中国核动力院核基地外围空气CO2中14C分布特征及所致公众年有效剂量评价

杜云武，邓晓钦，王 亮，欧阳均，舒奕嘉

(四川省辐射环境管理监测中心站，成都 610031)

中国核动力研究设计院(核动力院)核基地拥有高通量工程试验堆(HFETR)、高通量工程试验堆临界装置(HFETRC)、岷江试验堆(MJTR)等核设施。在研究堆运行过程中，由于中子活化反应[14N(n,p)14C 和17O(n，α)14C]以及235U三元裂变反应，会产生一定量的14C，主要以气态形式释放，液态14C占总释放量的1%。压水堆向环境释放的气态14C化合物中，含碳有机物占主要部分，达到75%～95%，主要成分是甲烷(CH4)和乙烷(C2H6)，有机物化学性质稳定，需要高温氧化才能转化为CO2；而以CO2形式排放的14C化合物只占5%～25%[1]。大气中甲烷(CH4)的寿命约为12 a，大气中二氧化碳的寿命为50～200 a，大气中乙烷(C2H6)属于轻挥发性有机物(VOCs)在短短几个月内就分解了。气态有机碳(CH4、C2H6)的分解是一个漫长的过程，分解产物部份为CO2。14C半衰期长达5 730 a，并参与全球碳循环，形成全球弥散。14C是全球集体剂量贡献核素中的重要核素，是研究堆主要关注的核素之一。

14C主要通过植物光合作用从空气中14CO2转移到陆生动植物食品中。14C通过人体呼吸和食入途径进入人体。核基地周围公众受到14C的辐射照射，因此14C的环境辐射影响受到重视，环境中14C的监测是研究堆辐射环境监督监测的重点内容之一，环境中14C所致周围公众辐射剂量是研究堆辐射环境影响评价的重点内容之一。

1 监测方法

1.1 监测方案

参照《辐射环境监测技术规范》(HJ/T61—2001)[2]中核设施环境监测方案对空气14C监测布点原则的要求，空气采样点为气态流出物排放点下风向的环境敏感点和最大落地点。核基地主导风向是SSW，故选取距离核基地5 km范围内的综合楼、南坝工会、木城水厂为环境监测点。监测频次为每季度1次，监测方案详情列于表1。

表1 核基地周围环境14C监测方案[2]Tab.1 14C monitoring scheme around the nuclear base[2]

1.2 仪器设备

Quantulus1220超低本底液体闪烁分析仪，出厂指标：14C探测效率>95%(无淬灭校验源)，本底计数率<10.0 cpm，测量时采用20 mL聚乙烯瓶。

1.3 分析方法

空气14C监测方法《空气中14C的取样与测定方法》(EJ/T 1008—96)。Quantulus1220超低本底液体闪烁分析仪测量样品的探测效率为20.14%，本底计数率1.133 cpm(每分钟计数)，样品计数时间300 min，探测限18.82 mBq/m3。空气中CO2捕集采用两级鼓泡吸收瓶，吸收瓶中装浓度3 mol/L NaOH捕集液200 mL。连接抽气泵与吸收瓶，调节流量为1 L/min，连续采样48 h，每次采样累积体积2～3 m3。采集完毕将捕集液装入聚乙烯瓶中密封保存。记录采样时间、采样流量和采样体积。工作标准溶液为14C活度浓度为54.945 Bq/mL的NaCO3溶液。每批样品制备时同时制备1个本底和1个标准样品。将捕集液移入容量2 L烧杯中，加入去离子水到1 500 mL，用HCl调节pH至10～11，再缓缓加入饱和CaCl2溶液至CaCO3沉淀完成析出，并静止过夜。除去上清液，再将CaCO3沉淀过滤。用去离子水和无水乙醇分别清洗沉淀3次后放入烘箱，在110 ℃烘干4 h至恒重。称取2 g左右CaCO3沉淀物粉末放入20 mL聚乙烯计数瓶中，分别加入14 mL OPTIPHASE ‘HISAFE’3闪烁液和4 mL去离子水，振荡成均匀悬浮液后制成待测样品。将测量瓶置于测量仪器中，避光2～3 h后进行测量。

2 监测结果

在核基地周围采集了空气中CO2样品共36个样，测量结果列于表2。由表2可以看出空气中14C活度浓度均值为42.1 mBq/m3。空气中14C的活度浓度随着距离核基地越远数值呈下降趋势，说明核基地产生的气态14CO2通过核基地125 m高的烟囱向外排放，随后通过大气湍流弥散稀释。

