直流电压激励单电极氩气射流阵列的放电模式

许慧敏，贾鹏英，冉俊霞，武珈存，李雪辰*

(1.河北金融学院大数据科学学院，河北 保定 071051；2.河北大学物理科学与技术学院，河北 保定 071002)

大气压气体放电能产生富含多种活性粒子的等离子体[1]，其气体温度接近室温[2-4]。因此，大气压气体放电在诸如材料生长[5-6]、表面改性[7-9]、半导体刻蚀[10]，杀菌消毒[11-14]、污染物降解[15-16]、臭氧生成[17]、促进伤口愈合等多个领域具有非常广泛的应用前景。

大气压等离子体射流通过工作气体的流动，能够在电极区的下游产生低温等离子体羽，从而摆脱了电极间隙对待处理材料尺度的限制[18]。射流的电极结构虽然多种多样，但通常都包含一个电介质管，至少在管内或者管外有一个电极[18]。电介质管中流动有惰性气体或者惰性气体与少量载气的混合气体，从而在其下游产生等离子体羽[19]。等离子体羽虽然通常看起来是一个连续的圆柱状[20-21]，但它事实上对应流光传播过程[22-27]。如果流光沿着直线传播，其流光头表现为高速的等离子体子弹，其速度量级可达108cm/s[28-30]。除了圆柱状等离子体羽，当流光受到空间电荷作用时会产生偏折，从而会产生蛇形等离子体羽[31]。鉴于流光的不同传播行为，还观察到了明暗分段的等离子体羽[32]，空心等离子体羽[33]，肿胀等离子体羽[25,34]，和丝加晕等离子体羽等[26]。等离子体羽的形貌虽然多种多样，但其直径通常很小，仅有亚毫米到毫米量级[35]。因此，利用单一射流很难实现材料的大尺度高效处理。

为了增加等离子体处理的面积，可以将等离子体射流组合在一起形成等离子体射流阵列[36-39]。对于氦气射流，曹等人发现当射流间距较小时，射流间会产生耦合从而导致某些等离子体羽熄灭[40]。此外，由于等离子体羽间的静电斥力，等离子体羽会发生偏折[41-42]。模拟结果表明氦气射流间的相互作用除了静电斥力，还有氦气通道间的流体力学影响，以及放电发光导致的光致电离影响[43]。邵涛等人的研究结果表明，通过在氦气中掺入少量氧气，在一定程度上抑制了等离子体羽偏折[44]。与氦气射流阵列类似，氩气射流阵列也观察到了等离子体羽的偏折现象[45]。所不同的是，氩气射流阵列的偏折要小一些[46]。该结论也得到了模拟验证[47]。此外，对于氩气射流阵列，研究了电压峰值和气体流量[48]，射流喷口离地电极距离和脉冲频率[49]，电极结构[38,50]对偏折角度的影响。总之，由于射流阵列中等离子体羽间的相互作用，射流阵列很难产生大尺度的弥散等离子体羽。

针对于此，本文利用直流电压激励单电极氩气射流阵列，产生了大尺度均匀等离子体羽。研究发现，等离子体阵列存在着两个放电模式(分立模式和均匀模式)。利用电学、光学和光谱学手段对两种放电模式的放电特性和机制进行了研究。

