基于OMI数据的长三角城市群对流层NO2浓度时空变化特征及其驱动因素分析

管庆丹，左小清*，李石华，张 航，王 华

(1.昆明理工大学 国土资源工程学院，云南 昆明 650093;2.云南省基础地理信息中心，云南 昆明 650034)

大气NO2是对流层中重要的化学成分，是形成硝酸性酸雨、酸雾以及光化学烟雾的主要污染物，对人体健康和生态系统已经产生了负面影响[1]。大量研究表明，我国近些年来雾霾天气频发的主要原因之一即灰霾前体物NO2的高含量排放及区域输送，而长江三角洲地区由于经济发展迅速、煤炭能源消耗占比高等因素影响成为我国空气污染最严重的区域之一[2]。NO2是氮氧化物之一，是一种有毒气体，具有强烈的刺激性和腐蚀性，会导致酸雨、光化学烟雾等环境污染问题。1900年以来，为了快速发展经济以满足人们生活的需要，我国第二产业迅速崛起，尤其是重工业，导致我国氮氧化物排放量大幅增加。且长三角地区是我国城市群中经济发达、人口密度大、第二产业占比大、机动车和能源消耗大的超大城市群，区域性的大气污染物近年来较为严重。近年来，我国对氮氧化物的排放采取了一定的控制措施，但仍有部分地区NO2浓度过高[2]。由于长三角地区是我国重要的经济发展城市群，因此，生态环境的好坏对于该地区的长远发展至关重要。该研究对进一步认清长三角地区NO2的时空分布特征及其驱动因素有一定的意义，为进一步控制NO2的排放提供参考依据[3]。

当前，NO2浓度数据的主要来源有地面监测站、机载观测和卫星反演。其中卫星遥感数据由于具有覆盖范围广、空间盲区较少等优点而更多地被人们所使用。利用卫星遥感技术可以实现精度高和大尺度的NO2浓度变化时空监测分析, 从而能弥补传统地面站点监测在空间尺度上的不足，遥感监测对城市群与区域大气污染的动态监测是具有很强应用价值和适用性[3]。在众多的卫星遥感数据中，以OMI卫星遥感数据的空间分辨率最高，分辨率13 km×24 km，与全球臭氧监测仪和大气制图扫描成像吸收光谱仪遥感数据相比，OMI数据凭借其更高的精度和时空分辨率让其应用范围更加丰富[4]。目前，国内已经有很多学者基于OMI卫星遥感数据对我国的NO2浓度分布特征进行了研究。例如，李龙、黄小刚等利用OMI数据分析了我国2005—2010年的NO2时空分布[5-6]；朱文东等基于OMI数据，利用空间自相关分析法以及趋势分析法研究了成渝城市群对流层NO2浓度分布情况[7]；康思聪基于时间顺序研究了我国近几年NO2和SO2的时空分布特征[8]；李凯路等利用OMI遥感的对流层NO2垂直柱浓度资料分析了山西省长时间序列的对流层NO2垂直柱浓度的时空分布和影响因素[9]；刘思思等[10]基于OMI数据分析了京津冀对流层 NO2垂直柱浓度时空变化，发现对流层NO2浓度呈现出西北低、中部和东部高的空间格局。之前的研究成果为之后分析长三角城市群NO2浓度的时空演化特征及影响因素奠定了理论和方法[11-15]。然而，目前对长三角地区城市群的对流层 NO2浓度及其影响因素的研究较少。并且在长三角地区研究中很少有学者将污染气体的扩散和传输纳入研究中，且对NO2浓度影响因素的分析中也较少将自然因素和社会经济因素加以分析[16-20]。

因此，本研究将基于OMI传感器反演的大气对流层NO2浓度数据，对长三角地区2005—2019年对流层 NO2垂直柱浓度进行遥感监测，分析讨论长三角地区对流层 NO2浓度变化特征，并探讨 NO2变化的驱动因素，为长三角地区大气污染治理和联防联控战略的实施提供一定的科学决策。

