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成都城市群的不同人为源对臭氧浓度的贡献

2021-10-12明镇洋

中国资源综合利用 2021年9期
关键词:人为贡献城市群

何 苗,李 迪,付 虹,明镇洋

(西南交通大学地球科学与环境工程学院,成都 611756)

臭氧是氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)在一定条件下与自由基经一系列光化学反应形成的二次污染物,并且NOx和VOCs中的活性组分对O3生产与消耗的影响是一个高度非线性过程[1]。QU等[2]利用WRF-CAMx模型和因子分离技术分析五大排放源对华北地区日最大O3的影响,结果发现,发电厂源对O3的贡献量最大,工业和电厂排放源协同作用有利于O3生成。程艳丽等[3]运用空气质量模式研究不同人为源排放对珠江三角洲O3生成的贡献,得出珠江三角洲O3受VOCs控制区,流动源排放VOCs最多,其次是溶剂、油漆使用源,人为源对O3的贡献率高达90%。LI等[4]利用WRF-Chem对人为源和生物源进行模拟,发现人为源对O3生成起主导作用,森林中丰富的生物VOCs通过与人为产生的NOx相互作用促进了城市地区O3的生成。本文定量分析单个人为源对臭氧污染的贡献,探讨各人为源对臭氧浓度的协同影响,为成都城市群臭氧污染防治策略的制定提供参考。

1 方法

本文基于强力法,利用CMAQ系统(美国国家环境保护局研制的第三代空气质量预报和评估系统)能识别的农业源、工业源、电厂源、生活源和交通源排放清单进行研究。选取2017年4月、7月、10月、1月分别作为春季、夏季、秋季、冬季的代表月份,分别对单个源清单进行模拟,将VOCs和NOx排放作为同一人为源探讨,定量分析不同人为源排放对成都城市群臭氧污染的贡献,基于因子分离法[5]探究人为源排放对O3污染的协同影响。

将成都市人为源排放数据及气象模式得到的气象参数输入CMAQ系统,为降低初始条件对模拟结果的影响,每个月均提前5日进行模拟。成都市O3模拟值与观测值如图1所示,在时间变化趋势上整体趋于一致,CMAQ系统能较好地展示O3的时间变化趋势,其模拟结果是可信的。

图1 臭氧模拟时间序列

2 结果与分析

2.1 单个人为源对臭氧生成的贡献

利用CMAQ系统模拟单个人为源清单,分别计算2017年单个人为源排放对O3的总贡献量f。其中,A、I、P、R和T分别指农业源、工业源、电厂源、生活源和交通源。

采用强力法得到的五大排放源净贡献均较高,从图2可以看出,单个人为源对成都城市群的O3浓度的净贡献量表现为工业源最高(34.8~45.2 ppbv),交通源次之(29.7~42.5 ppbv),大部分城市电厂源和生活源前体物排放净贡献量比较接近,O3净贡献量区间为22.11~32.5 ppbv,农业源贡献最低(21.3~30.5 ppbv),各排放源O3浓度贡献量各季分布表现为夏季>春季>秋季>冬季。

图2 各城市对O3的净贡献量

如图3(a)所示,德阳市工业源贡献量最高,其次为成都,春夏季贡献量最高,夏季O3浓度贡献量为34~60 ppbv,春季最大贡献量超过68 ppbv,成都、德阳、绵阳为春夏季高值区。如图3(b)所示,成都、雅安交通源排放对O3的净贡献量较多,春夏季贡献量高,夏季O3浓度贡献量为34~48 ppbv,较高值区主要分布在雅安、绵阳北部以及成都与德阳两市交界处,而春季主要集中在成都,贡献量为34~46 ppbv。成都、绵阳、德阳三市交通发达,成都、雅安机动车排放为O3生产提供了较多的前体物[6]。

如图3(c)所示,电厂源夏季贡献量最高,贡献量为32~50 ppbv,中高值主要分布在成都偏东北方向以及绵阳北部地区,电厂源春季对成都城市群的臭氧贡献约为44 ppbv,秋季贡献量为30~34 ppbv。如图3(d)所示,生活源排放绵阳市、成都市贡献量最高,夏季生活源贡献量不高,浓度低于48 ppbv,春季生活源浓度偏高地区主要为绵阳北部,贡献量大于46 ppbv,秋季遂宁生活源贡献量较高。如图3(e)所示,农业源排放对O3的贡献最少,排放量为21.4~30.55 ppbv,源清单中农业源排放污染物只有NH3,主要来自氮肥施用、秸秆堆肥等以NH3排放为主的排放源,NH3在大气中被·OH氧化为NOx来参与O3的生成[7]。农业源中各城市的贡献量为成都>绵阳>德阳>资阳。

图3 工业源、交通源、电厂源、生活源和农业源各季对O3的贡献

2.2 不同人为源对臭氧生成的协同影响

为了研究不同人为源对O3生成的协同影响,以成都城市群的夏季为例,利用因子分离法和CMAQ系统研究不同人为源排放叠加对O3的协同影响,如表1所示。

表1 FST情景实验方案

2.2.1 两种人为源排放对O3的协同影响

与单个人为源排放对O3生成的影响相比,大部分两种人为源排放叠加(见图4)使O3出现降低(fIP,fIR,fIT,fPR,fPT,fRT),说明与单个排放源相比,大部分两种人为源的叠加对O3生成有一定抑制作用。电厂源分别与工业源、生活源、交通源叠加后,O3浓度减少10~15 ppbv,这是由于电厂源排放的前体物以NOx为主,成都城市群主要为VOCs控制区,NOx浓度增加会使O3浓度降低[8];工业源与交通源叠加后(fIT),O3高值区主要分布在成都、德阳,二者的协同影响与其个体相比,O3浓度少量降低(<5 ppbv)。生活源与工业源(fIR)的协同效应与单个源相比,O3减少5~10 ppbv,大于生活源与交通源(fIA)叠加对O3生成的影响。农业源分别与工业源、电厂源、生活源、交通源叠加后(fIA,fAP,fAR,fAT),其对O3生成的影响和单个人为源的影响差异不大,这可能与农业源排放的NH3被·OH氧化的速率快慢有关[7]。

图4 两种人为源排放对O3的协同影响

2.2.2 三种人为源排放对O3的协同影响

在两种源叠加的基础上再叠加一种人为源,进一步分析三种人为源排放对O3生成的协同影响,如图5所示。电厂源分别与工业源、生活源、交通源叠加,对O3生成有一定抑制作用,而电厂源和工业源共存,再与生活源或交通源进行叠加(fIPR,fAPT),对O3生成的影响较两两叠加时大约增加10 ppbv。工业源与交通源排放大量VOCs和NOx,叠加以VOCs排放为主导的生活源后(fIRT),对O3的生成作用大于消耗作用;电厂源排放大量NOx,当电厂源、交通源叠加生活源(fPRT)时,VOCs和NOx排放量进一步增加,成都城市群O3浓度略有增加,对高值区成都、德阳的影响不明显;任意两种人为源叠加农业源(fIAP,fIAR,fIAT,fAPT,fART,fPRT)均降低了对O3生成的贡献。

图5 三种人为源叠加对O3的协同影响

3 结论

成都城市群处于VOCs控制区,单个人为源对成都城市群的O3浓度的净贡献量表现为工业源>交通源>电厂源≈生活源>农业源;各排放源O3浓度贡献量的各季分布表现为夏季>春季>秋季>冬季。两种人为源叠加会抑制O3生成,三种人为源叠加对O3生成的影响各不相同。成都城市群O3防治需要重点管控工业源、交通源和生活源排放。

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