1 实验方法

图1给出了实验装置示意图。其中，放电装置主要包含两个注射针和一个矩形气道。内径和外径分别为0.6 mm和0.9 mm的两个注射针间隔15 mm平行放置在矩形气道中并且针的顶端与气道口平齐。石英矩形气道的长度为60 mm，其内外横截面积分别为1.0 mm×15.0 mm 和3.0 mm×20.0 mm。氩气在气体质量流量计(Sevenstar SC200A)的控制下，以相同的流量(Qj)通入两个注射针。空气在气体质量流量计(Sevenstar SC200A)控制下，以流量Qp沿着矩形气道流动。一个注射针通过限流电阻(R=100 kΩ)后与直流电源(Glassman,KR20R150)的高压输出端相连，另一个注射针接地。利用高压探头(Nanrui NRV-60)来测量两针电极之间的气隙电压(Vg)。利用电流探头(Tektronix TCP312A)测量放电电流。在不通入氩气的情况下，空气流中不会形成等离子体，即放电回路中没有电流。因此定义该情况下Vg为理想电源电压(Vi)。使用光电倍增管(PMT)(ET 9130/100B)来测量放电总的发光信号。利用示波器(Tektronix DPO4104)同步显示并记录电压、电流和发光信号的波形。放电照片使用数码相机(Canon EOS 5D)来记录。高速录像机(Cooke,Pco.dimax HD)可以最小曝光时间为1 μs的情况下连续记录放电过程。增强型电荷耦合器件(ICCD)(Andor DH334T)最小曝光时间可达纳秒量级。此外，等离子体的气体温度通过光纤测温仪测量得到[51]，光纤测温仪可以测量的温度范围是-40 ℃到150 ℃，分辨率为0.1 ℃。

图1 实验装置示意图

2 结果与讨论

图2给出了在不同理想电源电压情况下的放电照片。随着Vi的增加(达到6.0 kV时)，放电在两个针的尖端出现，其中阳极附近放电很小。随着电压增加到7.0 kV，等离子体射流阵列的下游形成两个分立的等离子体羽，靠近阳极的等离子体羽(阳极羽)要比靠近阴极的等离子体羽(阴极羽)长的多。阴极羽和阳极羽的长度都随着电压的增加而增加(Vi=10 kV所示)。随着Vi进一步的增加，两个分立的等离子体羽合并形成一个片状空气等离子体羽。并且在气道管口附近存在着一个没有等离子体的区域。此外，片状等离子体羽的长度也随着电压的增加而增加。总之，等离子体射流阵列存在着两个放电模式：分立羽和片状羽。随着Vi增加，放电会从分立羽过渡为片状羽。

图2 不同理想电压下的放电照片，曝光时间为100 ms。A代表阳极,C代表阴极。Qj=300 mL·min-1；Qp=10 L·min-1。

图3显示了片状等离子体羽的长度随着Vi、氩气流量以及空气流量的变化。很明显，片状等离子体羽的长度除了随着理想电源电压的增加而增加之外，还随着空气流量(Qp)和射流中氩气流量(Qj)的增加而增加。需要指出的是，当Qj小于100 mL·min-1的时候，不能形成片状等离子体羽。在我们实验参数范围内，所能形成的等离子体羽最大长度可达约40 mm，要比片状氩气等离子体羽长[52]。

理想电压/kV

氩气流量/L·min-1

空气流量/L·min-1

图4给出了Vi、Vg、放电电流以及等离子体羽发光信号的波形。通过波形可以发现，分立的等离子体羽Vg是不随时间变化的，而放电电流以及等离子体羽的发光信号都是间歇性的脉冲。从图4(a)的放大部分可以看出，每个放电脉冲都具有两个峰。通过两个PMT分别采集分立羽的发光信号发现，第一个峰对应阴极羽的发光信号而第二个峰对应阳极羽的发光信号。随着电压增加到10 kV，波形与7.0 kV时类似，Vg也是不随时间变化的。但是放电电流和等离子体羽发光信号的每个放电脉冲只有一个峰。脉冲的频率随着Vi的增加而增加。对于片状等离子体羽，Vg、放电电流和等离子体羽的发光信号都是间歇性的脉冲。每个脉冲期间，Vg突然减小同时放电电流突然增加到达极大值，随后电流逐渐减小并且Vg逐渐恢复。此外，片状等离子体羽的脉冲频率也随着Vi的增加而增加，但是其频率远远小于分立等离子体羽的脉冲频率。从图4(c)和图4(d)的放大部分可以看出，除了这些主要的放电脉冲之外，在其中间还有一些类似于图4(b)中小的放电脉冲出现。这意味着，片状羽在主放电的间歇期会存在着分立羽，这一结论在后面的高速录像结果会得以证实。

