海洋放射性现场探测谱仪的机械优化设计

冯现东，张云燕，张颖颖，吴丙伟，侯广利

(齐鲁工业大学(山东省科学院) 山东省科学院海洋仪器仪表研究所 山东省海洋监测仪器装备技术重点实验室国家海洋监测设备工程技术研究中心，山东 青岛 266061)

海洋核污染的危害极大，可能使海洋生物大量死亡或者发生癌变、畸变、遗传性病变等，而且可以通过代谢过程或生物链直接或间接危害人类健康。随着核技术的快速发展和应用，海洋核污染事件不断增加，特别是近年来日本福岛发生的核电站爆炸事件引发的严重海洋核污染事故，使海洋放射性现场监测技术成为世界范围内的研究热点。

现阶段，海洋放射性现场监测技术研究主要集中在HPGe(高纯锗)半导体和NaI(Tl)晶体闪烁两种伽马谱仪技术。HPGe能量分辨率很高，但缺点是探测效率较低，不抗摇摆和振动，受持续液氮冷却或电制冷限制，不适合海上长期自动化监测。NaI(Tl)谱仪因为探测效率高、适用温度范围宽、性能稳定、功耗低和成本低等优点，一直是国内外研究和应用的主要方向[1-3]。

海洋现场NaI(Tl)谱仪要求具有较高的探测灵敏度，才能实现海水低本底环境中的多种放射性核素探测。科学研究显示，要提高海洋放射性现场监测NaI(Tl)谱仪的探测灵敏度，优化材料、尺寸和封装等机械设计很重要[4-5]。从谱仪研制和应用角度出发，不仅要求尽可能地减少探测对伽马射线造成的衰减[6-7]，还必须综合考虑海洋仪器对防水、耐压、耐腐蚀等方面的要求。因此，本文采用蒙特卡罗方法研究机械设计对探测性能指标的影响规律，开展谱仪的结构优化设计和海上监测实验，使研制的谱仪设备能够达到理想的探测性能、保持合理的体积并且节约成本。

1 海洋放射性探测谱仪的原理和结构

海洋放射性现场探测谱仪采用NaI(Tl)闪烁晶体的伽马谱仪探测方法，如图1所示，主要包括NaI(Tl)晶体探测模块(包括晶体、光电倍增管和前置放大)、信号处理模块(包括主放大、多通道脉冲幅度分析和信号接口)、电源模块(包括高压电源和低压电源)和控制模块。谱仪整体硬件设备由机械外壳进行密封。

图1 海洋放射性探测谱仪结构示意图Fig.1 Structural diagram of a marine radiation detection spectrometer

谱仪在海洋现场应用时直接浸入海水中。海水环境中存在的伽马射线照射在NaI(Tl)晶体上发出荧光，照射在光电倍增管的光阴极上打出光电子，经过逐级倍增后，在光电倍增管的输出端负载上形成电压脉冲信号。该信号的幅度与射线能量成正比，因此用来检测伽马射线。但是，检测信号是微弱电压信号，经过逐级放大和脉冲幅度分析才能转换得到伽马能谱曲线。谱仪接口模块将检测得到的海水伽马能谱数据传送给上位机软件终端，实现检测结果的显示、存储和解析。

2 优化方法与结果

2.1 优化研究方法

海洋放射性探测谱仪采用NaI(Tl)闪烁晶体探测方法，晶体体积和整个谱仪的封装外壳材料、厚度都影响谱仪的现场探测性能。机械优化方案采用相同材料不同厚度、4种不同材料对谱仪进行封装，应用蒙特卡罗统计计算法，通过仿真谱仪在海水现场的探测环境，计算机械设计对探测性能的影响。

研究参考青岛近海的海水成分和密度，建立的海洋放射性现场测量环境模型如图2所示。模型以谱仪的晶体中心位置作为球心，假设测量范围r在 10、20、30，…，110 cm的海水体源内均匀分布着已知活度的放射性核素，计算能量范围100～3000 keV。将模型精细地部署到 GEANT4 编码中实现蒙特卡罗模拟程序[8]，使用PENELOPE 低能物理模型，从而得到整个能量范围内的探测效率曲线。海水中放射性核素发出的伽马光子在进入谱仪之前，计算与海水中各种原子可能发生的光电效应、康普顿效应和电子对效应；进入谱仪之后，除了计算与晶体内原子发生的3种相互作用，还要计算内部几何结构产生的伽马光子的衰减作用。

