天津市大气污染特征及气象因素影响分析

杨绍康

(中冶(天津)检测技术有限公司，天津 300392)

由于城市化进程的加快，能源消耗量不断攀升，发达国家历经近百年出现的环境问题在我国近二三十年集中出现，空气污染形势发生了巨大转变。大气污染特征在以二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)、颗粒物(PM10)为特征的传统煤烟型污染尚未得到根本解决的同时，以臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)为代表的二次污染问题又接踵而至，长期积累和新型环境问题使应对的难度加大。我国目前大气污染呈现局地和区域污染相结合、多种污染物相互耦合的复合型大气污染特征[1－3]。

大气污染防治一直是我国生态环境保护的重要组成部分[4]。天津市作为京津冀区域的重要一环，其自身的空气环境状况优劣直接对周边区域产生连锁反应。从近几年关于天津市大气污染物的研究进展看，前期研究主要集中于PM2.5的来源解析、组分特征和时空分布特征方面。随着研究工作的不断深入，后期则把研究方向聚焦在对挥发性有机化合物(VOCs)的成因和形成机理以及O3的演变规律和传输特征等方面。同时，伴随着近年来重污染天气对人们的生产、生活以及身心健康产生的不良影响，有些学者开展了对形成重污染天气的气象条件的研究。相关研究资料表明[5－7]，重污染天气的形成，一方面与本地的气象条件有关，另一方面还与周边区域大气环境有关。影响污染物扩散条件的气象因素包括风速、风向、温度、湿度等。以上总结可以看出，大量研究多是针对单一污染物和短期污染事件的分析，对历史数据开展长周期、多种污染物综合研究的较少。

本研究依托天津市环境监测中心自动监测站的常规空气质量数据，以长序列观测数据为基础，综合分析2013—2019 年天津市大气污染物的浓度水平和污染特征，从污染物之间的相关性初步确定彼此间的转化特点，动态掌握污染物的时空特征，提升大气污染治理的精准性和科学性。同时，结合气象参数分析气象条件对大气环境质量的影响，以利于有针对性地预警重污染天气的发生，进而尽可能降低重污染天气所带来的负面影响。

1 研究区域概况

天津市地处我国华北平原东北部，东临渤海、北依燕山，与首都北京以及河北省的廊坊、唐山、沧州、承德4 个地级市毗连，土地总面积约11966.5 平方千米，是环渤海地区的经济中心。天津市主要工业包括石油化工、电子、机械制造和钢铁冶金等，是京津冀区域典型的工业城市[8]。

2 数据来源与研究方法

本研究的污染物监测数据来源于天津市环境监测中心空气自动监测系统，气象资料来源于中国气象局中国地面国际交换站气候资料日值数据集。

本研究以天津市近几年的大气监测数据为基础，运用相关系数分析方法对主要污染物浓度间关系、空气质量指数(AQI，Air Quality Index)与气象要素间关系进行相关性判定。相关系数是反映变量之间关系密切程度的数学方法。相关系数的取值区间为[－1，1]，－1 表示两个变量完全负相关，1 表示两个变量完全正相关，0 表示两个变量不相关。相关系数由式(1)得到:

式中，rxy为数据的相关系数；Sxy为数据协方差；Sx为x的数据标准差；Sy为y的数据标准差。

数据协方差由式(2)得到:

式中，xi为自变量数据；yi为因变量数据；为自变量数据平均值；为因变量数据平均值；n为数据个数。

x的数据标准差由式(3)得到:

式中，xi为自变量数据；为自变量数据平均值；n为数据个数。

y的数据标准差由式(4)得到:

式中，yi为因变量数据；为因变量数据平均值；n为数据个数。

3 结果与分析

3.1 主要污染物浓度变化特征(年均变化和月度变化)

