单层过渡金属硫族化合物中弱耦合极化子的磁场效应

裴志成,丁朝华,耿艳波,肖景林

(内蒙古民族大学数理学院,内蒙古 通辽 028043)

0 引言

单层过渡金属硫族化合物(TMDs)是一种新型二维材料,具有一系列独特的光学、电学、热学和力学性能[1]。不同于零禁带宽度的原始石墨烯,单层TMDs具有的非零带隙使其在逻辑集成方面存在广泛的应用前景,可以应用在激光器、发光二极管、太阳能电池和光电探测器等诸多方面[2,3],因此,对单层TMDs的研究已成为近年来凝聚态物理的研究热点。研究表明:在TMDs的应用中,关键因素是精确控制带隙大小的能力,而改变材料的化学成分、几何形状和晶格常数[4-7]都可以对二维材料的带隙进行调节,但这些方法很难做到带隙的较大范围调制。随着对单层TMDs不断深入的研究,Archana等[8]通过实验证明,改变不同的极性衬底,单层TMDs局部介质屏蔽发生了显著变化,导致其带隙在几百毫电子伏特范围内发生调制。Withers等[9]、Trolle等[10]的研究表明:将不同的二维材料堆叠成范德瓦尔斯异质结构,也可以使带隙在几百毫电子伏特范围内发生调制。

本文利用LLP幺正变换与线性组合算符相结合的方法研究了在外加磁场作用下TMDs中弱耦合极化子基态能量的性质,讨论了基态能量与外加磁场、德拜截止波数、内部距离和本征极化率参数的依赖关系。

1 理论计算

TMDs是二维平面结构,其电子只能在x、y平面内做运动,TMDs平面的电子与光学声子(LO,SO)相互作用,此时体系的哈密顿量表达式为

(1)式中第一项为电子动能,第二项是光学声子的能量,第三项为TMDs平面的电子与光学声子耦合的能量,耦合作用的不同是通过耦合矩阵元Mk,v的不同体现出来的。磁场对电子动能的影响体现在πx=px-eBy/2和πy=py+eBx/2,(ak)是波矢为k的光学声子产生(湮灭)算符,2G是TMDs的带隙值。

式中:e为电子电量;η0与TMDs的介电常数有关,可用于定量描述材料的本征极化率;Lm为单原子层厚度;σ为电子的布洛赫态有效宽度;S为TMDs有效面积;ε0为相对介电常数;无量纲参数η为衬底的极化率;z0为TMDs与极性衬底之间的内部距离。

2 结果与分析

为更加清楚地反映TMDs中极化子的基态能量E0与外加磁场、德拜截止波数、内部距离和本征极化率参数的变化关系,采用相关参数(见表1和表2[14])进行运算,数值计算结果如图1～3所示。

表1 不同单层过渡金属硫族化合物相关参数Table 1 Related parameters of different TMDs

表2 不同极性衬底相关参数Table 2 Related parameters of different substrates

图1描绘了在体纵光学声子影响下,不同TMDs基态能量随外加磁场B的变化曲线,图1(a)为自旋向上,图1(b)为自旋向下,取η0=0.1,Lm=0.5 nm,σ=0.6 nm,2G=1870 meV。显然,不同TMDs的极化子的E0随外加磁场B的增加呈线性增加,这是由于磁场增加导致电子与光学声子耦合强度增加。同时对比图1(a)、(b)发现自旋向下对基态能量的影响比自旋向上时大,此处只考虑自旋而未考虑自旋轨道耦合,因此自旋对基态能量的影响可以归因于其对电子有效质量的影响。

图1 基态能量随外加磁场B的变化曲线Fig.1 The relation curves between ground state energy and magnetic field B

图2描绘了在表面光学声子影响下,单层MoS2置于不同极性衬底上时基态能量(基态能量的变化量)随德拜截止波数(内部距离)的变化曲线。取B=100 T,单层TMDs中极化子的基态能量E0(基态能量的变化量ΔE0)随德拜截止波数k(内部距离z0)的增加而减小,变化幅度较大。因此更换极性衬底以及改变单层TMDs与极性衬底之间的内部距离都可以使单层TMDs的基态能量在较大范围内发生改变。

实际上单层TMDs的本征极化率参数η0并未准确测定,所以此处也将本征极化率参数作为变量进行讨论,取η0从0.01到0.1之间变化,这是Kristen等[15,16]采用第一性原理计算研究所得到的假设范围,而Sohier等[17]最近利用密度泛函微扰计算研究的结果比这个范围要大得多。

图3描绘了在体纵光学声子影响下,不同单层TMDs基态能量的变化量ΔE0随本征极化率参数η0的变化曲线。取B=100 T,单层TMDs中极化子的ΔE0随η0的增加呈线性增加。这是由于极化子的基态能量直接受材料中电子与声子耦合强度的影响,随着极化率的增加,极化子的基态能量在小范围内增加。对比图2、图3可以发现,材料固有的体纵光学声子模对基态能量的影响比由极性衬底诱导的表面光学声子模小得多,极性衬底在单层TMDs基态能量的调制过程中起主导作用。

图2 不同极性衬底上,E0随k的变化曲线。(a)自旋向上,(b)自旋向下;ΔE0随z0的变化曲线:(c)自旋向上,(d)自旋向下Fig.2 The relation curves between E0of different substrates and k.(a)Spin up,(b)Spin down;The relation curves between ΔE0of different substrates and z0.(c)Spin up,(d)Spin down

图3 不同单层TMDs的ΔE0随η0的变化曲线。(a)自旋向上;(b)自旋向下Fig.3 The relation curves between ΔE0of different TMDs and η0.(a)Spin up,(b)Spin down

3 结论

利用LLP幺正变换与线性组合算符相结合的方法研究了TMDs中弱耦合极化子基态能量的磁场效应。计算了TMDs中弱耦合极化子的基态能量E0与外加磁场B、SO声子的德拜截止波数k之间的变化关系。数值运算结果显示:在体纵光学声子影响下,TMDs中极化子的E0随B和η0的增加呈线性增加,同时随着磁场的增大,自旋向上对E0的影响比自旋向下时大;随着η0的增大,自旋向上对E0的影响比自旋向下时大。在表面光学声子影响下,TMDs中极化子的E0随k和z0的增加而减小,同时随着k和z0的增大,自旋向上对E0的影响比自旋向下时大。对比发现,替换极性衬底和改变TMDs与极性衬底之间的内部距离都可以使基态能量在较大范围内变化,考虑到本征半导体的特点,极性衬底对TMDs带隙调制起主导作用。