图2 海水放射性现场测量的仿真模型Fig.2 Simulation model for in situ marine radioactivity measurement

根据仿真模型进行伽马光子探测过程的蒙特卡罗统计计算，将能量沉积产生的脉冲高度计为谱仪对粒子的体积探测效率ε。根据仿真实验的已知核素活度A(Bq/m3)，海水中目标放射性核素的探测效率按式(1)计算：

(1)

式中，I为核素发射某种伽马射线的绝对强度；C为全能峰净计数；t为测量时长。研究将探测效率作为谱仪机械设计的优化目标。

2.2 优化研究结果

2.2.1 谱仪封装对探测性能影响

海水放射性现场探测谱仪必须进行封装才能在水下正常工作，但是，封装必然对伽马光子探测产生一定的阻挡作用。因此，谱仪封装的厚度会影响现场探测性能。图3所示是谱仪由不锈钢外壳封装和不加外壳封装的探测性能比较，以及不锈钢外壳封装厚度对探测效率的影响。明显看到，由于外壳对伽马光子探测产生的影响，添加不锈钢外壳封装的谱仪的探测效率明显下降；封装壳体的厚度越大，对海水现场探测伽马射线效率的影响越明显。

图3 谱仪封装对海洋放射性探测性能的影响Fig.3 Effect of packaging design on marine radioactivity detection performance

2.2.2 谱仪封装材料对探测性能影响

海水放射性现场探测谱仪的封装材料对探测性能影响很大，因此需要对封装材料和厚度进行优化设计。研究采用不锈钢和聚酰胺、聚乙烯、聚甲醛3种高分子聚合物材料，作为谱仪的封装材料，对海水放射性现场探测谱仪的探测性能进行比较。仿真实验假设封装材料厚度都是10 mm，仿真计算结果如图4所示。很明显，相较于不锈钢，塑料类材料封装对伽马射线产生更小的屏蔽作用。其中，聚乙烯是对伽马射线屏蔽最小的一种材料，但是缺点在于强度不够和容易发生降解与附着。

图4 封装材料对海洋放射性探测性能的影响Fig.4 Effect of packaging material on marine radioactivity detection performance

2.2.3 优化谱仪的海水现场探测性能

根据仿真计算结果，综合考虑耐压和强度等海水现场测量要求，将研制的海水放射性现场探测谱仪优化改进为采用厚度10 mm的聚酰胺外壳进行封装。在青岛八大峡码头的海上科学实验站开展海水放射性现场测量实验，得到的伽马测量能谱曲线如图5所示。其中横坐标表示测量电路的测量通道，纵坐标表示能谱信号幅度的计数值大小。谱仪现场测量海水中40K的活度为11.86 Bq/L，采集海水样品带回实验室进行检测得到40K的活度为12.42 Bq/L。谱仪的海水现场测量相对误差为0.45%，满足现场测量要求。

图5 海水放射性现场测量能谱Fig.5 Energy spectrum obtained from seawater radioactivity in situ measurement

海水放射性现场探测谱仪的探测限即最小探测活度M是谱仪现场探测的重要性能指标，根据式(2)计算：

(2)

式(2)中，探测限LD根据公式(3)计算：

LD=k2+2kσ0=2.71+4.65B1/2，

(3)

式(3)中，k为置信水平对应的单侧区间因子(选择k=1.645，95%置信水平)；σ0为分布标准差；B为能量峰积分面积。根据图5所示的海水现场测量能谱，得到优化海水现场探测谱仪对40K最小探测活度约0.30 Bq/L。

3 结论

海水放射性现场探测谱仪必须进行封装才能在水下正常工作，谱仪进行水密封装必然对海水中伽马射线的探测效率产生影响。综合考虑密封、耐压及耐腐蚀等要求，本研究选择了几种典型、可选择的封装材料和尺寸进行设计，对谱仪在海水现场探测的性能进行仿真计算。结果表明：封装材料厚度越大，对伽马射线探测的效率阻碍越大；相较于不锈钢封装对伽马射线探测产生较大的衰减效应，海水放射性现场探测谱仪建议选择聚乙烯[8]、聚甲醛和聚酰胺封装材料，将会取得更佳的探测性能。

根据研究结论优化改进的谱仪设备，在海水现场探测实验中表现出理想的探测性能。谱仪的海水现场测量与实验室测量的相对误差为0.45%，满足现场测量需求。本文采用的仿真计算的研究方法可用于其他设计参数的性能优化，得到的研究结论可用于指导谱仪的实际研发与实验应用。