APP下载

亚热带森林BVOCs排放和其影响因子之间的相互关系

2021-08-07白建辉

生态环境学报 2021年5期
关键词:萜烯气溶胶水汽

白建辉

中国科学院大气物理研究所中层大气与全球环境探测重点实验室,北京 100029

植物挥发性有机物(BVOCs)在大气化学和光化学、气候变化、辐射传输、辐射能量分配等方面发挥着重要作用(Brasseur et al.,1999;Bai,2013)。高度化学活性的 BVOCs和大气中其它成分共同参与化学和光化学反应,产生O3、PM2.5、二次有机气溶胶(SOA)、甲醛等多种污染物(Claeys et al.,2004;Kanakidou et al.,2005;Palmer et al.,2006;Bai et al.,2018),在气液固相成分的变化和相互转化中起着桥梁作用(Bai,2017),同时,它们是大气中很多污染物的重要前提物。中国华北大部分地区SOA占气溶胶的比例超过60%,河北省香河县SOA占到了70%(Sun et al.,2016),北京大气气溶胶以半挥发成分为主,占有机气溶胶的63%(Xu et al.,2019),包含北京的4个大城市重污染期间SOA占PM2.5的33%—77%(Huang et al.,2014)。这些研究表明,BVOCs通过化学和光化学反应产生的SOA发挥着着越来越重要的作用。人工林已经成为中国和全球森林的重要组成部分(雷加富,2005)。2000—2017年,在全球新增绿化面积中,中国贡献排在首位(Chen et al.,2019)。植物增长将带来BVOCs排放的增加,进而通过化学和光化学光化学反应产生的O3和 SOA 的增长(Fu et al.,2012;Situ et al.,2013),再次到云的形成及太阳辐射传输、辐射平衡、区域气候和气候变化等一系列问题(Brasseur et al.,1999;Claeys et al.,2004;Bai et al.,2018)。面对中国日益突出的O3污染问题,研究BVOCs排放过程及其影响因子、准确估算其排放量已成为当前研究中的关键一环。

BVOCs排放主要受光合有效辐射(PAR)、气温控制(Guenther et al.,1993)以及O3、UV、干旱等因子的影响。除了这些因子外,还有哪些影响因子?它们和BVOCs排放之间的关系和相互作用如何?这些问题值得详细研究,以全面了解BVOCs排放过程、排放机理。

1 数据与方法

1.1 数据

本研究地点位于江西省泰和县中国生态研究网络千烟洲红壤丘陵农业综合开发实验站(26°44′48″N,115°04′13″E,110.8 m)。BVOCs排放通量采用松弛涡度积累(REA)和梯度方法在通量塔上测量。塔四周主要分布湿地松(Pinus elliottii)、马尾松(Pinus massoniana)等树种,森林覆盖率>90%,周边无大型工厂。太阳辐射(包括总辐射、UV、PAR等)、气象参数(温湿度、水汽压等)采用辐射测量系统、自动气象站等测量。BVOCs排放通量、太阳辐射、气象参数的测量时段为2013年5月—2016年12月。有关测量的详细信息可参考文献(Bai et al.,2017;白建辉等,2018)。BVOCs主要成分包括异戊二烯、单萜烯—α蒎烯、β蒎烯、莰烯、柠檬烯等。

1.2 方法

利用BVOCs排放经验模式(3因子,全文同)(Bai et al.,2017;白建辉等,2018)、2013年5月—2016年12月实测的辐射和气象数据,计算了亚热带森林每小时 BVOCs的排放通量。考虑到BVOCs排放通量在较早和较晚时段的测量误差和模式计算误差均比较大,本文采用由经验模型计算的09:00—16:00每小时的BVOCs排放通量。最后,得到 2013—2016年 BVOCs日均和月均的排放通量。太阳辐射和气象参数日均值和月均值的取值时段和BVOCs相同,即09:00—16:00。

在S/Q 0.0—1.0的区间,将S/Q以0.05的间隔进行分区;同时,将对应各个 S/Q分区的 BVOCs排放通量以及其他参数均一并分区。然后,计算各个S/Q区间的BVOCs排放通量以及其他参量的平均值。需要说明的是,S/Q在0.0—0.10区间的数据量太少,采用一个分区;S/Q在0.15—0.20区间没有数据;各个分区内,所有参数的样本数均相同。

