流场径向分割对鼓泡塔液相返混特性的影响

张建鹏，金智超，赵钟杰，唐艳玲，黄子宾，程振民

华东理工大学，联合化学反应工程研究所，上海 200237

鼓泡塔反应器是一种常见的气液两相反应设备，具有结构简单、持液量大、传质与传热效率高和操作稳定等优点，在生物化工、环境化工、石油和煤化工等领域应用十分广泛[1-3]。但是由于鼓泡塔内液相的大尺度循环流动，导致塔内产生较为严重的轴向返混，对反应的转化率和产物收率产生了严重影响。因此，在实际生产过程中，常通过对鼓泡塔内的流场进行分割，来达到抑制液相返混的目的。

目前，鼓泡塔内流场分割的方式主要有：轴向分割和径向分割。文献中主要以轴向分割为主，所用到的内构件主要包括水平隔板、填料和横向阻尼元件等。对于高径比较大的鼓泡塔反应器，通常可以在塔内安装水平隔板内构件[4-7]，从而达到降低鼓泡塔内液相返混的目的。Alvaré等[8]通过在鼓泡塔内引入不同开孔率以及开孔大小的水平隔板，使液相返混程度最高降低了60%；Sekizawa 等[9]通过对不同开孔率的水平隔板进行考察，发现隔板的引入会大幅度地降低鼓泡塔内液相的返混程度。除此之外，也有学者通过在鼓泡塔内加入填料[10-12]或者横向阻尼元件[13-15]来降低液相返混。相比于轴向分割，利用径向分割来改善鼓泡塔内液相返混的文献相对较少，且这些研究也主要集中在浆态床[16-17]和费托合成[18-19]的专利中。前者是在塔内设置竖直列管内构件，通过改善液速分布从而降低液相的返混程度。后者主要是将反应器分割成许多个小的圆形或者蜂窝形区域，使流体流动更加接近平推流，最终达到降低液相返混，提高反应转化率以及选择性的目的。

鉴于径向分割改善液相返混的研究较少，本工作从造成鼓泡塔内液相返混的根本原因出发，开发了一种新型的流场径向分割内构件，其结构类似于气升式循环床反应器中的导流筒，但是气升式循环床反应器中导流筒的作用主要是促进液相在塔内循环流动，从而加强气液之间的混合，提高反应器的传质传热性能[20]，而本工作所使用的双层套筒结构，通过抑制气泡之间的聚集来降低液相返混。实验主要采用脉冲示踪技术，对一个直径为50 cm，高径比约为11:1的鼓泡塔装置进行考察，探究了不同表观气液速下鼓泡塔内的液相返混特性，并采用多釜串联模型对实验结果进行分析。

1 实验部分

1.1 实验装置和流程

实验装置如图1 所示，鼓泡塔反应器由有机玻璃制成，其直径为50 cm，高度为550 cm；塔底的气体分布器采用泡罩式分布器，开孔率约为6.9%；径向分割所用的内构件为双层套筒，其中内筒直径为25 cm，外筒直径为35 cm，高度都为450 cm，由泡罩式分布器支撑。实验条件为常温常压，气相为压缩空气，由压缩机提供，液相为自来水，由离心泵进行输送。气液两相分别经过转子流量计和涡轮流量计后由塔底并流进入鼓泡塔反应器，最后从塔顶出口排出，液相在整个过程中无回流。实验中沿着塔高方向共设置了4 处测量点，前3 个测量点分别位于距分布器200，300 和400 cm的位置，第4 个测量点位于塔顶的液相出口段，其高度为520 cm。实验过程中通过在线数据记录仪（1 Hz）记录4 个不同测量点下电导率随时间的变化关系，从而分析得到流场径向分割对鼓泡塔反应器内液相返混状况的影响。