表2 空气样品中14C的活度浓度Tab.2 Activity concentration of 14C in air sample

假定综合楼、南坝工会和木城水厂空气CO2中14C活度浓度的差值的总体均值μ=0，双侧检验显著度α=0.05。分别对综合楼、南坝工会和木城水厂空气CO2中14C活度浓度进行配对t检验，样品数n=12，统计量t计算公式如下：

(1)

配对t检验结果列入表3。由表3可以看出综合楼和南坝工会的统计量t的概率P<0.05，说明综合楼和南坝工会两监测点的空气CO2中14C活度浓度水平有统计学的差异；综合楼和木城水厂的统计量t的概率P<0.05，说明综合楼和木城水厂两个监测点的空气CO2中14C活度浓度水平也有差异；南坝工会和木城水厂的统计量t的概率P>0.05，说明南坝工会和木城水厂两监测点的空气CO2中14C活度浓度水平没有统计学的差异。

表3 空气样品中14C活度浓度t检验结果Tab.3 Results of t-test for 14C activity concentrations in air samples

核基地外围环境空气CO2中14C活度浓度由高到低的顺序为：综合楼>南坝工会>木城水厂。

核基地核设施运行产生的14CO2通过核基地125 m高的烟囱向外排放，随后通过大气运输弥散逐渐稀释混合，扩散至2～3 km处空气中14CO2几乎混合均匀。

3 公众所受14C辐射剂量估算

3.1 14C照射途径和估算参数

由于14C半衰期为5 730 a，其β射线的平均能量为49.5 keV，最大能量为156 keV，射程短，因此不会对人体造成外照射危害。核基地周围公众受到周围环境中14C的照射，根据监督监测内容，仅估算14C通过吸入、食入等途径对公众造成的辐射剂量。

采用国际原子能机构(IAEA)推荐的比活度模式进行14C辐射剂量估算。该模式是基于假设受照人体内的14C与稳定碳的浓度比值和大气中、陆地动植物介质中14C与稳定碳的比值相同。因此，在进行公众14C辐射剂量估算时，可以根据监测本区域空气中14C的活度浓度来估算本区域生物样品等环境介质中的14C活度浓度。

各年龄段人员的呼吸率数据采用ICRP第71号出版物《公众成员摄入放射性核素的年龄依据剂量(第4部分)：吸入剂量系数》[3]表6中的有关呼吸率数据，具体数据列于表4。

表4 不同年龄组成员的呼吸率典型值[3]Tab.4 Typical respiratory rates of members of different age groups[3]

各年龄段人员的食入量数据采用“辐射防护用参考人”(GBZ/T200.4—2009)[4]中的有关食入食物量数据，具体数据列于表5。假定所有摄入的动植物产品都是核基地本地产的。

表5 不同年龄组成员食入量参考值[4]Tab.5 Reference values of food intake for members of different age groups[4]

目前尚未开展核基地外围环境动植物样品中稳定碳浓度或14C的活度浓度的测量工作，评价所有环境各介质中的稳定碳浓度采用IAEA在2009—2010年间测试数据[5-6]，具体数据列于表6。

表6 不同环境介质中稳定碳浓度[5-6]Tab.6 Stable carbon concentrations in different environmental media[5-6]

各年龄段人员摄入单位14C的待积有效剂量数据采用我国国标“电离辐射防护与辐射源安全基本标准”(GB 18871—2002)[7]中的公众成员吸入或食入单位摄入量所致的待积有效剂量，具体数据列于表7。

表7 公众成员吸入和食入14C单位摄入量所致的待积有效剂量e(g)[7]Tab.7 Effective dose to be accumulated due to 14C unit intake of inhalation and ingestion by the public[7]

3.2 14C摄入量估算模式

采用IAEA 472号报告中对大气中14C释放后动植物产品的转移研究成果，动植物产品中14C的活度浓度估算公式如下：

(2)

式中，Ci为动、植物产品中14C的活度浓度，Bq/g；Cair为植物生长期相应区域空气CO2中14C活度浓度，Bq/m3；Si为动、植物中稳定碳的浓度，g(碳)/g；Sair为空气中稳定碳的浓度，g(碳)/m3。

依据空气CO2中14C监测数据，公众通过呼吸14C摄入量计算公式如下：

Ia,inh=CaQa

(3)

式中，Ia,inh为空气中14C的摄入量，Bq；Ca为空气CO2中14C的活度浓度，Bq/m3；Qa为空气的吸入量，m3/a。

公众因食入食物所摄入的14C摄入量计算公式如下：

If,ing=∑CiQi

(4)

式中，If,ing为食入食物中14C的摄入量，Bq；Ci为食物产品i中14C的活度浓度，Bq/g(鲜重)；Qi为食品i的食入量，g/a(鲜重)。

3.3 待积有效剂量计算模式

人食入和吸入14C受到14C照射总的有效剂量ET计算公式如下：

ET=e(g)ingIing+e(g)inhIinh

(5)