1 研究区概况与数据来源

1.1 研究区概况

长江三角洲城市群位于中国长江的下游地区，濒临黄海与东海，地处江海交汇之地，沿江沿海港口众多，是长江入海之前形成的的冲积平原[11]。长江三角洲城市群是中国经济最发达、工业、人口和城镇集聚程度最高的城市群。全区为亚热带季风气候，年平均气温14～18 ℃，年降水量为1 100～1 500 mm；区域内以太湖平原为主[1]。地形呈四周高中间低，海拔-143～1 749 m。该地区是我国大气污染治理和防控重点区域。

1.2 数据来源

1.2.1卫星遥感数据

OMI是搭载在AURA卫星上的臭氧监测仪，其工作原理是通过观测地球大气和地球表面的后向散射辐射来获取信息。它的波长范围在270～500 nm之间，轨道扫描宽度可达到2 600 km,空间分辨率为13 km×24 km，可测得O3、NO2、SO2浓度以及气溶胶、云、表面紫外辐射等多种数据[2]。本文主要利用臭氧监测仪OMI-NO2的大气对流层柱浓度数据，单位为molec/cm2。遥感数据由荷兰皇家气象研究所反演的，版本为QA4ECV version1.1 OFFLINE，格式为ESRI grid格式，空间分辨率为0.125°×0.125°。对流层NO2浓度能够很好地反映近地面NO2污染情况。遥感数据的时间范围是2005年1月—2019年12月。

1.2.2地面监测数据及其他数据

NO2浓度的地面监测数据来自中国国家环境监测站提供的城市实时空气质量监测数据。气象数据来自于气象监测平台，社会经济数据来自《中国城市统计年鉴》。

2 研究方法

2.1 空间自相关分析

全局空间自相关分析用于描述事件在整个研究区域的空间关联与差异程度[1]。Moran’s I的指数值大于0，表明NO2浓度值呈现空间的正相关关系，指数值越大则表明空间聚集性越强烈；其值越小则表明浓度值的空间聚集程度越离散[7]。计算公式为[6-7]：

(1)

2.2 冷热点分析

采用空间热点分析方法对研究区对流层NO2浓度空间集聚特征进行研究，该方法可以反映研究区域内在局部空间上的NO2浓度值高值聚集区和低值聚集区[6]。计算公式为：

(2)

2.3 相关性分析

利用简单相关系数来研究OMI遥感数据的适用性以及探究我国二氧化氮浓度时空分布特征的影响因素。计算公式如下[21-22]：

(3)

式中，Cov(X,Y)是X与Y的协方差；Var[X]是X的方差；Var[Y]是Y的方差。当∣r∣→1时，线性相关程度高；当∣r∣→0时，则线性相关程度低。

3 结果与讨论

3.1 卫星反演NO2浓度与地面实测值的相关性

依据中国空气质量监测平台中收集的2015—2019年间地面监测站点实测的NO2浓度数据值与OMI遥感卫星反演的对流层NO2浓度值进行相关分析，验证OMI遥感数据反演的精度。从图1可以看出OMI遥感卫星反演的对流层NO2浓度数据与地面实测NO2浓度值变化趋势相一致，且相关性较高，故基于OMI卫星反演的遥感数据进行长时间序列和大尺度的对流层NO2浓度变化监测研究是可行的。

图1 长三角城市群地面实测NO2浓度数据与OMI遥感数据相关性分析Fig.1 Correlation analysis between measured NO2concentration data on the ground and remote sensing data of OMI in Yangtze River Delta urban agglomeration

