面向薄膜材料光热特性参数的 FPTR检测技术研究

关雪松

（哈尔滨飞机工业集团有限责任公司，黑龙江 哈尔滨 150066）

0 引言

随着半导体和MEMS技术的飞速发展，器件尺寸也变为微纳米尺度，器件工作产热已成为威胁器件本身工作稳定性的主要因素。金刚石材料具有很高的导热率，单晶金刚石在室温下的热导率高达2 200 W/mK。目前，微波辅助化学气相沉积技术（MPCVD）已用于制备金刚石薄膜且MPCVD金刚石薄膜热导率已接近或者达到天然金刚石的水平，因此，MPCVD金刚石薄膜的热物性参数是该材料成功应用于器件传热的关键。目前，应用于金刚石薄膜热物性参数的测试技术包括静态检测技术、瞬态反射测量检测技术、3ω检测技术、扫描显微镜技术、调制光热偏转检测技术及光热辐射测量技术等[1-2]。光热辐射测量技术（PTR）是一种主动式光热辐射检测方法。目前根据激励方式的不同，PTR可以分为脉冲光热辐射测量技术（PPTR）及频域光热辐射测量技术（FPTR）。2013年，法国波尔多大学A. Kusiaka等人[3]采用PPTR及FPTR技术对金刚石薄膜的热导率进行测量，探讨了金刚石薄膜与基底接触界面的热阻对测试结果的影响，同时论述了2种方法的优缺点。由于光热辐射测量技术具有光学非接触的特点，因此避免了测温元件电路的热损耗，极大地提高了检测的精度，FPTR技术可以比PPTR技术获取更多的信息，因此该文采用FPTR技术对MPCVD金刚石薄膜的热导率进行研究。

1 理论模型

光热辐射测量检测技术（Photothermal radiometry， PTR）的主要工作原理是利用泵浦激光照射在实验样品表面，试验样品吸收光子能量后，通过光热效应使样品温度发生变化，从而让材料向外辐射能量并通过热敏探测器（波长2 μm～12 μm）得到光热辐射信号，光热辐射信号与材料的光、热物理参数（例如吸收系数、散射系数、热导率和热扩散系数）等参数密切相关，因此，可以通过该信号反映材料的内部特性。物体的热辐射量可以由Stefan-Boltzmann修正公式[4]来表示。首先，根据金刚石薄膜几何建立调制热源作用于一维有限厚度试件的热波模型，其中，当激励光源半径远大于试件的厚度时，该模型可以采用一维模型进行近似。该样件的一维几何模型如图1所示。

图1 调制热流作用于一维有限厚度几何模型

一维传热方程如公式（1）、公式（2）所示。

式中：d为微分符号；σ为热波波数；T为热辐射量；k为材料热导率；Q为热源函数；i为虚部；ω为调制角频率；α为热扩散系数；x为激光入射方向。

其中，加载热源如公式（3）所示。

式中：I0为激光光强密度；β为材料吸收系数；t为时间。边界条件如公式（4）、公式（5）所示。

式中：∂为偏微分符号；h为对流换热系数；T∞为室温，T∞=288 K；L1为材料厚度；k为材料热导率。

FPTR热波信号沿厚度方向可以写成T（x,ω）=|T（x,ω）|e[iωt+ϕ（x，ω）]复数形式，即幅值与相位形式（其中，|T（x,ω）|为幅值信息，ϕ（x,ω）为相位信息）。采用红外探测器（通常为碲镉汞探测器，波长响应范围为2 μm～12 μm）进行探测的过程中，探测器响应信号是FPRT热波信号在整个样件厚度的积分，且受探测器光谱响应效率等因素的影响，材料探测器所测得光热辐射信号如公式（6）所示。

式中：F为系统比例因子；P（λ）为探测器光谱响应；λ为探测器光谱波长；σ、ε为Stefan-Boltzmann常数和样件的发射率；T0为环境温度；T为热辐射量；αIR（λ）为介质的红外吸收系数；λ1、λ2为探测器的光谱响应范围。

