增塑剂在农业环境中的来源、迁移转化和生物修复研究综述

阿丹, 温思达, 陈敏玲, 黄舒琳, 周泳伶, 姜钰, 杜建军, 邹梦遥,*

增塑剂在农业环境中的来源、迁移转化和生物修复研究综述

阿丹1, 温思达1, 陈敏玲1, 黄舒琳1, 周泳伶1, 姜钰2, 杜建军1, 邹梦遥1,*

1. 仲恺农业工程学院资源与环境学院, 广东省普通高校农业产地污染综合防治工程技术研究中心, 广州 510225 2. 玉林师范学院生物与制药学院, 玉林 537100

增塑剂是一类具有三致作用和雌激素效应的有毒有害污染物, 也是一种我国农田土壤中普遍存在的持久性有机污染物, 严重威胁农业产地环境和食品安全。文章综述了农业环境中增塑剂的来源、迁移转化、生物修复三个领域的研究进展, 依次探讨了增塑剂的污染成因、污染途径、修复技术三个方面的环境污染与控制现状, 并展望了通过源头控制、过程阻隔、污染治理三个阶段的综合整治来系统解决增塑剂污染难题。

邻苯二甲酸酯; 农田系统; 来源; 环境行为; 生物降解

0 前言

增塑剂又称塑化剂, 它具有增加原有聚合物的可塑性、柔韧性或膨胀性的效果, 以达到易加工的目的。增塑剂被广泛用于地膜、棚膜、肥料和农药生产中, 是迄今为止生产量和使用量最大的助剂[1]。据统计, 我国每年塑料地膜的平均使用面积达到1500万公顷, 是世界上地膜产量和覆盖面积最高的国家[2]。研究表明, 有覆膜的农田和蔬菜土壤中增塑剂浓度比没覆膜的高出74%—208%[3], 而塑料大棚内部土壤的增塑剂浓度是其外部的2.5—3.0倍[4]。可见, 农膜的广泛应用是造成农田土壤中增塑剂大量累积的主要原因。此外, 厂家大量生产价格低廉的劣质农膜, 导致厚度不到0.008 mm的超薄膜常年主导我国农膜市场[5]。这种超薄膜强度低、拉伸差、寿命短、极易破碎且难以回收, 进一步加剧了残膜中增塑剂对农业环境的污染。

邻苯二甲酸酯(PAEs)是目前应用最多的一类增塑剂, 占增塑剂市场的88%[6]。由于PAEs的三致作用和雌激素效应, 美国环保署和欧盟均将邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二乙酯(DEP)、邻苯二甲酸丁苄酯(BBP)、邻苯二甲酸二正丁酯(DnBP)、邻苯二甲酸二(2-乙基)己酯(DEHP)、邻苯二甲酸二正辛酯(DnOP)列入优先控制有毒污染物名录, 我国也将DMP、DnBP、DnOP列入优先污染物黑名单。目前, 全国各地均有PAEs污染农田土壤的报道, 检出量从μg·kg-1到mg·kg-1不等[7–9], PAEs已经成为我国农业环境中广泛存在的一类污染物。农田系统中的PAEs不但会抑制作物的生长发育[10], 而且会在作物体内累积并通过食物链传播进入人体, 从而威胁人群健康[11]。因此, 研究农田系统中增塑剂的来源、迁移转化和生物修复, 对保护农业产地环境和食品安全具有重要意义。

1 增塑剂在农业环境中的来源

图1显示了增塑剂在农田系统中主要的污染来源。

1.1 农膜来源

我国是世界农业大国, 对农用塑料薄膜的需求量极大, 仅2015年我国农膜使用量就达260万吨、占全球总量的90%[12]。除了惊人的用量, 我国农膜还存在厚度较薄的质量问题, 市场上常见的农膜厚度(<0.008 mm)远低于发达国家农业标准(0.015—0.020 mm)[13]。这些劣质农膜不但强度低、老化快, 而且容易破碎、难以回收, 是一大类难降解有机污染物。此外, 农村地区环保意识薄弱, 导致废弃农膜得不到及时的回收和处理, 加剧了土壤中农膜残留。《第二次全国污染源普查公报》的数据显示, 我国种植业地膜残留量高达118万吨, 已成为威胁农业土壤可持续发展的一大因素。