3.2 NO2浓度时间演变特征

3.2.1对流层NO2浓度的月变化

长三角城市群对流层NO2浓度在高值出现在每年的11、12和1月(图2)，低值出现在7、8月。8—12月NO2浓度值呈现增长趋势，1—7月NO2浓度值呈现下降的趋势。位于平原地区长三角城市群7、8月份气温较高、辐射较强，降雨较多，降低了大气中的NO2浓度；而每年的11月、12月和1月份，空气中气温较低，大气层的气体趋于稳定，且太阳辐射较弱，污染气体NO2不易扩散和稀释，因此会长时间的存留在大气中，让NO2浓度的高值出现。以工业为主导的长三角城市群，大气NO2浓度与人类活动和工业生产有密切联系。

图2 2005—2019年长三角城市群NO2浓度月均值变化趋势Fig.2 Variation trend of monthly mean NO2concentration in urban agglomeration of Yangtze River Delta urban agglomeration from 2005 to 2019

3.2.2对流层NO2浓度的年变化

时间序列上，2005—2019年间，对流层NO2浓度变化较大。年均浓度最低值在2019年，浓度值为7.05×1015molec/cm2，最大值出现在2011年，为11.69×1015molec/cm2(如图3所示)，这与朱文东[7]基于OMI数据的成渝城市群对流层NO2浓度遥感监测研究中的长三角城市群年均浓度最高值出现在2011年一样，其次在2005—2011年间，NO2浓度值一直呈现上升的趋势，到2011年达到了最大值，2011年后，NO2浓度值呈现下降趋势，虽然2017年有反弹上升的趋势，但整体呈现下降趋势。2012年后，随着国家对于污染防控政策的颁布，国务院2012年9月颁发的《重点区域大气污染防治“十二五”规划》和2013年9月10日印发和执行的《大气十条》，这些对于防治环境污染的政策出台与实施是研究区污染气体下降的关键举措，同时也说明长三角城市群积极的响应了国家大气污染防治政策，鼓励采用电力源，逐步减少其数量和燃料消耗[7]。

图3 2005—2019年长三角城市群NO2浓度年均值变化趋势Fig.3 Annual average variation trend of NO2concentration in Yangtze River Delta urban agglomeration from 2005 to 2019

3.2.3对流层NO2浓度的季节变化

长三角城市群对流层NO2浓度值由大到小顺序为:冬季、秋季、春季、夏季，冬季浓度值高于其他三个季节。2010、2011年的冬季对流层NO2浓度值为18.82×1015molec/cm2和18.54×1015molec/cm2，这两年浓度值较高于其他年份。2011年后，各个季节都普遍呈现出下降趋势。冬季的浓度变化波动幅度较大，春季与秋季的浓度值变化幅度相差较小,秋季略高于春季。夏季的对流层NO2浓度值最低且变化的波动幅度较小(如图4所示)。

图4 2005—2019年长三角城市群NO2浓度季均值变化趋势Fig.4 Variation Trend of seasonal average value of NO2 column concentration in Yangtze River Delta urban agglomeration from 2005 to 2019

3.3 NO2浓度空间格局的演变

如图5所示，长三角城市群的中心区域是NO2浓度高值聚集区域，上海-苏州-南京-常州-镇江城市一带是2005—2019年平均NO2柱浓度的高值聚集区域，浓度范围(20.0～25.0)×1015molec/cm2，长三角城市群的边缘城市是低值分布区，安庆-池州-宣城-杭州-金华城市一带为低值区, NO2浓度值处于(0～5.0)×1015molec/cm2至(5.0～10.0)×1015molec/cm2之间。总体来看，长三角地区NO2浓度从高值聚集区(20.0～25.0)×1015molec/cm2向周围区域呈梯度下降，长三角城市群的核心区域NO2浓度值较高，人口密度和GDP、工业数量、工业产值、地形因素等是影响NO2浓度空间分布的原因。

图5 2005—2019年长三角城市群NO2浓度年均值空间分布Fig.5 Spatial distribution of annual mean NO2concentration in Yangtze River Delta urban agglomeration from 2005 to 2019