求解公式（6）得到公式（7）。

式中：K、A、B和C为比例系数。

由于光热辐射信号S（ω）是复数形式，因此，可直接得到调制激光作用试验样件的光热辐射的幅频|S（ω）|与相频ϕ（ω）动态响应，如公式（8）、公式（9）所示。

式中：S为探测接受信号，S为复数；Re为取实部；Im为取虚部。

由公式（8）、公式（9）可知，调制激光作用金刚石薄膜光热辐射的幅频与相频响应特性直接受金刚石薄膜特性、光学参数及热参数的影响，因此可以直接利用公式（8）、公式（9）的热波模型分析金刚石薄膜特性对光热辐射信号动态特性的影响，反过来可利用光热辐射动态响应确定金刚石薄膜特性内部的光热物理参数等。当获取试件光热相应信号后，采用反问题求解方法获取材料的光热物理参数。

2 试验研究

采用频域光热辐射测量响应系统对试验样件进行试验。其中，FPTR频域响应系统原理如图2所示。试验系统由808 nm半导体激光器（激光功率为32 mW，光斑直径为4.8 mm）、红外探测器（HCT探测器，波兰Vigo公司，探测波段为2 μm～12 μm）以及锁相放大器（StanfordSR830，频段为0.01 Hz～102×103Hz）组成。试验扫描频率范围为100 Hz～100×103Hz。FPTR检测系统的工作原理如下：通过计算机软件发出相应控制信号，首先控制函数发生器（安捷伦33250A）产生余弦模拟调幅信号，调制信号驱动激光器电源模拟输入端，使激光器输出光强按调制规律变化，该束调制变化的激光照射到金刚石薄膜上（激光光斑直径为250 mm，最大输出功率为70 mW），由于光热效应，因此金刚石产生的热辐射信号通过一对90°离轴抛物镜汇聚到HCT热探测器，其中一个离轴抛物镜的焦点在样件表面，另一个离轴抛物镜的焦点在HCT探测器上，热探测器通过前置放大器将信号放大并经锁相放大器提取弱信号，使用激光器激励信号进行锁相运算，从而得到材料的光热效应热波频域特性、幅频特性以及相频特性，对激励信号的频率进行扫描，进而获得热波频域动态特性。

通过图2的示意图搭建光热辐射FPTR测量系统，利用该系统对金刚石薄膜试验样品进行频域响应FPTR试验时，每次系统测得的FPTR幅频和相频信号不仅是金刚石薄膜试验样件的频域响应信息，同时系统激光光路传输中的频域响应（简称为系统响应）会不可避免地混入FPTR幅频和相频信号中，如何在FPTR幅频和相频信号中移除系统响应是准确评价金刚石薄膜试验样品热物性参数的关键。该文理论上认为该研制系统为线性系统，即系统幅值响应与激光功率呈线性关系，系统相位随频率呈线性滞后，系统响应与样件真实频域响应应满足线性叠加的定理。因此，实际上通过该系统所获取的是系统响应与样件响应的叠加值，而并非只有样品的频域响应，在提取后续信号时需要对系统进行修正与处理，从而去除激光、系统及环境噪声等干扰信号。根据前期经验，该文在实际试验过程中采用具有高表面反射率的不锈钢板材对系统进行修正。首先，在不同激光功率下对钢板进行FPTR频域响应试验，记录其FPTR频域响应曲线，并对幅值进行归一化处理，记为f-Am1，其相位值记为f-Ph1；其次，对金刚石薄膜试验样品进行FPTR频响响应检测试验。金刚石薄膜试验样品的频域响应幅值及相位分别记为AmS、PhS，则金刚石薄膜试验样品的真实频域响应信号（Am，Ph）如公式（10）、公式（11）所示。