图1 鼓泡塔实验装置Fig.1 Schematic diagram of experimental setup

1.2 实验原理及方法

过程机理如图2 所示。从图中可以看到，对于空塔，在快速气泡流动区（fast bubble flow region），四周的气泡群发生聚集，形成体积较大的气泡，且这些大气泡尾流的存在也会使周围的气泡加速，从而形成更大的气泡，这会导致塔内气含率出现中心高，四周低的现象。同时，由于气相的驱动，液相也会形成中心流速向上，近壁区流速向下的大尺度循环结构，最终在鼓泡塔内形成剧烈的液相返混。相比于空塔，加入套筒后的鼓泡塔，在快速气泡流动区，由于套筒的存在，阻碍了四周的气泡向中心迁移，抑制了大气泡的形成，间接改善了气含率以及液速的分布，从而降低液相返混。

图2 过程机理示意图Fig.2 Schematic diagram of process mechanism

气含率作为判断鼓泡塔内流型的重要依据，也会对液相在鼓泡塔内的停留时间产生影响。因此，在测定停留时间分布前，采用床层膨胀法[22]测定平均气含率（），其计算公式如式（1）所示：

式中：H为通气后鼓泡塔内液位高度，m；h为代表初始液位高度，m。

测定停留时间分布所用到的方法为脉冲示踪法。实验中为了实现示踪剂在很短的时间内注入到鼓泡塔，首先将2 500 mL质量浓度为20%的KCl 示踪剂注入示踪剂罐内，然后将罐内压力升高至0.5 MPa，待塔内气液流动稳定后，通过电磁阀的瞬间打开使示踪剂在3 s 内快速从塔底部注入鼓泡塔内。当示踪剂注入鼓泡塔的同时，电脑也同步开始采集实验数据。由于多通道在线记录仪在记录电导率时会将一定范围内的电导率数值记录为一个电压值，因此曲线形状会出现阶梯的特征。

由于本实验为液相返混程度较为严重的体系，因此适宜采用多釜串联模型[23]（Tank-In-Series Model，TISM）来定量地描述鼓泡塔内的液相返混程度。其计算公式如式（2）所示：

式中：N为等效全混釜串联级数；为无因次方差；为方差；tm为平均停留时间，s；为示踪剂浓度，mol/L

实验中通过测定停留时间分布得到tm和方差通过式（2）即可求得等效全混釜串联级数，之后通过对比N值大小来衡量反应器在不同操作条件下的液相返混程度，N值越大，越接近平推流，液相返混程度越小。

2 结果与讨论

2.1 平均气含率

流场径向分割前后不同表观气速（ug）下测得的平均气含率如图3 所示。从图中可以看出，不论是径向分割鼓泡塔还是空塔，平均气含率总是随着表观气速的增加而增加，在ug较低时，气含率与ug几乎呈线性关系，当ug大于7.2 cm/s 时，曲线增长幅度变缓。这是由于塔内操作状态由均匀鼓泡流变为湍动流，气泡之间发生聚并，缩短了在塔内的停留时间。因此，推断出在ug为7.2 cm/s 附近为湍动流型的转折点。同时，在较低的ug下，可以观察到径向分割鼓泡塔的外层套筒与鼓泡塔外壁之间存在气泡夹带，但是气泡并不循环，而当ug大于7.2 cm/s 时，鼓泡塔处于完全气泡夹带状态，气泡循环现象较为明显[20]。除此之外，在相同的表观气速下，径向分割鼓泡塔下的平均气含率高于空塔，这是由于套筒的加入限制了四周气泡向中间聚集的趋势，一定程度上阻碍了气泡之间的聚并，减缓了气泡群整体的上升速度，从而使平均气含率有所提高。