随着农膜的广泛使用, 土壤中残膜含量逐年增加。农膜中的增塑剂与其塑料分子间只是物理性结合, 并未聚合到塑料基质中, 因此容易从农膜中逐渐释放出来。Hu等[14]的研究发现大棚土壤中PAEs的残留量与棚膜的使用量呈显著正相关关系。陈永山等[15]检测了杭州周边菜地土壤中PAEs含量, 发现覆膜时间越长, PAEs检出率越高, 说明农膜的长期使用是造成土壤中PAEs积累的主要原因。土壤中农膜残留量还受到地理、气候等因素的影响, 例如在水资源贫瘠的新疆需要长期覆膜, 其土壤中残膜量高达259.10 kg·hm-2, 而在雨水充沛的湖北残膜量只有71.90 kg·hm-2[16]。

图1 增塑剂在农业环境中的主要来源

Figure 1 The main source of plasticizers in agricultural environment

1.2 肥料和农药来源

常见增塑剂PAEs还是肥料和农药中的常用溶剂[17]。一方面, 增塑剂作为肥料的包装材料, 会缓慢释放到肥料中并随着施肥过程进入农田; 另一方面, 增塑剂作为农药的助剂, 可以随着除草、除虫等喷洒过程进入农田。因此, 肥料和农药的使用均会导致农田土壤中增塑剂含量的不同程度的提高。Wang等[18]监测了多种市售有机肥和动物粪肥中PAEs的分布, 发现在有机肥和粪肥中PAEs浓度分别为2.95 mg·kg-1和2.24—6.84 mg·kg-1。Mo等[19]调查了22种常用化肥, 发现增塑剂是其中最主要的有机污染物, 浓度高达1.17—2795 μg·kg-1, 且这些增塑剂大部分随化肥添加残留在土壤中。李辉[20]表明六种PAEs在九种液体农药制剂中的检出浓度在21— 200 mg·kg-1之间。

1.3 其他来源

其他诸如生活污水灌溉、污泥施用、工业废水污染、垃圾堆肥、空气沉降等多种途径, 均是农田土壤中增塑剂的重要来源[21–23]。据报道[7,24], 污水灌溉和城市污泥携带大量PAEs进入农田系统, 为了有效降低增塑剂污染土壤的生态风险, 需要制定相关排放标准、以及净化农灌污水的有效手段。任超等[25]的研究发现废物回收园区与其周边农田土壤中PAEs的污染水平相近, 表明露天堆放塑料废品和垃圾会造成周边农田土壤的PAEs污染。朱媛媛等[26]比较了大气中PM10和PM2.5与土壤中PAEs含量的分布特征, 结果证实大气沉降也是引起土壤PAEs污染的原因之一。

2 增塑剂在农业环境中的迁移转化

图2显示了增塑剂在农田系统中主要的环境行为。

2.1 土壤-水体界面的迁移转化

增塑剂类化合物一般具有较高的辛醇/水分配系数(Kow), 吸附性较强, 且不易溶于水。增塑剂的低水溶性和高亲脂性, 使其容易被水体中的土壤、沉积物和悬浮颗粒物所吸附, 且该过程十分稳定[27]。因此, 水体中的增塑剂可以通过吸附、絮凝等作用进入土壤, 这也是其在土壤-水体环境中迁移的主要途径。增塑剂自身的物化性质、及土壤粘土矿物和有机质的含量是影响增塑剂吸附能力的主要因素。一方面, 增塑剂的迁移能力受其烷基链长度的影响, 烷基链长度越短、迁移能力越强; 另一方面, 土壤中富含的粘土矿物比表面积大、含负电荷, 对增塑剂等极性有机污染物具有较强的吸附能力[28]。

图2 增塑剂在农业环境中的迁移转化过程

Figure 2 The migration and transformation process of plasticizers in agricultural environment