夏季的对流层NO2浓度较低的原因是夏季降雨量大，降雨的天数较多，且靠近海，海风和降水在一定程度上会对污染气体起到了冲散和稀释、吸收作用，此外由于夏季大气中对流层的气体活动较为剧烈，有利于NO2气体的扩散。冬季NO2浓度值较高是由于冬季气温较低，降水少，且对流层气体扩散较慢。冬季处于供暖期，多种因素共同作用下导致NO2浓度不断升高，高值区域覆盖范围较大。可以看出，从春季到夏季，NO2浓度值高值区域逐渐降低，夏季NO2浓度值较低，浓度都低于15×1015molec/cm2，夏季到秋季和秋季到冬季，NO2浓度值逐渐升高，冬季NO2浓度值高于15×1015molec/cm2的区域占比达到88.3%。从冬季到夏季，长三角地区的NO2浓度逐渐降低，NO2浓度高值区也逐渐减少。

图6 2005—2019年长三角城市群NO2浓度季均值空间分布Fig.6 Spatial distribution of seasonal mean NO2 concentration in Yangtze River Delta urban agglomeration from 2005 to 2019

长三角城市群2005—2019年NO2浓度空间分布图中可看出，长三角城市群大气污染传输通道城市NO2浓度空间分布成不均匀的聚集状态，高值主要集中在长三角城市群的中部，为了方便区分浓度高低值区域，本文将参考刘思思等[10]基于OMI数据分析2006—2017年京津冀大气污染传输通道城市NO2浓度时空变化中对于对流层NO2浓度的分级，将研究区的2005—2019年对流层NO2浓度分为3个等级：浓度小于5×1015molec/cm2的区域为低值聚集区，在(5～20)×1015molec/cm2之间的区域为中值聚集区，大于20×1015molec/cm2的区域为高值聚集区。高值、中值聚集的区域主要集中在长三角城市群的中部，上海、苏州等城市NO2浓度高，是由于经济发展迅速，工业占比较大、人口密集，机动车尾气的大量排放等原因导致NO2浓度值居高不下。2011年的对流层NO2浓度值高值和中值分布的区域较大，污染最为严重，2005—2011年间，污染严重的区域局部扩大，在2011年达到了峰值。2011年后，污染区域的NO2浓度值逐渐降低， 2016、2017、2018和2019年高值区浓度呈现出向周围区域递减的趋势，低值区范围增大。究其原因，自2014年我国对NOx实行了总量削减，NO2污染得到了有效控制，且2012年9月国务院批复的《重点区域大气污染防治“十二五”规划》和2013年9月10日印发并执行的《大气十条》，这些对于大气污染防控政策的实施和投入力度都是导致2012年以后研究区NO2浓度值逐渐降低的原因，可见长三角地区积极参与大气污染的防控治理[23-25]。

3.4 NO2浓度空间集聚演变特征

高值区域(high hot,HH)主要分布在研究区内的中心和沿海城市，研究区内的一、二线城市在经济增长、工业占比、人口密度、车辆拥有数等方面处于领先地位，对于能源消耗较大，从而排放了大量的NO2，成为NO2浓度高度聚集区域。NO2浓度高值区的分布与城市和人类活动的密集程度具有一致性。从图8可以看出，HH区域主要分布在上海、苏州、无锡、常州、镇江和南京等城市，上海、苏州、无锡、南京地区形成高值聚集区。长三角城市群的中心区域是对流层NO2浓度值HH(高值)聚集的区域，而由中间区域向边缘处，NO2浓度值逐渐降低。2005—2011年间，HH(高值)聚集区域逐渐扩大，到2011年达到了最大，2011年后，聚集区域逐渐减少，NO2浓度值高值区域逐渐减少，污染情况有所改善。

图7 2005—2019年长三角城市群NO2浓度空间分布特征Fig.7 Spatial distribution characteristics of NO2 concentration in Yangtze River Delta urban agglomeration from 2005 to 2019

图8 长三角城市群NO2浓度空间聚集演变分布Fig.8 Spatial aggregation evolution distribution of NO2 column concentration in Yangtze River Delta urban agglomeration