图4 理想电压、气隙电压、放电电流和发光信号波形。理想电压分别为7 kV(a),10 kV(b),14 kV(c)和16 kV(d)

首先，利用ICCD对分立羽的形成机制进行了研究，结果如图5所示。阳极羽在曝光时间大于10 μs时，放电照片为连续的，并且长度几乎不变。只是亮度随着曝光时间减小而减弱。当曝光时间小到100 ns之后，拍摄到了分立的等离子体子弹。一般认为等离子体子弹的产生源于流光放电机制[53]，所以阳极羽可能是流光放电机制。对于阴极羽，虽然发光强度随着曝光时间减小而减弱，但即使曝光时间减小为10 ns，此时虽然照片已经曝光不足，但仍然没有发现等离子体子弹。这表明阴极羽的机制与阳极羽不同，应该是汤森放电机制。

图5 不同曝光时间下分立羽的ICCD照片。阳极羽(a)-(e)；阴极羽(f)-(j)。曝光时间标注在每张照片上

为了揭示片状等离子体羽的形成机制，利用高速录像机对片状等离子体羽的时空演化进行了研究，如图6所示。0 ms时，阳极下游可以发现较长的阳极羽，而在阴极下游出现的阴极羽要比阳极羽短多。0.5 ms时，阴极羽变长，于此同时，一个正流光从阳极羽的末端向阴极羽的末端发展。这表明阳极羽和阴极羽之间存在强烈的相互作用。在1.0 ms时，正流光到达阴极羽，形成一个拱形的微放电丝。所以，片状等离子体羽的击穿机制对应流光放电机制。在流光击穿以后会产生明亮的微放电丝。从微放电丝阴极附近的放大图能够发现低电压辉光放电的特征区域，包括负辉区(NG)、正柱区(PC)、以及在它们之间出现的法拉第暗区(FDS)。这些低电压辉光放电的特征区域的存在证实微放电丝处于辉光放电机制[54]。图6表明微放电丝很长一段是电中性的正柱区。在正柱区电场作用下电子会向着阳极迁移，正离子向着阴极迁移。当正离子到达阴极附近时会在阴极附近堆积，形成空间正离子。这些空间正离子会加强其与阴极之间的电场(阴极位降区电场)，使得正离子经过该电场加速后有足够能量碰撞阴极产生二次电子。二次电子经过阴极位降区加速后引发电子雪崩，除了电离碰撞还会有激发碰撞，所以在此区域会有明亮的发光，即形成负辉区。绝大多数电子在负辉区经过电离碰撞损失了其能量，所以当电子运动到负辉区的边缘时，能量很低，电离和激发能力很弱，所以发光变暗，产生了法拉第暗区。微放电丝由两个氩气等离子体通道以及连接在它们之间的空气等离子体通道组成。随着时间的推移，空气等离子体通道在空气流的吹动下向下游移动。在3.5 ms时，如图中圈出来的部分所示，一个新的击穿事件出现，并且在4.0 ms时完全短路了原有的等离子体通道。可以推测，在2.0 ms到2.5 ms时也发生了类似的短路。需要指出的是，短路随机发生在放电丝的两侧。在5.5 ms时，放电丝达到了最大长度，随后亮度变暗，逐渐消失。需要指出的是，阴极附近辉光放电的特征区域一直存在，直到放电丝的消失。这表明在此过程中放电丝一直处于辉光放电机制。在6.0 ms时，随着放电丝的消失，分立的等离子体羽又出现，一直持续到下次放电丝的形成。这一结果表明放电丝对应着图4(c)和(d)的主放电，而主放电之间的小脉冲是由于分立羽造成的。

图6 高速录像机拍摄到的片状等离子体羽(图2(d))的时空演化。曝光时间为10 μs

图7给出了片状等离子体羽气体温度的空间分布。从图7(a)可以发现，片状等离子体羽的温度几乎对称分布，表现为中间低两侧高。从图7(b)可以看出，沿着气流方向，等离子体羽的气体温度逐渐增加，直至在等离子体羽的尾部达到饱和。等离子体羽的气体温度最大值约为65 ℃，这一温度要远低于他人报道的空气等离子体的气体温度[55]。