自2013 年实施新修订的环境空气质量标准以来，天津市空气质量逐年改善，且效果明显，但部分污染物仍超过国家标准二级限值，甚至个别污染物有升高趋势。由图1 可知，PM2.5浓度从2013 年的96μg/m3降至2019 年的51μg/m3，降幅为46.9%；PM10浓度从2013 年的150μg/m3降至2019 年的76μg/m3，降幅为49.3%。虽然降幅明显，但颗粒物浓度依然超过国家年平均二级标准限值(35μg/m3和70μg/m3)的1.5 倍(2019 年PM2.5超标倍数)和1.1 倍(2019 年PM10超标倍数)。SO2浓度降幅最大，从2013 年的59μg/m3降至2019 年的11μg/m3，降幅为81.4%；CO 浓度存在明显波动，但总体降幅也超过了50%，为51.4%。SO2和CO 对天津市大气整体质量贡献较小，均未超过国家二级限值标准(SO2浓度年平均60μg/m3、CO 浓度24 小时平均4mg/m3)。NO2浓度自2013 年开始虽有降幅，但依然超标，超标幅度分别为40.0%、35.0%、5.0%、20.0%、25.0%、17.5%、5.0%。值得注意的是，O3浓度有大幅度提升，从2013 年的151μg/m3升至2019 年的200μg/m3，增幅为32.5%，2017—2019 年连续三年O3浓度分别超标1.2 倍、1.3 倍、1.3 倍，臭氧污染对天津市大气环境的影响应引起重视。从2018 年开始，主要污染物浓度的下降趋势明显收窄，这说明天津市在当前大气污染防治方面遇到了新的问题，后期应加大科技攻关力度，进一步研究污染物生成机理和影响因素，解决好工程性措施减排问题。

图1 2013—2019 年天津市环境空气六项污染物年均浓度

从政策实施效果可以看出，天津市依照«大气污染防治行动计划»和«京津冀及周边地区落实大气污染防治行动计划实施细则»以及陆续出台的结合自身工业企业污染特征实施的空气清洁计划等一系列措施的实施，有效控制了影响大气质量的污染物排放。污染物浓度的持续降低与污染物排放量大幅度减少关系密切。天津市年鉴中废气主要污染物排放指标显示，2014—2018 年工业源二氧化硫排放量从207793 吨降至32937 吨，降幅为84.1%；工业源氮氧化物排放量从250646 吨降至62719 吨，降幅为74.9%；工业源烟(粉)尘排放量从112129 吨降至34837 吨，降幅为68.9%。SO2绝大部分来自电力和工业排放，NOx除来自电力和工业排放外，交通排放也占了一定比例[9]。在交通污染源方面，机动车尾气排放对氮氧化物的贡献率不可忽视。2014—2018 年，机动车氮氧化物排放量分别占当年氮氧化物排放总量的19.8%、20.1%、33.9%、45.3%、48.2%。由此可见，在氮氧化物排放总量和工业源排放量持续减少的同时，机动车对氮氧化物的贡献率有逐年增多的趋势。

2014—2019 年天津市环境空气中主要污染物月度变化如图2 所示，各项污染物随季节的不同呈现波动变化，PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO 五种污染物浓度变化趋势较相似，呈u 型分布，O3浓度变化呈现n 型分布。春季(3 月—5 月)天津市属于多风季节，东北低压频繁出现，风速大且出现大风天气频率最高，有利于污染物的扩散，因此污染物浓度逐渐回落。随着季节切换至夏季(6 月—8 月)，污染物浓度达到最低值，这与天津夏季气候特点有关[10]:一方面夏季属于盛汛期，降水频繁，雨量占到全年降水量的71.2%，对颗粒物的雨洗起到一定的作用；另一方面由于夏季的太阳辐射强，混合层发展出现早、消失慢而且高度较高，混合层通风系数一般也很大，这有利于污染物的扩散[11]。进入秋季(9 月—11 月)，地面热力作用和对流活动减弱，地面温度不断下降，大气层结趋于稳定，风向多变而风力微弱，另外秋季湿度条件相对于夏季明显减弱，从而不利于形成湿沉降，造成污染物缓慢回升。冬季(12 月和次年1 月、2 月)天津市逐步进入冬季采暖期，燃煤量大幅增加，致使烟尘、SO2、NO2等污染物排放量明显增加，且冬季大气逆温现象明显，导致污染物重新进入上升通道。O3污染物有其自身特征，从图2 可以看出，O3与其他5 种污染物呈现负相关关系，这是由其自身的生成条件所决定的:温度高、辐射强的天气系统有利于O3的生成。5 月—9 月O3浓度均超过国家二类标准限值。O3浓度最大值出现在6 月，这是由于夏季温度较高，日照时间较长，紫外线充足，易与大气中的氮氧化物和挥发性有机化合物发生光化学反应生成O3。剔除无效数据，2014—2019 年6 年间5 月—9 月的平均温度范围为22.1℃～27.9℃，日照时数范围为6.1h～8.3h，降水量范围为207.4mm～1078.6mm。可见，控制O3浓度，主要把控制氮氧化物和挥发性有机化合物的排放作为切入点。氮氧化物主要来自燃煤和汽车尾气等，与PM2.5类似。挥发性有机化合物是包括100 余种物质的混合体，其来源非常复杂，且不同行业、不同类型的化合物性质各异，要针对挥发性有机化合物的不同来源采取差异化分级管控措施，锁定在挥发性有机化合物控制过程中需重点调控的产业和关键排放过程。