相应的, 土壤中的增塑剂也可以通过淋溶、渗透等途径进入水体[29]。增塑剂可以通过不同释放过程从颗粒物上解析到水体中, 当水体中的增塑剂浓度达到饱和时, 多余的增塑剂重新被吸附到沉积物上[30], 从而达到土壤-水体环境中增塑剂的浓度平衡。此外, 增塑剂在土壤-水体界面的迁移转化还受到温度、光照、酸碱度、盐度、离子强度、有机质含量、沉积物组成、微生物活性等因素的影响, 这些条件的改变都可能打破增塑剂的动态平衡[31]。

2.2 土壤-大气界面的迁移转化

增塑剂在土壤-大气界面的交换途径主要包括: (1)空气中的增塑剂向土壤界面的干湿沉降[32]; (2)土壤中的增塑剂向空气界面的挥发[33]。一般来说, 挥发速率较为缓慢, 沉降过程才是增塑剂主要的迁移途径[34]。大气中的PAEs主要以气溶胶的形式存在, 在一定条件下它还会通过干湿沉降迁移到水体和土壤中。迁移至土壤中的增塑剂会随着水汽扩散、土壤扰动等方式重新回到大气中, 形成土壤-大气界面的动态平衡; 而迁移至水体中的PAEs相对容易释放到大气中, 且碳链越长其挥发性越强[35]。可见, 增塑剂在自然环境中通过淋溶、挥发、沉降等一系列过程在土壤、水体、大气介质中进行着不同的迁移转化行为。这些环境行为受到当地污染水平、土壤理化性质、环境条件、农耕活动等因素的影响[36–37]。因此, 评价增塑剂在土壤-大气界面的迁移转化过程, 需要进一步了解增塑剂在当地土壤和大气中的分布及影响。

2.3 土壤-植物体内的迁移转化

植物对增塑剂的吸收作用是其在土壤-植物体内进行迁移转化的重要途径。以PAEs为例, 植物从土壤中吸收增塑剂的主要途径有[38]: (1)土壤水溶液中的PAEs经根系直接吸收进入植物体内, 并随蒸腾作用沿木质部转运到茎叶, 最终累积在植物有机组分中; (2)土壤表层空气中的PAEs经茎叶吸收进入植物体内, 同样累积在植物有机组分中。作物品种、污染物性质和土壤条件是决定植物对增塑剂吸收途径和能力的主要因素。首先, 植物的种类、性状、种植方式均会影响增塑剂的吸收速率, 例如叶表面积越大、根系越发达的植物对增塑剂的吸收能力越强, 体内增塑剂含量越高[39]; 其次, 疏水性强、烷基链长的增塑剂越易被植物吸收、越难被植物代谢、越易在植物体内累积[40]; 再次, 土壤对增塑剂的吸附能力与其在土壤中的迁移能力呈显著负相关性, 而土壤中增塑剂污染水平与其在植物体内的累积量成显著正相关性[41]。此外, PAEs的理化性质还会影响其在植物体内的转运机制, 一般低亲脂性的PAEs容易被吸收进入植物体内并随着木质部运输到地上部, 而高亲脂性的PAEs往往在植物根部累积[40]。

3 增塑剂在农业环境的生物修复研究

生物修复技术因其效果好、成本低、无二次污染等特点, 成为了治理增塑剂污染的主要方法。

3.1 微生物修复

针对增塑剂污染土壤修复的相关研究中, 微生物修复是研究最早、最多、最深入的一种修复方法[42]。目前发现的能够降解PAEs的微生物包括细菌、真菌和藻类, 其中以细菌为主。虽然细菌可以好氧或厌氧降解PAEs, 但其好氧降解的效率显著高于厌氧降解, 因此目前分离筛选的PAEs降解菌主要为好氧菌。