X/mm

Y/mm

一般来说，空气击穿电场值很高，达到32 kV/cm[56]。在这么高的电场下，电子雪崩发展很快，因此放电很容易过渡到弧光放电[55]。即大气压空气放电的情况下很难获得具有很低气体温度的等离子体。和空气相比，氩气具有较低的击穿电场，因此氩气在较低的电压下首先达到击穿条件，在阳极附近产生正流光，而阴极附近产生汤森放电。由于电子和正离子的质量差距很大，在电场的作用下产生电荷分离，阳极羽的流光头主要由正离子构成，因此在阳极羽的尾部会堆积正电荷。而对于阴极羽，电子向着远离阴极的方向运动，在阴极羽的尾部堆积负电荷。可以得知，阴极羽和阳极羽尾部之间的电场被增强。在这一增强电场的作用下，阴极羽尾部的电子向着阳极羽的末端加速，引发正流光向着阴极羽的末端发展。当正流光达到阴极羽尾部时，会在空气中产生一个弱离化通道从而最终导致空气的击穿，形成空气等离子体通道。此时，等离子体的阻抗很低，气隙间的电阻突然降低，导致Vg突然降低到最小值同时放电电流突然增加到最大值。假设等离子体的阻抗为Ri，电流(I)可以通过欧姆定律得到。

(1)

式中εp是电源电动势，r是电路中其余部分的电阻。因此气隙电压Vg由下式可以得到：

(2)

由公式1和公式2可以看出，放电电流随等离子体阻抗的增加而减小。Vg随等离子体阻抗的增加而增加。因此，当放电丝向下游移动时，随着等离子体阻抗增加，气隙电压逐渐增加，放电电流逐渐减小。当电场不足以维持空气等离子体通道的放电时，放电丝就会熄灭。此后，随着气隙电压的增加，电场逐渐恢复，直到满足下一次的击穿条件，放电重复进行。

与滑动弧放电相比，该片状等离子体具有更低的电子密度，因此等离子体阻抗更大。所以放电电流就会更低，导致产生较低的焦耳热，所以片状等离子体的气体温度很低。此外，流动的空气也会为产生的等离子体降温，导致较低的气体温度。因为在通常情况下是由于热不稳定性，而导致的辉光放电向弧光放电的过渡。所以，温度很低的片状等离子体，能够有效的抑制向弧光过渡，因此放电丝维持在辉光放电机制。

3 结论

本文利用单电极氩气射流阵列，在流动空气中产生了大气压片状等离子体羽。研究结果表明，在较低Vi下，射流阵列下游产生分立等离子体羽。该分立等离子体羽的长度随着Vi增加而增大，且最终过渡为片状等离子体羽。研究发现，片状等离子体羽长度随着Vi、氩气流量及空气流量的增加而增长，最大长度可以达到约40 mm，长于现有报道的大气压片状等离子体羽的长度。放电的电压、电流和发光信号波形表明，分立等离子体羽的气隙电压为恒定的，而放电电流及发光信号为具有很高频率的小脉冲。但片状等离子体羽的气隙电压是周期性变化的，并且放电电流及发光信号为低频率的大脉冲，在相邻大脉冲之间存在着小脉冲。ICCD研究结果表明，阳极附近的分立等离子体羽中存在着等离子体子弹，因此其对应着流光传播过程。而阴极羽对应着汤森放电机制。利用高速录像机研究发现，片状等离子体羽最初也对应着分立等离子体羽，但阳极羽会向阴极羽发展产生空气中的流光放电并最终转化为辉光微放电通道。该辉光微放电通道在气流作用下不断向着下游移动。周期性的微放电通道产生及运动，产生了时间均匀的片状等离子体羽。光纤测温仪研究表明，片状等离子体羽的气体温度较低。此外，对两种模式等离子体羽的产生机制进行了定性分析。