图2 2014—2019 年天津市环境空气中主要污染物月度变化

3.2 主要污染物浓度之间的相关性分析

大气污染是一个复杂的过程，不仅包含直接污染源，还包括二次生成的间接污染源。结合新修订的国家标准监测的污染物质，分析其中存在的相关性，有利于制定更加合理的控制措施。

表1 2013—2019 年6 种污染物相关系数

相关系数可以反映出变量之间相关关系的密切程度。从近6 年污染物浓度均值来看，PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO 五种污染物两两之间存在显著正相关。O3与PM2.5、PM10、SO2、CO 存在显著负相关，与NO2存在微弱负相关。进一步分析可知，PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO 两两之间的相关系数均达0.6 以上，说明这5 种污染物同源性较高。PM2.5与PM10的相关系数为0.9896，接近1，两者相关性极显著，一方面是由于两者之间存在包含关系，另一方面也表明大气颗粒物很大比例以PM2.5形式存在[12]。CO 是燃料不完全燃烧的产物，锅炉使用化石燃料、汽车尾气未经充分燃烧排放均可增加大气中CO 的浓度。经工业排放的SO2和NO2在大气中分别被氧化成硫酸盐和硝酸盐，二者可通过气固相进入颗粒物，进而引起颗粒物浓度增加。O3与其他5 种因子成负相关关系，O3的生成反应机制相对于颗粒物的生成机制来说比较复杂，存在着多种相互作用的途径。在一定条件下，颗粒物尤其是PM2.5浓度的升高导致气溶胶光学厚度增大，削弱O3光化学生成率，O3浓度相应地出现下降。另外，在颗粒物浓度迅速增加的背景下，颗粒物表面积相应增加，发生在颗粒物表面的非均相化学过程也可能对O3浓度产生影响[13]。

3.3 主要污染物浓度与气象要素之间的相关性分析

本研究分别将空气质量指数AQI>200(以下简称污染日)与当月空气质量指数AQI≤50(以下简称非污染日)气象条件数据开展相关分析，以污染日发生概率大于10% 为研究对象。2014—2019 年6 年间，天津市共发生污染日146 天。从图3 可知，冬季(12 月和次年1 月、2 月)出现污染日概率最大，合计57.6%，初春(3 月)和秋末(11 月)发生污染日概率基本持平，为14.4%和13.0%。由表2 和表3 可知，不同季节中，风速、温度、湿度等气象因子与AQI 之间的相关关系存在差异性。在所研究月份中，无论是非污染日还是污染日，AQI 与风速均呈负相关(即风速大，AQI 低；风速小，AQI 高)。非污染日出现时的风速均值为4.2m/s，而污染日出现时的风速均值仅为1.9m/s，二者相差1.2 倍。从表3 也可以看出，污染日出现时地面一般以风速小于3m/s的轻风为主。风速的降低势必会阻碍污染物在大气中水平和垂直方向上的扩散与稀释。从平均相对湿度看，在易出现污染日的冬季，非污染日和污染日各自与自身的平均相对湿度数值呈正相关，区别在于污染日的均值达到71%而非污染日的均值为30%，即使在3 月和11 月，非污染日的湿度均值也未超过50%。这说明，湿度大，空气中的水汽会对漂浮的细小颗粒物产生吸附作用，吸附颗粒以凝结核的形态悬浮在低空，在风速低的情况下，大气的稳定性较好，这就为污染日的发展积累了一定的条件。平均温度与AQI 的关系相对较复杂。从表2 和表3 可以看出，在冬季，非污染日AQI 与平均温度呈正相关，污染日AQI 与平均温度呈负相关。以0℃为基准温度，污染日的平均温度均值与基准温度差值是＋0.4℃，非污染日的平均温度均值与基准温度差值是－2.6℃。趋于0℃的偏低温度是湿度的催化剂，易导致空气中的湿度增大，给污染物的附着、堆积提供条件。在初春的3 月和秋末的11 月，从相关性分析看并没有明显的对应关系，造成这种情况可能是3 月的风速明显加大，在温度较低的情况下，大风会抑制湿度的增加，进而使大气质量保持优等水平。而11 月的污染日气温较非污染日有明显升高，湿度加大，加之风速较弱，因此易发生不利天气。这也从一个侧面说明气温的相对高低并非污染日出现的重要因素，还要结合当时的风速和湿度等条件加以分析。