3.5 NO2浓度的驱动因素

3.5.1气象因素对于NO2浓度变化的影响

气象因素中的气温、风向、降水、气压和太阳辐射等会对流层NO2浓度的变化具有一定的驱动作用。基于OMI遥感卫星反演的对流层NO2浓度月值数据与长三角地区的气温、降水、气压、相对湿度、风速和日照时间进行相关分析发现(表1)，气温、降水、风速和日照对NO2浓度变化呈正向驱动，日照时间的长短对对流层NO2浓度变化的驱动最显著。而气压和相对湿度对NO2浓度变化呈现负向驱动，说明在对流层气压较高、且湿度增大的情况下，大气污染物容易扩散和稀释，不容易长时间聚集[23]。

表1 2005—2019年长三角城市群NO2浓度与气象因子的相关系数Tab.1 Correlation between NO2 column concentration and economic development of Yangtze River Delta urban agglomeration from 2005 to 2019

3.5.2社会经济因素的影响

社会经济因素对于大气环境会产生重要的影响，采用相关系数法对长三角地区2005—2019年对流层NO2浓度与人口密度、GDP，三大支柱产业产值占比和地区煤炭消费总量进行相关性分析，由表2可知，NO2浓度变化与人口密度间相关系数大小为0.66，与第二产业总产值占比的相关系数大小为0.676，与煤炭消费总量的相关系数大小为0.605，其均对NO2浓度变化呈正向驱动，可见人口密度的增大，对于资源的需求和消耗更加剧烈，人口数量大，机动车尾气也是影响其浓度变化的重要因素。而长三角地区是我国的重要工业基地，第二产业和第三产业都非常发达，能源的消耗主要是以煤炭为主。在三大类的支柱产业中，第一产业占比变化不大，第二产业的工业能源消耗能力强，排放了大量污染气体，对环境产生较大影响，导致NO2浓度增加，一、三产业对于能源消耗少，污染较小。

表2 2005—2019年长三角城市群NO2浓度变化与社会经济因素的相关系数Tab.2 Correlation between NO2 concentration change and socio-economic factors in Yangtze River Delta urban agglomeration from 2005 to 2019

4 结论

基于OMI传感器反演的对流层NO2浓度数据对长三角城市群2005—2019年对流层NO2浓度进行分析，得出以下结论：

1)OMI遥感卫星反演的对流层NO2浓度数据与地面实测NO2浓度值变化趋势相一致，且相关性较高(相关性系数大小为0.86)，因此基于OMI进行长时间序列和大尺度范围的对流层NO2浓度变化监测是可行的。

2)长三角城市群的对流层NO2浓度变化具有显著的时空特征。时间上，位于平原地区长三角城市群7、8月份气温较高、空气的流动性较强，太阳辐射强，降雨多，降低了大气中的NO2浓度；而冬季，空气中气温较低，对流层大气趋于稳定，辐射较弱，NO2不易扩散和稀释。年度上，2005—2011年间，NO2浓度值呈现上升的趋势，到2011年达到了最大值，2011年后，整体呈现下降趋势。冬季NO2的浓度值明显高于其他三个季节。空间上，长三角城市群的中心区域是NO2浓度高值聚集区域。高值聚集区域主要分布在上海、苏州、无锡、常州、镇江和南京等城市。

3)长三角城市群的对流层NO2浓度变化受自然和社会因素驱动显著。气象因素方面：气温、降水、风速和日照对NO2浓度变化呈正向驱动，其中日照时间的长短对NO2对流层浓度变化的驱动最显著。而气压和相对湿度对NO2浓度变化呈现负向驱动。社会经济因素方面：可见人口密度的增大，对于资源的需求和消耗更加剧烈，机动车尾气增多也是影响其浓度变化的重要因素。除此之外，长三角城市群的能源的消耗主要是以煤炭为主，在三大类的支柱产业中，第二产业的工业能源消耗能力强，排放了大量污染气体，对环境产生较大影响，导致NO2浓度的增加。