川东北地区下侏罗统自流井组陆相页岩储层孔隙结构特征

付小平，杨 滔

(1.中国石化 勘探分公司，成都 610041；2.中国石化 河南油田分公司 勘探开发研究院，郑州 450046)

美国的“页岩气革命”引发了全世界对页岩气的关注[1-3]。在我国，随着焦石坝等一系列页岩气田的发现，针对海相页岩的勘探开发与研究也已取得一系列的突破[4-6]。近来年，针对陆相页岩气的勘探实践也取得了较大进展。中国石化在川东北地区有14口井在陆相页岩层系测试获得工业油气流，其中YB21井在下侏罗统自流井组大安寨段测试获得日产50.7×104m3的高产工业气流；中国石油的J111井在自流井组东岳庙段压裂后获得4 000 m3/d天然气[7]。这些勘探成果表明，陆相页岩层系同样具有实现页岩气工业开发的潜力。页岩储层中的孔隙对页岩气富集和成藏意义重大[8-10]，历来受到众多地质学家的关注。郭旭升等[11]认为影响页岩气藏储集能力和开采效果的主要因素是孔隙结构，但是目前针对陆相页岩储层孔隙结构的研究却相对较少，亟需加强。

本文以川东北地区下侏罗统自流井组东岳庙段和大安寨段陆相页岩储层为研究对象，利用多种分析测试手段对其孔隙结构特征进行了研究，并讨论了影响页岩孔隙结构特征的因素，以期对陆相页岩气下一步的勘探开发提供指导。

1 样品与分析

川东北地区处在多个大地构造单元的交接部位，构造地理位置特殊，区域内构造情况复杂，主要由宣汉—达县断褶带、通江—平昌构造带、川中平缓构造带、大巴山前缘推覆带、米苍山前缘冲断带等5个构造单元构成(图1)。燕山运动时期，松潘甘孜海和西部海在侏罗纪时消失，四川盆地进一步演变成了内陆湖泊。受深部地幔物质蠕动的影响，川东北地区陆相页岩在下侏罗统沉积较厚，下侏罗统自流井组东岳庙段和大安寨段普遍发育富有机质灰黑色页岩夹灰绿色粉砂岩或灰色介壳灰岩。

图1 川东北地区构造及采样位置

本次研究的36块样品选自川东北地区内FY1、XL101、YL30和YL4井下侏罗统自流井组东岳庙段和大安寨段(图2)。其中，东岳庙段的暗色页岩在研究区西北部的沉积背景是碎屑岩浅湖和湖湾沉积，常见粉砂岩条带；在研究区的东南部为碳酸盐岩浅湖和半深湖沉积，常见介屑灰岩条带；大安寨段暗色页岩的沉积背景在整个研究区均为碳酸盐岩浅湖和半深湖沉积，常见介屑灰岩条带。

图2 川东北地区采样井综合柱状图

本次研究主要采用了薄片观察、氩离子抛光扫描电子显微镜分析、物性测试、压汞—N2吸附联合、X衍射全岩分析以及X衍射黏土矿物分析等实验分析手段。其中，氩离子抛光扫描电子显微镜检测依据为《油气储层砂岩样品扫描电子显微镜分析方法：GB/T18295—2001》和《岩石样品扫描电子显微镜分析方法：SY/T5162—2014》；压汞—N2吸附联合测定使用了高压压汞法、低温N2吸附法，检测依据为《页岩全孔径分布的测定压汞—吸附联合法：NB/T 14008—2015》；X衍射全岩分析和X衍射黏土矿物分析检测依据为《沉积岩中黏土矿物和常见非黏土矿物X衍射分析方法：SY/T 5163—2010》。

2 实验结果

2.1 有机碳含量、矿物组分与孔隙度

测试分析(表1)表明，研究区样品整体的有机碳(TOC)含量分布在0.35%～1.97%之间，平均值为1.12%；页岩整体上黏土矿物含量最高，其次为石英和方解石，黏土矿物的平均含量达到了50.6%，石英的平均含量为31.3%，方解石的平均含量为10.0%；孔隙度分布在0.57%～6.34%之间，平均值为3.66%。与海相页岩(如四川盆地及周缘上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组页岩)和海陆过渡相页岩(如湘中坳陷二叠系大隆组—龙潭组页岩)相比[12-13]，TOC含量低，黏土矿物含量高。

表1 川东北地区下侏罗统自流井组页岩TOC、矿物组分与孔隙度统计

测试分析表明，研究区页岩中黏土矿物主要包括伊—蒙混层、伊利石、绿泥石和高岭石(表2)。其中，伊—蒙混层含量最高，占黏土矿物的72.44%，占全岩的30.65%；伊利石、绿泥石、高岭石含量较少，分别占黏土矿物的15.56%，6.44%，5.56%，占全岩的6.43%，3.08%，2.47%。