图3 2014—2019 年污染日天数概率

表2 非污染日时的AQI 与各气象要素数据及相关性

表3 污染日时的AQI 与各气象要素数据及相关性

从区域性大气污染过程看，区域性传输也是影响天津市空气污染的重要成因之一。结合表4可以看出，在所研究的5 个目标月份中，非污染日期间天津市盛行偏北大风，偏北方向的风所占总风向的比例最小为79.0%(11 月)，最大为100%(12 月)。这是因为天津市偏北方向地区的污染源较少，加之风速较大，在大风的作用下，来自北方较清洁的空气自北南下，更新本地气团，这在一定程度上将原有的污染空气更替，导致本地空气质量处于优等水平。同期污染日的风向主要以偏南风为主，5 个目标月份的偏南风向平均值占比为60.3%。总体来看，华北平原的大部分地区处于同一个大气流场，包括京津冀鲁豫以及环渤海经济带。该地区常年盛行两个风场辐合带，也就是污染物汇聚带，一条是沿豫北—冀中南—北京—冀北沿线的风场辐合带，另一条是鲁西南—冀东—天津—冀北沿线的风场辐合带[14]。沿此路径分布着大量重污染行业的企业，以河北省为例，省会城市石家庄的能源结构以不可再生的煤炭为主，其经济增长主要依靠化工、钢材、建筑等重污染行业，邯郸是全国重要的冶金、电力、煤炭、建材生产基地，邢台、衡水等城市均以煤炭占能源结构的主导地位，唐山的钢铁行业排放量大于京津冀其他地区。此外，山东省的济南和淄博是典型的综合工业类城市，河南省郑州市偏机动车和溶剂类污染，焦作偏建材类污染[15]。这些污染源排放的大量污染物在西南、东南等偏南风向的影响下，在太行山及燕山山前受地形影响阻断北上，形成气流滞留区，与本地污染物叠加，从而加剧了污染天气的发生。

表4 2014—2019 年天津市目标月份(非污染日与污染日)最大风速风向占比 单位:%

4 结论

(1)自实施新修订的环境空气质量标准以来，天津市大气污染虽有大幅度改善，但并未从根本上得到解决。颗粒物浓度依然超过国家年平均二级标准限值，臭氧污染状况有加剧趋势，臭氧污染问题应引起重视。此外，天津市在开展大气污染防治措施的前几年，各类措施的污染物减排空间较大，效益更为明显。随着对污染源控制的持续开展，常态化控制的比重逐步增大，工程性措施的减排空间进一步压缩，污染物浓度下降趋势减缓。

(2)氮氧化物作为颗粒物和臭氧生成的重要前体物，其排放来源除了电力、工业企业等固定源以外，移动源尤其是机动车尾气排放对氮氧化物贡献率有逐年提高的趋势，2014—2018 年的5 年间，机动车的氮氧化物排放量占氮氧化物排放总量的比例由19.8%上升至48.2%。

(3)天津市大气环境主要污染物(除O3)月度变化趋势一致，大体呈现冬季浓度最高，夏季浓度最低的特点，臭氧呈现夏季突出以及随气温和辐射的降低逐渐下降的变化特征。

(4)从污染物相关性看，PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO 两两之间相关系数达0.6 以上，说明这5种污染物的来源有较高的相似度，物质间存在二次转化的现象。

(5)气象条件对天津市大气污染物具有显著影响，污染日出现概率与风速、风向、温度、湿度等因素密切相关。弱风速、低温度、高湿度三者共同作用是影响本地污染强度的重要因素。在跨区域污染物传输过程中，影响天津市空气质量的风向以东南、西南等偏南方向为主。加强区域间城市的联防联控对天津市空气质量能达到同步改善的效果。