图3显示了PAEs好氧降解的主要步骤: 首先, 好氧菌通过水解酶依次断开PAEs的两个酯键生成单酯和邻苯二甲酸(PA), 然后特异性菌株降解PA生成原儿茶酸(PCA)或龙胆酸(DHB), 最后经过裂解等途径进入三羧酸循环而被完全矿化。Wu等[43]从活性污泥中分离出两株邻苯二甲酸二辛酯(DOP)降解菌sp. JDC-2 和sp. JDC-32, 其中JDC-2菌株可将DOP分解成PA, 而JDC-32菌株将PA进一步分解。Zhao等[44]分离了一株新型PAEs降解菌sp. MT-O, 在MT-O菌株的作用下200 mg·L-1DEHP在七天内被完全降解掉, 降解步骤为DEHP→MEHP→PA→CO2+H2O。Yu等[45]分析了一种高效PAEs降解菌sp. DNB-S1对邻苯二甲酸二丁酯(DBP)的代谢产物, 发现DBP存在原儿茶酸途径和龙胆酸途径两种降解方式。除了微生物种类外, PAEs的降解过程还受到温度、pH和土壤有机质等环境因素的影响[46]。例如, 可以通过添加葡萄糖、有机酸和代谢中间产物等方式来提供碳源, 从而促进微生物生长和相关降解菌活性, 最终达到共代谢降解PAEs的目的[47]。

图3 邻苯二甲酸酯的主要好氧降解途径

Figure 3 The major aerobic degradation pathway of phthalic acid esters (PAEs)

3.2 植物修复

植物修复增塑剂污染的机理包括植物自身的吸收代谢, 及其根际微生物的降解。其中, PAEs易从水体和土壤中挥发出来, 植物可以通过叶片从大气中吸收PAEs, 然后利用植物载体将PAEs转运到根部等适宜有机物稳定存在和累积的部位; 植物根系也可以通过释放酶类和营养物的方式, 促进微生物生长进而增强PAEs的生物降解[42]。Li等[48]通过盆栽实验研究了11种植物对DEHP污染土壤的修复效果, 结果表明植物对DEHP的净去除率只有2.2%—20.7%, 植物根系强化根际微生物降解才是DEHP去除的主要途径。Zhu等[49]表明水稻根系对DBP的吸收作用与其在植物体内的代谢作用同时发生, 且代谢产物以邻苯二甲酸正丁酯(MBP)为主、以PA为辅。Du等[50]发现水稻可以通过分泌小分子有机酸来增强土壤中可溶性有机碳含量, 从而提高DBP和DEHP的生物可利用性, 并最终促使它们的解吸。此外, 植物对有机物的吸收能力也是决定植物修复效果的关键因素之一, Kow常被用来评价植物对污染物的吸收能力[51]: ①水溶性有机物(logKow<0.5)难以充分吸附在植物根表, 也难以进入到植物体内; ②中度憎水有机污染物(0.5≤logKow≤3.0)易被植物根系吸收; ③憎水有机物(logKow>3.0)和植物根表结合紧密, 难以从根部转移到植物体内。

3.3 联合修复

联合修复是将细菌、真菌、植物或其他修复方式组合起来治理土壤污染的方式。植物可以通过释放氧气和分泌物的方式为微生物的生长提供适宜条件, 而微生物也可以反过来改善植物根系微环境、促进植物生长和生成相关降解酶, 通过这种植物-微生物协同作用进一步增强增塑剂等有机污染物的降解[52]。秦华等[53,54]的研究表明, 丛枝菌根真菌(90034)和两株降解细菌(sp. DW1和sp. DH3)的单独接种或联合添加都能显著加快土壤中DEHP 的降解速率, 且接种丛枝菌根真菌还可以减少DEHP在绿豆地上部分的累积。Wu等[55]的研究表明使用蔬菜-真菌(锡兰菠菜/向日葵/水东芥菜-丛枝菌根真菌)联合修复体系可以有效去除土壤中的DEHP-芘复合污染物。

4 结论与展望

总体而言, 我国增塑剂污染问题仍十分严峻。针对农业环境中增塑剂的来源、迁移转化和生物修复中存在的问题, 本研究认为应从源头控制、过程阻隔和污染治理三个方面进行改善:

(1) 源头控制: 超薄膜等劣质农膜的广泛使用, 以及肥料农药的大量添加, 是造成农业环境增塑剂污染的主要原因。为解决上述问题, 在严厉管控劣质农膜生产和销售的基础上, 大力推广应用符合国际标准的优质农膜; 同时, 积极研发减量增效的新型化肥产品, 使用环保材料替代农药中的增塑剂助剂, 并尽量使用生物有机肥和生物农药。从而达到减少农田土壤中农膜残留的含量, 及减少肥料和农药中增塑剂进入农田系统的机会。

