染物潜区域进行了研究，结果表明夏季对臭氧的影响主要是来自西南方的海域.

衡阳市位于湖南省中南部，采矿业和冶金业发达，其重化工业比重超过60%，燃煤消耗量大[14].并且受其凹形地貌及气象条件等综合因素的影响，大气污染物扩散条件较差[15-17].近年来，衡阳市大气污染问题日益显现.刘嘉林等[18]研究发现，衡阳市的主要大气污染物为PM2.5，并且对生态环境有一定危害.衡阳市城区的PM2.5呈现出明显的时空分布特征，且PM2.5污染较为严重[19]，但其来源分析结果不尽完善.本研究利用后气象轨迹模型(Hysplit)结合潜在源贡献(PSCF)与浓度权重(CWT)分析结合当地在线监测数据，分析衡阳市2019年9月—2020年8月期间大气颗粒物的时间和空间变化特征及其主要来源，以期为衡阳市大气颗粒物污染防治政策的制定提供基础数据和科学依据.

1 数据与方法

1.1 数据来源

本文污染物浓度数据均来自衡阳市环境监测站空气质量平台发布的小时质量浓度数据和气象数据，HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory, v4.9)气流后向传输轨迹模型所用气象资料来自美国国家海洋和大气管理局(National Oceanic and Atmospheric Administration, NOAA)提供的数据，时间分辨率为1 h.以衡阳市(112.58°E、26.90°N)为目标城市，2019年9月1日至2020年8月31日为模拟时段，分秋季(2019年9月-2019年11月)、冬季(2019年12月-2020年2月) 、春季(2020年3月-2020年5月)和夏季(2020年6月-2020年8月)四个季节.

1.2 研究方法

1.2.1 后向轨迹模型HYSPLIT气流轨迹模型是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)和澳大利亚气象局联合研发的一种用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型[20-21].

1.2.2 潜在源分析潜在源分析(Potential Source Contribution Function, PSCF)通过结合气团轨迹和某要素值(本研究指PM2.5和PM10浓度)给出可能的排放源位置[22-23].PSCF函数定义为：

(1)

式中：i,j分别为经度、纬度；mij为经过网格(i,j)的污染轨迹端点数；nij为落在某网格(i,j)内的所有轨迹端点数.

由于PSCF是一种条件概率，当nij较小时，会有很大的不确定性.近年来，许多研究者引入了权重函数W(nij)来进行分析，当某一网格内的nij小于研究区内每个网格的平均轨迹端点数nave的3倍时，应用权重函数，可以有效减小模型带来的误差.

(2)

式中

(3)

1.2.3 浓度权重分析为弥补PSCF不能反映污染轨迹污染程度的不足，采用CWT方法计算轨迹的权重浓度，以反映不同轨迹的污染程度[24-25].在浓度权重分析法(Concentration-Weighted Trajectory Method, CWT)中，每个网格点都有一个权重浓度，计算方法如下：

(4)

式中：Cij为网格(i,j)上的平均权重浓度；l为轨迹；Cl为轨迹l经过网格(i,j)时对应的污染物浓度；τij,l为轨迹l在网格(i,j)停留的时间.

2 结果与讨论

2.1 后向轨迹分析

以衡阳市(112.58°E，26.90°N)为模拟点位，2019年9月1日至2020年8月31日为模拟时段，分季节进行逐时的后推气流轨迹模拟，模拟后向气流移动的时间为72 h，高度为500 m.将每个季节所模拟的气流轨迹进行聚类分析，结果如图1所示.

图1 衡阳市四季气团来源轨迹Fig.1 Source trajectory of four seasons air masses in Hengyang city

不同季节里，影响衡阳市的主要气团来源存在较大差异.春季衡阳市大气主要受偏东南方向的外来气团影响，经福建西南部-广东中部-湖南南部的中短距离传送的2类气团占比达56.16%，其为PM2.5外来输送的主要通道.夏季衡阳大气主要受南方输入的经广东西部、广西东部-湖南南部的1类和3类中距离传输气团影响，两类气团占比分别为50.98%、30.12%.秋季衡阳市大气主要受东北方向经安徽北部-湖北、江西交界-湖南东北部的中短距离传送的1类气团影响，占比高达73.72%，受途经广东北部-湖南南部的短距离传送的2类气团影响占比为19.96%，受途经新疆-甘肃-内蒙-宁夏-陕西-山西-河南-湖北从湖南北部输入的长距离3类气团的影响占比仅为6.32%，颗粒物在秋季的主要外来传输通道为东北方向.冬季衡阳市大气受湖南东部短距离传送的2类气团影响占比为34.48%，受途经福建沿海-广东东部-湖南南部传送的3类气团影响占比为26.69%，受途经山西南部-河南-湖北东部-湖南东北部的1类气团影响占比为38.83%.