图3 表观气速对平均气含率的影响Fig.3 Effect of ug on average gas holdup

2.2 停留时间分布

2.2.1 轴向高度的影响

以表观液速为1.0 cm/s，表观气速为3.0 cm/s 为例，径向分割鼓泡塔和空塔在不同轴向高度下测得的停留时间分布密度函数[E(t)]如图4（a）和（b）所示。从图中可以看到，径向分割鼓泡塔在测量高度为200，300 和400 cm 下的E(t)曲线响应时间几乎一致，且峰值高度没有明显差异，反观空塔前三个测量高度下的E(t)曲线，虽然响应时间也较为接近，但是峰值高度略有差别。这是因为在径向分割鼓泡塔内，由于套筒的存在，示踪剂几乎同时到达各个测量点，而空塔由于没有内构件的影响，示踪剂到达各个测量点的时间会略有差异。对于测量点4，无论是径向分割还是空塔，E(t)曲线峰值响应时间都有一定程度的延后，且峰值高度也有所降低。另外，从总体上来看，空塔下的拖尾情况相比于径向分割更为严重。

图4 不同轴向高度下的E(t)Fig.4 E(t) at different axial heights

为了更直观地体现出径向分割对停留时间分布的影响，以h2为300 cm 和h4为520 cm 为例，对相同表观气液速下径向分割前后所测得的E(t)曲线进行了对比，结果如图5 所示。从图中可以看到，径向分割下的曲线峰值高度明显高于空塔且曲线的拖尾程度也得到了改善。这是由于空塔条件下，示踪剂进入塔后马上被稀释，使得E(t)曲线峰值高度降低。同时，由于液相大尺度的循环导致其液相返混较为严重。而径向分割由于套筒的加入限制了气泡的聚集，从而减弱了液相的大尺度循环，降低了液相返混。

图5 径向分割对停留时间分布的影响Fig.5 Effect of radial division on residence time distribution

2.2.2 表观液速的影响

以h1为200 cm 和h3为400 cm 为例，当表观气速一定时，不同表观液速（uL）下径向分割鼓泡塔所测得的E(t)曲线如图6（a）和图6（b）所示。从图中可以看出，随着uL的增加，E(t)曲线的峰值明显升高，响应时间略有提前，曲线分布逐渐变窄且愈发对称，拖尾现象也得到了明显的改善，越来越接近平推流模型下的E(t)曲线。这是由于液相在反应器内为连续相，而气相为分散相，当ug保持不变时，随着uL的增加，塔内气液体积比逐渐降低，使气泡更容易被带出鼓泡塔，塔内气液两相之间的湍流程度也随之减小，同时，液相的总体流动也会对鼓泡塔内靠近壁面的液相回流产生抑制作用，从而降低液相返混。

图6 表观液速对停留时间分布的影响Fig.6 Effect of uL on residence time distribution

2.2.3 表观气速的影响

以h2为300 cm 和h4为520 cm 为例，当表观液速一定时，不同表观气速下径向分割鼓泡塔所测得的E(t)曲线如图7（a）和（b）所示。从图中可以看出，在h2为300 cm 时，4 组气速下测得的E(t)曲线峰值响应时间相接近，拖尾情况相差也不明显。当h4为520 cm 时，此时随着ug的增加，E(t)曲线峰值响应时间逐渐提前，对称性也逐渐变差，E(t)曲线形态也越来越偏离平推流模型。这是因为在气液并流上升过程中，随着ug的增加，反应器内湍流程度加剧，液相更快地通过反应器，且越靠近出口，这种差异体现的越明显。另外，与图6 对比可以发现，ug对E(t)曲线的影响远远不如uL明显。这是由于液相作为主体相决定着KCl 在反应器内浓度的分布，而气相作为分散相，对示踪剂影响很小。