(2) 过程阻隔: 水体和大气中的增塑剂可以通过吸附和沉降等方式进入土壤, 而土壤中的增塑剂可以通过植物吸收累积在作物体内进而沿食物链进入人体。因此, 一方面应当通过改良土壤性质来增强增塑剂的生物可利用性和解吸能力, 从而让其更多的参与到生物降解的过程中; 另一方面, 根据当地污染情况, 优选不易吸收增塑剂或是将增塑剂累积在根部而不向地上部运输的农作物品种, 从而降低增塑剂通过食物进入人体的风险。

(3) 污染治理: 现有研究主要针对增塑剂降解菌的分离筛选, 反应条件和降解途径都过于简单, 并不适用于实际的环境情况。共代谢碳源既可以促进微生物的生长, 又可以刺激相关代谢酶的生产, 可以有效降解环境中难降解有机污染物; 而细菌-真菌-植物联合修复技术, 既具有植物-微生物的协同作用, 又具有多菌种间的复合效果。在上述技术的基础上研究新的增塑剂修复方法, 有望实现增塑剂的经济高效去除, 具有重要的应用意义。

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[52] TENG Ying, SHEN Yuanyuan, LUO Yongming, et al. Influence ofon phytoremediation of polycyclic aromatic hydrocarbons by alfalfa in an aged contaminated soil[J]. Journal of Hazardous Materials, 2011, 186(2/3): 1271–1276.

[53] 秦华, 林先贵, 尹睿, 等. 两株细菌与丛枝菌根真菌联合接种对红壤中DEHP降解的影响[J]. 土壤学报, 2008, 45(1): 143–149.

[54] 秦华, 林先贵, 尹睿, 等. 丛枝菌根真菌和两株细菌对土壤中DEHP降解及绿豆生长的影响[J]. 环境科学学报, 2006, 26(10): 1651–1657.

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A review study of plasticizers in agricultural environment: occurrence, migration and transformation, and bioremediation

A Dan1, WEN Sida1, CHEN Minling1, HUANG Shulin1, ZHOU Yongling1, JIANG Yu2, DU Jianjun1, ZOU Mengyao1,*

1. Engineering and Technology Research Center for Agricultural Land Pollution Integrated Prevention and Control of Guangdong Higher Education Institute, College of Resources and Environment, Zhongkai University of Agriculture and Engineering, Guangzhou 510225, China 2.School of Biology and Pharmacy, Yulin Normal University, Yulin 537100, China

Plasticizers are hazardous and toxic contaminants with carcinogenic and estrogenic effect, which are also typical persistent organic pollutants that exist widely in the farmland soils of China, posing a threat to agricultural habitat environment and food safety. This study is conducted to review the research progress of plasticizers in agricultural environment, including their occurrence, migration and transformation, and bioremediation. The knowledges obtained from this study will be useful to explore the contaminant source, pollutant pathway, and treatment technology for plasticizers, and to propose the comprehensive improvement of plasticizers with source reduction, process control, and pollution treatment.

phthalic acid esters; farmland system; source; environmental behavior; biodegradation

阿丹, 温思达, 陈敏玲, 等. 增塑剂在农业环境中的来源、迁移转化和生物修复研究综述[J]. 生态科学, 2021, 40(4): 249-256.

A Dan, WEN Sida, CHEN Minling, et al. A review study of plasticizers in agricultural environment: occurrence, migration and transformation, and bioremediation[J]. Ecological Science, 2017, 40(4): 249-256.

10.14108/j.cnki.1008-8873.2021.04.028

X592

A

1008-8873(2021)04-249-08

2021-04-08;

2021-05-16

广东省重点领域研发计划资助(2020B0202080002); 国家自然科学基金-青年科学基金项目(41907293); 广东省基础与应用基础研究基金(2019A1515012217)

阿丹(1985—), 女, 河南洛阳人, 博士, 副教授, 主要从事环境污染与生物修复研究, E-mail: adan@zhku.edu.cn

邹梦遥, 女, 博士, 副教授, 主要从事土壤有机污染修复研究, E-mail: mengyaozou@zhku.edu.cn