表1给出2013—2016年每个S/Q区间的样本量,在 0.0—1.0的总样本数为 9369。S/Q在 0.90—1.00的数量最大,占总样本数的72.2%,即4年期间,大气中物质含量大部分处在高值区,即较高的气溶胶含量、云量较大。

表1 2013—2016年每个S/Q区间的样本量(n)Table 1 Sample number (n) at each S/Q interval during 2013-2016

2 结果与分析

2.1 BVOCs排放通量和PAR的关系

首先,计算了2013—2016年对应于S/Q在0.0—1.0各个区间BVOCs排放通量和PAR的平均值,发现并确定了异戊二烯(ISO)、单萜烯(MTs)、BVOCs排放通量和PAR之间的关系:

异戊二烯、单萜烯、BVOCs(异戊二烯+单萜烯)排放通量与PAR之间存在很好的线性关系(图1),并表现为随PAR增加而同步增加,这与排放模式敏感性的实验结果相似。经相关系数检验,异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放通量与PAR之间均在置信度水平α=0.001上显著相关。对比它们对于PAR的响应,单萜烯大于异戊二烯、BVOCs大于单萜烯和异戊二烯(公式 (1)—(3))。

图1 S/Q取0.05间隔条件下对应的BVOCs排放量和PAR的关系Fig.1 The relationships between BVOC emission fluxes and PAR in the conditions of S/Q at intervals of 0.05

2.2 BVOCs排放通量和温度的关系

与前相同,计算了 2013—2016年对应于 S/Q在 0.0—1.0各个区间 BVOCs排放通量和气温(T,℃)的平均值,确定了异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放通量和气温之间的关系(图2):

图2 S/Q取0.05间隔条件下,对应的BVOCs排放量和气温(℃)的关系Fig.2 The relationships between BVOC emission fluxes and air temperature (℃) in the conditions of S/Q at intervals of 0.05

异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放通量和气温之间表现为非线性关系:在气温小于 26 ℃时,它们随着气温的增加而增加;当气温升高到 26 ℃时达到峰值(对应的相对湿度为62%);然后,它们随着气温的增加而下降。经相关系数检验,异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放通量与气温之间在α=0.05上存在相关。气温在26 ℃左右是异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放随气温变化由升到降的转折点。

2.3 BVOCs排放通量和大气水汽含量的关系

同前类似,计算了 2013—2016年对应于 S/Q在0.0—1.0各个区间BVOCs排放通量和大气中水汽含量(以地面水汽压 E表征,hPa)的平均值,得到异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放通量和水汽含量之间的关系(图3):

图3 S/Q取0.05间隔条件下,对应的BVOCs排放量和水汽含量(E)的关系Fig.3 The relationships between BVOC emission fluxes and water vaper (E) in the conditions of S/Q at intervals of 0.05

异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放通量和水汽含量之间也表现为非线性关系:在水汽含量小于 24 hPa时,它们随水汽含量的增加而增加;当水汽含量为24 hPa时达到最大值;之后,它们随水汽含量的增加而下降。水汽含量在24 hPa是异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放随水汽含量升降变化的转折点。

2.4 BVOCs排放通量和大气物质含量的关系

很多研究表明,异戊二烯和单萜烯的氧化可以生成 SOA(例如 Claeys et al.,2004,Kanakidou et al.,2005)。散射因子 S/Q为水平面散射辐射与总辐射之比,它以辐射量(之比)来客观表达大气中气、液、固相物质的相对含量(Bai,2012,2013),表征着实验站一定区域大气柱中的气溶胶、水汽、云等综合含量。亚热带地区大面积的松树人工林为研究BVOCs排放和气溶胶(或大气中物质含量S/Q)之间的关系提供了一个有利的天然条件。

(1)首先,计算得到 BVOCs月排放量和 S/Q月均值之间的相关系数(R)为−0.665(样本数n=44,α=0.001)。

(2)其次,计算BVOCs排放量和S/Q月均值相邻年份同月的差值(即后一年同一月份减去前一年同一月份),△BVOCs,△(S/Q),以尽可能地减少PAR、气温等对BVOCs排放的影响,以△(S/Q)大致表示气溶胶的变化。△BVOCs和△(S/Q)的相关系数为−0.721(α=0.001,n=34,1—12 月数据),−0.746(α=0.002,n=15,5—9 月数据)。

