孔隙特征对碳化硅复合包壳等效杨氏模量的影响

李 懿 张爱民

（中国原子能科学研究院 北京 102413）

为提高核电站的安全性，近年来国际核电领域正在推进先进耐事故燃料（Accident Tolerant Fuel，ATF）［1］的研发。ATF通过采用性能更好的芯块及包壳材料来提高安全性能，因此研发事故工况下性能稳定的包壳材料是ATF研发的重要环节。碳化硅复合材料（SiCf/SiC）由于具有中子吸收截面小、抗氧化能力强、熔点高、强度高等优点，已成为一种十分有吸引力的ATF包壳材料。

碳化硅材料的微观组织结构对其材料性能有重大影响，而碳化硅材料的微观结构组织又与制作工艺有着密切关系。目前碳化硅复合材料的制作工艺是首先制备连续增韧的碳化硅纤维（SiCf），然后将其编织在化学气相渗透法（Chemical Vapor Infiltration，CVI）制备的碳化硅基体外，与碳化硅（SiC）基体共同构成碳化硅纤维增韧复合材料［2−3］。但这种工艺会在材料中产生一定量的气孔，编织型复合材料的孔隙率最高甚至会达到10%［3］，因此有必要开展孔隙对碳化硅复合材料性能影响的研究。现有的压水堆碳化硅复合材料为三层圆管结构，管内孔隙为随机分布，结构很难重复及复现，这就使得大多数力学性能研究都需要进行大量实验，增加了许多工作量。现阶段，许多研究者［4−6］使用有限元软件来研究孔隙对复合材料力学性能的影响，配合较少的实验并取得满意的成果。

本文运用COMSOL有限元分析（Finite Element Analysis，FEA）软件，通过其APP开发模块对建模程序进行二次开发，使其具备生成具有不同孔隙特征［7］（包括孔隙率、孔隙分布、孔隙尺寸）的三维碳化硅包壳圆管模型的能力，使用COMSOL软件计算不同孔隙特征下碳化硅复合包壳的等效杨氏模量，与经典Gibson-Ashby 理论［8］以及文献［3］中公式进行对比验证，为制备工艺优化及实验提供参考。

1 分析模型与控制方程

核电站压水堆用碳化硅复合材料包壳采用了三层复合圆管的设计理念［9］，其中内外两层为纯SiC致密层。一般认为孔隙只出现在中间层复合材料基体中，内外两层的孔隙含量较小，可忽略不计［9］。中间层基体内的孔隙随机分布，但不会超出边界且不能交叉重合。因此本文通过有限元软件COMSOL 建立中间复合层内孔隙随机分布的碳化硅复合材料包壳模型，确保计算模型符合现实材料的微观结构特征，从而更加全面和较为准确地分析复合材料中孔隙和等效杨氏模量之间的关系。模拟过程中的FEA模型如图1所示。

图1 碳化硅复合包壳的FEA模型Fig.1 FEA model for the SiCf/SiC cladding

1.1 材料参数

本文使用文献［3］中的力学数据作为材料参数输入，具体材料参数如表1所示。

表1 材料基本参数Table 1 Basic parameters of the materials

1.2 几何尺寸

本文使用三维立体几何方式建模，新型压水堆燃料元件碳化硅复合包壳结构为三层圆管结构，按文献［9］中数据设定碳化硅复合包壳的基本几何参数（表2）。

表2 碳化硅复合包壳尺寸Table 2 Geometrical parameters of the SiCf/SiC cladding

1.3 边界条件

模拟边界坐标系定义为全局三维空间直角坐标系，为更好地模拟压缩的实际过程，对包壳底部进行固定约束，在顶部施加一个均匀向下的位移，将碳化硅包壳的应变设定为固定值0.05%，圆柱面为连续边界［4］从而保证结构的连续性。

1.4 控制方程

碳化硅复合包壳在服役过程中整体形变量较小，变形在弹性区域内，因此在研究单向压缩过程中，线弹性材料的应力和应变满足胡克定律［10］，成线性关系δ=E·ε，其中δ为应力；ε为应变；E为应力与应变的比叫杨氏模量，可得到有效杨氏模量的计算公式：