式中，e(g)ing为同一期间内g年龄组食入单位摄入量放射性核素14C后的待积有效剂量，Sv/Bq；e(g)inh为同一期间内g年龄组吸入单位摄入量放射性核素14C后的待积有效剂量，Sv/Bq；Iing为同一期间内食入放射性核素14C的摄入量，Bq；Iinh为同一期间内吸入放射性核素14C的摄入量,Bq。

3.4 摄入量与待积有效剂量

假定所有摄入的动植物产品都是核基地本地产的。核基地周围5 km范围综合楼、南坝工会和木城水厂附近居民点，结合呼吸、食入等途径的摄入量数据，通过摄入量、剂量估算模式计算，得到核基地附近各采样点、各年龄组居民14C平均年摄入量和14C致待积有效剂量，结果列于表8。综合楼附近不同年龄组居民经各种途径的14C摄入量与待积有效剂量的贡献份额列于表9。

从表8可以看出，对于核基地5 km范围内居民来说，离核基地最近的综合楼附近居民平均每年通过吸入空气、食入食物途径的14C摄入量最高，成人、青少年、儿童、幼儿经各途径的平均年14C摄入量分别为40.55、40.52、29.10、19.80 kBq/a，摄入量顺序为成人>青少年>儿童>幼儿。其次是南坝工会附近居民，离核基地越远14C摄入量越小。与平均年摄入14C量趋势一样，所致的待积有效剂量也是离核基地最近的综合楼附近居民最高，其待积有效剂量顺序是成人>儿童>青少年>幼儿，分别为23.31、23.08、22.91、19.44 μSv/a；其减小趋势也与年摄入量一样，随着距离的增加而减小。核基地环评时，确定的正常运行期间总的公众评价剂量目标值为每年0.25 mSv[8]。核基地14C排放导致的14C年待积有效剂量最大值发生在综合楼附近居民点的成人组成员，为23.31 μSv/a，约占0.25 mSv[8]的不到9.3%。

表8 居民不同年龄组的14C摄入量和待积有效剂量Tab.8 14C intakes and cumulative effective doses of different age groups

从表9中可以看出，综合楼附近居民经吸入空气、食入食物等途径中以食入食物对14C的摄入量贡献最大，分别占幼儿、儿童、青少年、成人总摄入量的99.24%、99.11%、99.14%、99.06%。由此导致的年待积有效剂量分别占总剂量的99.99%、99.99%、99.99%、99.99%。但是对各种照射途径中，除幼儿组成员相反外，其余三组成员均以食入谷物所致的14C待积有效剂量最大，食入蔬菜所致的14C待积有效剂量次之。

表9 各种途径不同年龄组居民的14C摄入量与待积有效剂量的贡献份额Tab.9 Fraction of 14C intake and cumulative effective doses of residents in different age groups in various ways

4 结果和讨论

基于根据2014—2017年核动力院核基地外围环境空气CO2中14C的监督性监测结果，对关键居民组各种途径的待积有效剂量进行了粗略的估算。结果表明：

核基地综合楼与南坝工会空气以及综合楼与木城水厂空气CO2中14C活度浓度差异有统计学意义；南坝工会与木城水厂空气CO2中14C活度浓度差异无统计学意义。核基地产生的气态14C通过125 m高的烟囱排放出来，空气CO2中14C的活度浓度随核基地距离增加而减小，以14CO2形态扩散至2～3 km处，基本混合均匀。

核基地外围环境空气CO2中14C所致附近居民(儿童、青少年、成人)有效剂量贡献份额最大的途径为食入谷物，其次是食入蔬菜，摄入量份额最大的途径为食入食物。

尽管核基地核设施排放14C，导致环境空气CO2中14C的活度浓度比本底值高，但是从辐射防护的角度看，由于14C的剂量系数较低，由14C排放导致的内照射剂量很小。核基地附近综合楼居民点成人组成员所受14C的年待积有效剂量最大，但是也仅只占了核基地总的公众年剂量目标值0.25 mSv[8]的9.3%。因此，在正常运行情况下，由14C排放导致的环境影响很小。

随着《辐射环境监测技术规范》(HJ 61—2021)2021年5月1日起正式实施，特别是压水堆核设施环境质量监测，需要采样催化氧化方式，对环境空气中CO2、CO和有机碳(如CH4、C2H6)采样，以便全面、真实获取核设施排放累积的环境空气中14C浓度水平及分布特征，使监测数据更具有代表性、合规性，更利于探索气态有机碳(C2H4、C2H6)在空气中的大气化学行为。