表2 川东北地区下侏罗统自流井组页岩黏土矿物含量统计

2.2 孔隙形状特征

N2吸附—脱附曲线可以反映孔隙的形态[14]。根据国际理论和应用化学联合会(IUPAC)提出的回滞环划分方案[15-16]，研究区样品N2吸附的回滞环特征明显，可以观察到H3和H4型曲线的特征(图3c，f，i，l)，部分样品可观察到H2型曲线的特征(图3l)；孔隙形态主要为平行板状孔和狭缝状孔，部分样品中也发育墨水瓶状孔。

东岳庙段的孔隙形状在研究区的西北部(YL4样品点)和东南部(FY1和XL101样品点)有很大的不同：西北部样品的N2吸附曲线类型以H4型为主，偶尔可见H2型的特征，孔隙形态以狭缝状孔为主，其次为墨水瓶状孔；东南部样品的N2吸附曲线类型以H3和H4型为主，孔隙形态主要为平行板状孔和狭缝状孔。大安寨段样品的N2吸附曲线类型均以H3和H4型为主，孔隙形态以平行板状孔和狭缝状孔为主。氩离子抛光扫描电镜下的观察也支持上述结论，可以观察到，在大部分样品中，孔隙的主要类型就是平行板状孔和狭缝状孔(图3a，b，d，e，g，h，k)，只在YL4东岳庙段的样品中观察到了以墨水瓶状孔为主的样品(图3j)。

图3 川东北地区下侏罗统自流井组页岩孔隙形态及其对应的N2吸附—脱附曲线

2.3 孔隙结构定量表征

测试分析表明，研究区样品比表面积在0.693～9.717 m2/g，平均4.031 m2/g，总孔体积在(30.3～198.1)×10-4mL/g，平均93.88 ×10-4mL/g；微孔(< 2 nm)孔体积平均占总孔体积的18.6%，介孔(2～50 nm)孔体积平均占56.9%，大孔(> 50 nm)孔体积平均占24.5%，样品中的微孔隙以介孔(2～50 nm)为主(表3,图4)。前人研究表明，重庆地区龙马溪组海相页岩比表面积平均8.196 m2/g，总孔体积平均58.12 ×10-4mL/g，微孔平均占总孔体积的32.3%[17]；陆相页岩的总孔体积高于重庆地区龙马溪组海相页岩，但是微孔占比和比表面积均低于重庆地区龙马溪组海相页岩。

表3 川东北地区下侏罗统自流井组页岩压汞—N2吸附联合试分析数据

图4 川东北地区下侏罗统自流井组页岩不同体积孔容占比及比表面积

就具体层段而言，碎屑岩沉积背景下的西北部东岳庙段样品(YL4样品点)比表面积平均5.882 m2/g，总孔体积平均92.35 ×10-4mL/g；微孔孔体积平均占总孔体积的29.3%，介孔孔体积平均占56.5%，大孔孔体积平均占14.2%(图4b)。碳酸盐岩沉积背景下的东南部东岳庙段样品(FY1和XL101样品点)比表面积平均1.961 m2/g，总孔体积平均76.91 ×10-4mL/g；微孔孔体积平均占总孔体积的9.2%，介孔孔体积占58.0%，大孔孔体积平均占32.8%(图4b)。同为碳酸盐岩沉积背景下的大安寨段样品比表面积平均4.279 m2/g，总孔体积平均100.47×10-4mL/g；微孔孔体积平均占总孔体积的18.6%，介孔孔体积平均占56.6%，大孔孔体积平均占24.8%(图4d)。碎屑岩沉积背景下的东岳庙段样品的微孔孔体积在总孔体积中占比以及比表面积，明显高于碳酸盐岩沉积背景下的大安寨段和研究区东南部的东岳庙段。

3 讨论

3.1 页岩比表面积与孔体积分布的关系

通过将比表面积与孔体积分布进行相关性分析表明，样品的比表面积与微孔孔体积和介孔孔体积呈正相关关系，相关系数(R2)分别为0.98和0.40，比表面积与大孔孔体积不存在相关性(图5)。前人研究也表明[18]，微孔提供的比表面积最大，占比平均超过75%，其次是介孔，而大孔则几乎不提供比表面积。因此，研究区页岩的比表面积主要与微孔孔体积相关，其次是介孔。

图5 川东北地区下侏罗统自流井组 页岩孔体积与比表面积的关系

3.2 页岩矿物组成与孔隙结构参数的关系

将页岩矿物组成与孔隙结构参数进行相关性分析表明(图6)，页岩矿物组成中主要是黏土矿物的含量与页岩的微孔孔体积和比表面积存在相关性，页岩的介孔孔体积会受到页岩中黏土矿物含量的影响，但是影响较小，页岩的大孔孔体积基本不受页岩矿物组成的影响。

图6 川东北地区下侏罗统自流井组页岩不同黏土矿物与孔体积及比表面积的关系

研究区样品的黏土矿物主要由伊—蒙混层、伊利石、高岭石和绿泥石组成。

分析表明，页岩微孔孔体积与伊—蒙混层、高岭石和绿泥石含量均呈正相关关系(图6a,b)，相关系数分别为0.77，0.39，0.84，微孔孔体积主要受伊—蒙混层和绿泥石含量的影响，其次是高岭石含量的影响，伊利石对微孔孔体积的影响不大。形成这种现象的原因是伊—蒙混层、绿泥石和高岭石中微孔的孔体积远高于伊利石，也远高于其他矿物[19]，页岩的微孔主要存在于这3种矿物中。