气流传输过程中经历的污染区域越多，其所携带的污染物对城市空气质量影响越大，为研究衡阳市气团来源情况对城市空气质量的影响，将衡阳市城区空气自动监测站点监测的2019年9月1日至2020年8月31日各污染物小时浓度数据，分4个季节模拟的逐时后向气流轨迹聚类情况进行污染物小时浓度的分类，统计每个季节每一类气团控制下研究区域的污染物浓度表现.结果如表1所示：

表1 不同类气团控制下颗粒物浓度统计

在相同季节里，受不同类型气流传输控制时，衡阳市污染物浓度表现差异明显.春季衡阳受南海-广东、广西交界线-湖南南部的3类气团影响时，空气质量AQI值最低，说明在该类气团影响下衡阳市本地污染较轻，受途经河南东南部-湖北东部-湖南东北部的1类气团影响时，PM2.5、PM10浓度相对较高，并且对空气质量指数AQI的升高贡献最大.夏季受第1类气团影响时，衡阳市PM2.5、PM10浓度水平明显低于其他两类气团影响时；受2、3类气团影响时，两种颗粒物浓度差异相对较小.秋季时，第2类气团对衡阳市两类颗粒物的浓度影响最为显著，PM2.5与PM10的质量浓度分别达到了54.54 μg/m3、91.65 μg/m3，分别高出1类气团影响时的78%、63%，因此秋季大气污染防治应重点考虑2类气团的作用.冬季受途经3类气团影响时PM2.5、PM10明显高于2类气团的影响，浓度分别高出22.3%、31.4%，可见，冬季第3类气团对衡阳市出现大气颗粒物污染的影响最为显著，冬季三条轨迹PM2.5/PM10的值总体偏高，是四季中最高的，说明PM2.5二次转化高.因此，衡阳市冬季大气污染防治应着重考虑第3类气团的影响.

2.2 颗粒物潜在源分析结果

基于后向气流轨迹的模拟数据，利用PSCF方法分析衡阳市2019年9月1日至2020年8月31日大气主要污染物的潜在源分布，污染气团浓度限值分别为PM2.5：35 μg/m3，PM10：70 μg/m3，结果如图2和图3所示.

图2 衡阳PM2.5潜在源贡献分析结果Fig.2 Results of the PSCF for PM2.5 in Hengyang City

图3 衡阳PM10潜在源贡献区域分布Fig.3 Results of the PSCF for PM10 in Hengyang City

PM2.5的潜在源贡献区域在不同季节表现各不相同.秋季主要受湘南、桂东、赣中以及闽西南等区域影响；冬季PM2.5的潜在来源范围较大，其中以鄂中、湘中、豫南以及苏皖交界处等影响较大，粤中、东海海域等区域也有一定影响；春季PM2.5潜在来源较少，主要体现在湘赣粤交界处以及重庆东部和豫西等区域影响，相对秋冬季来说影响较小；夏季PM2.5的潜在来源为鄂中和桂南等区域.衡阳市PM2.5的浓度值升高时更趋向于受这些区域的排放源影响.

衡阳市PM10与PM2.5潜在源贡献区域相似.春季主要集中在湘南、桂粤交汇处，同时豫中、赣中和赣北等区域也有部分潜在贡献；冬季PM10的潜在来源主要是湘中的邵阳市与永州市所在的区域，同时湘贵渝交界处、苏南、东海海域等区域也有部分贡献；春季PM10的潜在来源体现在湘贵渝接壤处、豫西等区域；夏季潜在来源集中在鄂中.衡阳市PM10的浓度值升高更趋向于受这些区域的排放源影响.

2.3 颗粒物浓度权重分析结果

用PSCF方法不能反映潜在源区的污染程度，因此，用浓度权重(CWT)轨迹分析法，对影响衡阳市颗粒物浓度值大小的潜在源区进行模拟，以反映所有轨迹的平均污染程度.结果如图4和图5所示.