图7 表观气速对停留时间分布的影响Fig.7 Effect of ug on residence time distribution

2.3 平均停留时间

以h3为400 cm为例，径向分割前后所测得的平均停留时间随表观气液速的变化关系如图8所示。从图中可以明显看到，当ug保持一定时，tm随着uL的增加而减小。而当uL一定时，随着ug的增加，tm随之降低，但是不及uL对tm的影响那么显著。同时可以看到，随着ug的进一步升高，tm减小的幅度也会降低。这是由于随着ug的增加，塔内流型由均匀鼓泡流转变为湍动流，平均气含率增加的幅度随之减缓，从而导致tm变化幅度也逐渐降低。此外，通过对比相同条件下径向分割鼓泡塔以及空塔下的tm，可以发现，径向分割鼓泡塔的tm整体上小于空塔的tm。

图8 表观气液流速对平均停留时间的影响Fig.8 Effect of liquid and gas flow rates on mean residence time

2.4 等效全混釜串联级数

以h4为520 cm 为例，径向分割前后所测得的等效全混釜串联级数随表观气液速的变化关系如图9所示。从图中可以看出，当ug一定时，N值随着uL的增加而增加，塔内的返混程度也随之减轻。而当uL一定时，N值随着ug的增大而减小，返混程度也随之增大，但是相比于uL对N值的影响，ug对N值的影响较小。同时通过对比相同条件下径向分割鼓泡塔和空塔的N值，发现径向分割鼓泡塔的N值明显高于空塔。为了更加清晰地看出径向分割对反应器内液相返混程度的影响，将径向分割鼓泡塔与空塔在液相出口处4 个表观气速下的N值的平均值进行了对比，结果如表1 所示。从表中可以看出，随着uL的升高，径向分割鼓泡塔下的N值相比于空塔有了明显的提高。特别是在uL为1.00 cm/s 时，径向分割鼓泡塔下的N值相比于空塔增长了22%，这说明流场径向分割确实起到了减轻鼓泡塔内液相返混的作用。

表1 塔顶液相出口所测得的等效全混釜串联级数NTable 1 N at the liquid phase outlet on the top of the column

图9 表观气液流速对等效全混串联级数的影响Fig.9 Effect of liquid and gas flow rates on N

2.5 串联级数的经验关联式

通过实验结果以及文献中的研究[24]可以发现，在气液两相鼓泡塔反应器内，表观气液流速对N值的大小起着决定性的作用，而表观气液速可以通过无量纲气、液雷诺数（Reg和ReL）来表示。通过实验数据，利用线性拟合法预测得到流场径向分割前后鼓泡塔内的N值经验关联式（6）和式（7）。

为了验证经验关联式（6）和式（7）的准确性，将实验值与计算值进行对比，如图10 所示。从图中可以看出，实验值与计算值的基本偏差均保持在5%之内，说明当鼓泡塔直径为50 cm，表观气速为3.0～8.6 cm/s，表观液速为0.30～1.00 cm/s 时，该经验关联式的准确性较高。

图10 等效全混釜串联级数的计算值与实验值对比Fig.10 Comparison of calculated and experimental N

3 结论

本工作以KCl 作为示踪剂，采用脉冲示踪法测定了流场径向分割前后鼓泡塔内的停留时间分布，并根据多釜串联模型对实验结果进行了分析，结果表明：

a）在实验条件范围内，空塔和径向分割鼓泡塔的E(t)曲线均存在着不同程度的拖尾现象，但是相比于空塔，径向分割鼓泡塔的E(t)曲线拖尾情况明显得到了改善。

b）无论是流场径向分割还是空塔，表观气液速都是影响鼓泡塔内液相返混程度的重要因素。uL的升高会使tm减小，串联级数增大，液相返混程度降低；ug的升高会使tm减小，串联级数降低，液相返混程度增强，但是其影响不如uL显著。

c）流场径向分割下的鼓泡塔在限制液相返混程度上明显优于空塔。在本实验的表观气液速条件下，径向分割鼓泡塔的等效全混釜串联级数相比空塔最高增长了22%。

d）提出了径向分割鼓泡塔以及空塔的等效全混釜串联级数的经验关联式，经对比发现，实验值和计算值数据吻合较好，偏差均保持在5%之内。