式中：F/S为应力值，即单位截面积所受到的力，N∙m−2；ΔL/L称作应变，即圆管在受压过程中单位长度的压缩量；ΔL为位移，mm；L为管长，mm。

COMSOL 计算软件中内置稳态研究下的固体力学控制方程为：

式中：S为输入材料的杨氏模量及泊松比的函数；Fv为固体相互作用力。

在COMSOL 计算软件中对稳态研究结果进行后处理操作，在派生值中选择表面平均值——正应力、位移大小进行计算，得到固定载荷下的正应力以及位移值。根据式（1）可计算复合材料的等效杨氏模量。

2 计算结果与分析

在COMSOL 自带的APP 开发方法模块中编写Java 程序代码，建立圆管以及管内孔隙结构的随机分布，加入判定条件使孔隙不超出边界且不重叠交叉。再通过布尔操作中的差集运算，构建材料内部孔隙，孔隙内为空气。

2.1 计算公式

根据复合材料整体等效杨氏模量计算公式［11］：

式中：E为复合材料整体等效杨氏模量；Em为碳化硅内外致密层杨氏模量；Ef为复合层杨氏模量；Vm与Vf分别为致密层与复合层的体积分数。

当孔隙率为0时，根据式（3）计算得碳化硅复合材料整体等效杨氏模量为351.5 GPa，而COMSOL计算结果为352.5 GPa，与公式非常接近，证明了COMSOL计算复合材料等效杨氏模量的可靠性。

2.2 SiCf/SiC复合材料孔隙率的影响

由于孔隙只出现在中间层复合材料基体中，其孔隙率的定义为孔隙体积占碳化硅复合层体积的百分比，在CVI 工艺要求中，孔隙率应控制在10% 以下［2］，主要孔隙呈球形或椭球形［12］，由于球形孔隙在受压过程中会变为椭球形，故本文假设初始孔隙全部为球形孔隙，孔隙平均尺寸在0.3～1 mm［13］。为消除孔隙分布对等效杨氏模量的影响，首先生成一个孔隙率9%的模型，然后删除不同数量的孔隙，最终生成三种不同孔隙率（5%、7%、9%）的碳化硅复合材料包壳FEA模型（图2），模型中孔隙形状为球形，取孔隙半径为0.15 mm。

图2 不同孔隙率的碳化硅复包壳FEA模型(a) 孔隙率0%，(b) 孔隙率5%，(c) 孔隙率7%，(d) 孔隙率9%Fig.2 FEA models with different porosity for the SiCf/SiC cladding (a) 0% porosity, (b) 5% porosity, (c) 7% porosity,(d) 9% porosity

通过COMSOL 稳态研究可得到不同孔隙率的碳化硅复合材料（取1/2）的Von Mises应力分布以及变形图（图3）。由图3，线框为压缩前的孔隙分布，压缩后孔隙大多变为椭球形状，最大应力分布在孔洞中间位置。随着孔隙率的增加，材料被压缩后的变形越大，这是因为孔隙增大导致材料内空气含量增加，空气无法支撑起载荷，使得应力越大的地方，材料的变形也越明显。

图3 不同孔隙率下的Von Mises应力分布及压缩变形图(a) 孔隙率0%，(b) 孔隙率5%，(c) 孔隙率7%，(d) 孔隙率9%Fig.3 Diagrams of Von Mises stress distribution and compression deformation at different porosity (a) 0%porosity, (b) 5% porosity, (c) 7% porosity, (d) 9% porosity

使用COMSOL 计算4 种不同孔隙率下的等效杨氏模量，孔隙率为0%、5%、7% 和9% 的等效杨氏模量计算结果分别为351.5 Gpa、340.7 Gpa、336.5 Gpa和332.6 Gpa。结果表明：随着孔隙率的增加，复合包壳等效杨氏模量随之降低，几乎呈线性关系，这与文献［13］的结论相符合。