图4 衡阳PM2.5浓度权重轨迹分布Fig.4 Results of the CWT for PM2.5 in Hengyang City

图5 衡阳PM10浓度权重轨迹分布Fig.5 Results of the CWT for PM10 in Hengyang City

衡阳市秋季PM2.5浓度权重较大的区域为琼北-桂粤交界处-南岭-武夷山西组成的带状区域；冬季集中在湘中、桂中、台湾海峡、东海海域等区域，与冬季第3类气团轨迹有部分重合；春季和夏季的PM2.5浓度相对秋冬季的权重较小，春季浓度权重较大的区域为湘粤赣交界处、豫西、湘鄂渝交界处以及北海和琼州海峡等区域，夏季浓度权重较大的区域为鄂中和广西北海北部湾等区域.

PM10浓度权重在四个季节有明显差异.秋季浓度权重轨迹分布与PM2.5类似，主要在赣西北向湘南、桂东分布的带状区域；冬季湘中、粤中及台湾海峡和东海海域浓度权重较大；春季浓度权重大的区域为湘鄂渝的交界处以及豫西等区域；夏季浓度权重大的区域为鄂中、北部湾海峡以及赣粤交界处等区域.

2.4 污染物质量浓度风玫瑰图

由于风向为分类变量，无法进行spearman等相关系数计算，因此通过绘制衡阳市小时最大风速和小时最大风速风向的风玫瑰图叠加污染物质量浓度，对风向与污染物质量浓度进行相关性分析，2019年9月1日至2020年8月31日衡阳市叠加各污染物质量浓度的风玫瑰图如图6所示.

图6 衡阳市颗粒物质量浓度风玫瑰图Fig.6 The wind rose diagram of the mass concentration of particulate matter in Hengyang City

期间衡阳市年尺度上最大风频为东北偏北风，占比达22.7%，其次正北13.2%和东北风向14.7%占比也较大.衡阳市出现PM2.5污染状况通常为风速低于1.5 m/s时，当风向为正北且风速为1.5～3.0 m/s时，对应的PM2.5质量浓度也偏高.PM10的质量浓度与风速风向的关系与PM2.5类似，风速小于1.5 m/s时污染较严重，风向为正北和东北偏北，风速为1.5～3.0 m/s时也容易出现PM10污染状况.风速风向对AQI的影响主要体现在风速较小时，风速小于1.5 m/s时易导致AQI值升高，同时当风向为正北，风速为3.0～4.5 m/s时，出现较高的AQI值，风向为西北偏北，风速为3.0 m/s左右时也出现AQI值升高的现象.

2.5 不同季节PM2.5与PM10的相关性

通常PM2.5与PM10的来源较为相似，一般情况下两者具有良好的线性关系，通过分析两者的相关性可大致了解二者的同源性[26-28].图7为四季PM2.5与PM10的分布情况，从图可看出四季二者的线性相关性均在0.8以上，线性相关性好，春季、夏季和秋季二者的斜率均在1.7左右，较为接近，说明衡阳市春季、夏季和秋季PM10的来源较PM2.5广泛，浓度较PM2.5高.冬季斜率为1.24，冬季PM2.5是PM10的主要组成部分.

图7 衡阳市PM2.5与PM10浓度相关性Fig.7 The correlation between PM2.5 and PM10 concentrations in Hengyang City

3 结论

(1) 不同季节里，衡阳市主要气流来源存在较大差异.春季主要受途经福建西南部-广东中部-湖南南部的中短距离传送的2类气团和河南东南部-湖北东部-湖南东北部的1类气团影响，占比分别为56.16%和33.29%.夏季受途经广东沿海-广东西部、广西东部-湖南南部长距离传送的1类气团和中距离传送的3类气团影响较大，合计占比达81.1%.秋季主要受东北方向经安徽-湖北-江西-湖南的中短距离传送的1类气团控制，占比达73.72%.冬季3类气团占比相当.

(2) 受不同类型气流传输控制时，衡阳市污染物浓度表现差异明显.春季受3类气团影响时，颗粒物浓度均为最大，但对空气质量影响小，该类气团影响下颗粒物及臭氧等污染物的一次来源占比高，但当地污染较小，受1类气团控制时外来传输污染物对当地二次转化影响较为明显；夏季主要受2类气团影响；秋季受2类气团影响时颗粒物及臭氧浓度明显高于其他两类；冬季第3类气团对衡阳市颗粒物污染影响显著且冬季PM2.5二次转化明显高于其他季节.

(3) 潜在源贡献区域分析表明：衡阳市PM2.5与PM10潜在源贡献区域相似，不同季节潜在源贡献区域有差距，但大多集中在湘南、鄂中、湘粤交界处等区域.PM2.5与PM10不同季节的权重分布区域较为相似.

(4) PM2.5与PM10质量浓度偏高现象通常出现在风速小于1.5 m/s时，AQI在风速较小和偏北风时数值更高.