图2 FPTR相应系统示意图

式中：Am为真实频域响应信号；AmS为样件幅值；Am1为钢板幅值；ϕ为真实频域响应信号；ϕS为金刚石薄膜试验样品的频域响应相位；ϕ1为校正钢板的频域响应相位。

该文所采用的实验试件由哈尔滨哈伊特智能制造有限公司提供，其制备方法为微波等离子体化学气相沉积法（MPCVD）。微波等离子体化学气相沉积法相比于其他薄膜制备方法（例如热化学气相沉积、直流等离子化学气相沉积以及燃烧火焰化学气相沉积等方法）具有无须电极、污染小以及等离子体密度高等优点，其基本原理是利用一定直径的不锈钢腔体或石英玻璃管作为反应室，波导管与微波发生器连接，并通过波导管将微波输入反应室内，在微波作用下使甲烷（CH4）和氢气（H2）在反应室内产生辉光放电效应，从而在基片上沉积出金刚石薄膜。该方法在微波作用下，能够使急剧振荡的气体充分活化，形成较高密度的等离子体[5]。因此，MPCVD常用于生长高质量的金刚石薄膜。该文所研究的样件实物图如图3所示，其厚度为200 μm，直径为1.5 mm。

图3 MPCVD金刚石薄膜试件

图4为金刚石薄膜样件的FPTR频域响应试验数据，其中图4（a）为幅频响应曲线，图4（b）为相频响应曲线。由图4（a）可以看出，当频率f为100 Hz～104Hz时，其幅值随着频率的增大而逐渐减小，这是由于光热辐射幅值信号与热扩散长度（热波波数的倒数）呈正相关关系，因此，随着频率增加，热扩散长度降低，光热辐射信号幅值降低；当频率大于104Hz时，其幅值保持较低水平，随着频率增加其幅值基本不变，说明热已在表层附近，增加调制频率f很难提高厚度方向分辨能力。而由图4（b）可以看出，其相位随频率增大而逐渐下降，说明热波信号随着频率增加逐渐滞后于参考信号，该现象主要是由扩散长度随着频率变化而引起的。

图4 FPTR频域响应及拟合结果

多参数拟合的目的就是为了寻找最优参数组合，使数学模型在最优参数组合时得到的幅值和相位值与试验获取的幅值、相位信息最接近，即让多参数拟合目标函数值最小。该文采用的多参数拟合目标函数如公式（12）所示[6]。

式中：K1，K2为函数比例因子；x为拟合系数向量；n为试验点个数；fi为调制频率；AmT、PhT为理论计算的幅值和相位；AmE、PhE为试验测量的幅值和相位；xi为拟合系数向量。

根据公式（12），将图4获取的试验数据基于已建立的一维热波响应模型进行拟合，图4中的实线给出的为幅频/相频特性拟合结果。由图4可知，已建立的数学模型可以较好地与实验数据进行匹配。

表1给出了微波等离子体化学气相沉积法金刚石薄膜光热参数的拟合结果。

表1 MPCVD金刚石薄膜光热参数。

3 结论

该文提出采用频域光热辐射测量技术对MPCVD金刚石薄膜材料的光热特性进行检测，并开展了相关的试验研究。首先，建立了调制激光作用于一维有限厚度试件的热波频域响应模型，同时详细介绍了频率光热辐射测量技术的基本原理，并基于该原理搭建光热辐射测量检测系统；其次，采用该试验系统对厚度为200 μm、直径为1.5 mm的MPCVD金刚石薄膜进行频域光热辐射测量技术检测试验研究，得到了调制激光作用于MPCVD金刚石薄膜的光热动态响应特性；最后，采用反问题求解方法，基于已建立的热波动态响应模型，利用最小二乘法对试验数据进行多参数拟合，获取了MPCVD金刚石薄膜的光热特性参数。试验结果表明，频域光热辐射测量技术可以对MPCVD金刚石薄膜进行高精度检测。