经典的Gibson-Ashby 模型给出了相对杨氏模量大小与孔隙率之间的关系：

式中：E0为无孔隙复合层的杨氏模量，即250 GPa；Ef为真实含孔隙材料复合层的杨氏模量；P为孔隙率；C为常数。理论上当孔隙率为0 时，Ef=E0，可解得C=1。该模型适用于孔隙含量小于70% 的材料，本文中模型均适用。

文献［3］还给出了碳化硅材料的杨氏模量随孔隙率的变化公式：

式中：K为常数3.5；E0是孔隙率为0时复合材料层的杨氏模量；Ef为实际含孔隙复合材料层的杨氏模量。

以上两个模型计算结果在本文中为复合层的杨氏模量Ef，再用式（3）可算出三层碳化硅包壳复合材料整体的等效杨氏模量E。使用MATLAB 数学软件对上述模型进行计算，并将结果与COMSOL软件计算结果共同导入ORIGIN绘图软件中，得到图4。

图4 等效杨氏模量与孔隙率的变化关系Fig.4 The relationship between equivalent Young's modulus and porosity

从图4可看出，随着孔隙率的增加，碳化硅复合材料的等效杨氏模量线性降低，COMSOL软件计算结果与Gibson-Ashby 模型计算结果的变化趋势一致，且基本吻合。而结果与文献［3］中公式的计算结果略有偏差，这可能是由于文献［3］中实验所用实际碳化硅材料的孔隙可能为开孔、可能为闭孔，孔的分布不均匀；且随着孔洞的增多，碳化硅抗压能力弱化，使得复合材料的等效杨氏模量下降幅度变大，但相对偏差在15%以内，说明COMSOL仿真计算结果较为准确。

2.3 SiCf/SiC复合材料孔隙分布的影响

为探究孔隙分布的影响，在保证孔隙率与孔隙尺寸恒定的条件下，使用本文的随机分布算法生成三种不同孔隙分布的模型，且孔隙率均为5%，三种模型的等效杨氏模量分别为340.7 GPa、340.8 GPa和340.7 GPa。可见三个不同孔隙分布模型的等效杨氏模量基本没有变化，说明孔隙分布对碳化硅复合包壳的等效杨氏模量影响非常小。在后续模拟中可忽略随机分布对计算结果的影响。

2.4 SiCf/SiC复合材料孔隙尺寸的影响

由于孔隙分布对等效杨氏模量的影响很小，在探究孔隙尺寸对复合材料杨氏模量的影响时，只需保证孔隙率不变即可。研究时选取孔隙率为5%，然后取三种尺寸的孔隙建立模型（ 半径分别为0.15 mm、0.2 mm 和一个在［0.15 mm，0.2 mm］区间内随机生成的半径），最终计算结果为340.7 GPa、340.7 GPa 和340.3 GPa。从结果可以看出，孔隙率不变时，三种不同孔隙尺寸下的等效杨氏模量基本没有变化。通过有限元计算得到的这一结果符合预期，分析其本质原因在于不同的孔隙尺寸只能在宏观形貌上体现出差异，在模拟计算时它们所代表的有限元是一致的，因此只要孔隙率不变，不论孔隙大小，模拟的计算结果也相同。

3 结语

本文针对碳化硅复合材料中的孔隙率对其力学参量的影响开展研究。使用有限元软件COMSOL可很好地模拟出碳化硅复合包壳中孔隙的随机分布，并可有效及较准确地计算出核电站压水堆用碳化硅复合材料包壳的等效杨氏模量；当孔隙分布和尺寸不变时，碳化硅复合包壳受孔隙率影响的变化趋势与经典模型及公式基本一致，在弹性范围内，随着孔隙率的增加，等效杨氏模量呈线性趋势下降；孔隙率不变时，孔隙分布和尺寸对碳化硅复合材料包壳的等效杨氏模量影响较小。本文工作对碳化硅复合材料的研究和使用具有较好的参考意义。