上文研究表明比表面积主要由微孔提供，因此，黏土矿物含量对比表面积的影响与对页岩微孔孔体积的影响类似。相关性分析也表明，页岩比表面积也与伊—蒙混层、高岭石、绿泥石均具有正相关关系(图6c，d)，相关系数分别为0.59，0.35，0.89，页岩比表面积主要受伊—蒙混层和绿泥石的影响，其次是高岭石含量的影响，伊利石对比表面积的影响不大。

页岩的介孔孔体积可能受到伊—蒙混层含量的影响，但相关性不明显(图6e)，随着伊—蒙混层含量提高，页岩中介孔只是有升高的趋势。形成这种现象的原因是伊—蒙混层虽然与陆相页岩的其他矿物组分相比具有较丰富的介孔，但是其他矿物组分中介孔的量依然相当可观。

3.3 TOC含量与孔隙结构参数的关系

通过将TOC含量与孔隙结构参数进行相关性分析表明，TOC与大孔孔体积具有一定的正相关性，与比表面积具有明显的负相关性(图7)，与介孔孔体积和微孔孔体积无明显相关性，这与海相页岩不同。主要原因在于川东北地区陆相页岩TOC含量低，干酪根类型以Ⅱ型为主，少量为Ⅲ型，成熟度较低，低成熟度页岩的有机孔孔容主要来自于较大的孔隙[20]。氩离子抛光扫描电镜下观察(图8)也表明，页岩有机质孔普遍体积较大，以大孔(>50nm)为主，因而TOC含量与大孔孔体积相关，对页岩的介孔孔体积和微孔孔体积影响较小，也无法有效提供比表面积。同时，干酪根生烃过程中产生的可溶有机质在岩石中大量占据微孔隙和吸附位[21-23]，从而随着页岩TOC含量的升高，页岩中的微孔有减少的趋势，导致比表面积降低。

图7 川东北地区下侏罗统自流井组页岩TOC含量与比表面积及大孔孔体积的关系

图8 川东北地区下侏罗统自流井组页岩有机质孔氩离子抛光显微镜下照片

3.4 不同层段页岩孔隙结构特征差异的原因

大安寨段的页岩孔隙结构特征整体近似，东岳庙段依据页岩孔隙结构特征的差异可分为西北部和东南部两块；东南部的东岳庙段与大安寨段相似，而西北部东岳庙段则与其东南部及大安寨段差异明显。只有在研究区西北部东岳庙段的样品中观察到了墨水瓶状孔，且其微孔占比高，比表面积更大。

形成上述现象的原因是研究区西北部东岳庙段(碎屑岩沉积背景)与大安寨段及研究区东南部的东岳庙段(碳酸盐岩沉积背景)相比，其黏土矿物更富集，粉砂质更多。在普通显微镜、FIB-SEM观察(图9)和矿物组分分析(表1)中也可以看到，前者的样品中往往具有更多的黏土矿物、更多的粉砂质以及较少的碳酸盐矿物。一方面，碳酸盐矿物不但不能有效提高页岩的比表面积，还会以胶结物的形式填充微孔隙或微裂缝，降低页岩中微孔的占比和比表面积[24]；另一方面，前文分析表明，陆相页岩的微孔主要发育在伊—蒙混层、高岭石和绿泥石等矿物中，比表面积主要由这3种矿物提供，黏土矿物含量的增加可以有效提高页岩样品的微孔占比和比表面积。同时，粉砂质含量的增加可以使页岩中的墨水瓶状孔大量增加。研究区大安寨段的微孔占比和比表面积高于东南部的东岳庙段(同为碳酸盐岩沉积背景)，是因为YL30井在大安寨段沉积时期靠近物源，碳酸盐矿物含量较低(图9，表1)。

图9 川东北地区下侏罗统自流井组页岩显微镜下观察

4 结论

(1)川东北地区自流井组陆相页岩的孔隙形态主要为平行板状孔和狭缝状孔，部分样品中也发育墨水瓶状孔。页岩比表面积平均4.031 m2/g，总孔体积平均93.88 ×10-4mL/g，微孔隙以介孔(2～50 nm)为主。研究区西北部东岳庙段页岩(YL4样品)的微孔孔体积在总孔体积中占比以及比表面积较高。

(2)在页岩的孔隙结构参数中，比表面积与微孔孔体积存在明显的正相关性，介孔与大孔无相关性；黏土矿物中，伊—蒙混层和绿泥石与页岩比表面积和微孔孔体积呈正相关。陆相页岩TOC含量主要会对大孔孔体积产生影响，与其呈一定程度的正相关。

(3)大安寨段的页岩孔隙结构特征整体近似，东岳庙段依据页岩孔隙结构特征的差异可分为西北部和东南部两块，东南部的东岳庙段与大安寨段相似。形成上述现象的原因是研究区西北部东岳庙段页岩(YL4井样品)含有更少的碳酸盐矿物，更多的黏土矿物和粉砂质。