(3)再次,将S/Q按照0.05的间隔分成由0—1.0的区间,对应此区间的BVOCs排放通量也一同分档,计算了各个 S/Q区间的BVOCs排放通量和S/Q的平均值。结果表明(图4),当S/Q≤0.55时,S/Q随异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放通量的增加而增加(公式 (10)—(12),α=0.001),表明在低大气物质含量(晴好天气、低浓度气溶胶、少云等情形)之时,亚热带森林地区小颗粒气溶胶或SOA随异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放的增加而指数性增长:

图4 S/Q取0.05间隔条件下,对应的S/Q和BVOCs排放通量的关系Fig.4 The relationships between S/Q and BVOC emission fluxes in the conditions of S/Q at intervals of 0.05

当S/Q≥0.55之时,S/Q随异戊二烯(公式 (13),α=0.01)、单萜烯、BVOCs排放的增加而指数性下降(公式 (14)—(15),α=0.001),其揭示的机制为:较高的大气物质含量(高浓度气溶胶、多云等情形)导致了 PAR衰减,进而导致异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放降低。它们之间的关系可以表示为:

异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放通量和S/Q之间的关系在较小的 S/Q 区间(0.00—0.55、0.55—1.00)均表现为线性关系(图5);在较大的S/Q区间(0.00—1.00)则表现为非线性关系(图 6)。这一复杂关系可以统一表示为(α=0.001):

图5 在S/Q以0.05间隔条件下,对应的BVOCs排放通量和S/Q的关系Fig.5 The relationships between BVOC emission fluxes and S/Q in the conditions of S/Q at intervals of 0.05

图6 S/Q取0.05间隔条件下,对应的BVOCs排放通量和S/Q的关系Fig.6 The relationships between BVOC emission fluxes and S/Q in the conditions of S/Q at intervals of 0.05

可以发现,S/Q=0.50是BVOCs和S/Q相互关系(有正到负)的转折点,即大气中的物质总含量是控制这一关系转化的关键。

实验期间发现,在较低S/Q(小于0.5)之时,大多天气晴朗、云量较少、能见度较大(约20 km)。例如,发展异戊二烯排放经验模型使用的 18组数据,其S/Q在0.20—0.50,S/Q的平均值和中值均为0.35;对应的云量则在0.10—0.50区间,平均值和中值分别为0.26、0.30。上面综合性的分析结果,较为清晰地揭示出BVOCs排放与大气物质含量相互作用的机制:晴天和低 S/Q、即较低的气溶胶含量条件下,随着BVOCs排放的增加,导致通过化学和光化学过程产生的小颗粒气溶胶的非线性增长以及同步的S/Q增加(公式 (10)—(12)),这一过程主要反映了小粒径颗粒物的生成过程,其揭示的更可能是亚热带森林地区SOA的增加。

利用BVOCs排放模型计算的敏感性实验表明,BVOCs排放随S/Q的增加而增加,其反映的同样是这样一个机制:S/Q的生成随BVOCs排放的增加而增加(S/Q≤0.55区间,排放模型建立使用的数据处于此S/Q区间)。

情形(2)比情形(1)的相关系数增大,表明在一定程度上消除了 PAR、气温等的影响后,BVOCs和S/Q的内在联系有了加强,它反映了二者在实际大气、S/Q>0.55(图5b、图6)条件下的化学和光化学机制—夏秋季(5—9月)S/Q的增加来源于BVOCs氧化的贡献,因而是负相关关系。2013—2016年,S/Q的年平均值分别为0.80、0.84、0.90、0.91,S/Q在5—9月的平均值分别为0.76、0.81、0.86、0.91。

亚热带森林地区展现的在较低 S/Q(较清洁)的大气环境条件下,S/Q随BVOCs排放增加而增加的机制,对于中国很多地区小颗粒气溶胶特别是SOA污染的形成和治理方面有很大的借鉴意义。华北地区小颗粒气溶胶(如SOA)占气溶胶的比重越来越重要,河北省香河县SOA占到了气溶胶的70%(Sun et al.,2016);北京大气气溶胶以半挥发成分为主,占有机气溶胶的63%(Xu et al.,2019);包括北京在内的 4个大城市重污染期间 SOA占PM2.5的33%—77%(Huang et al.,2014)。因此,在华北地区有机气溶胶的形成和治理中,必须考虑该区域及其临近区域BVOCs排放及其化学和光化学转化作用(Claeys et al.,2004;Bai et al.,2018)。进一步而言,减少人为因素(城市剪枝与剪草、生物质燃烧等)导致的BVOCs排放快速增加,都应考虑到治理措施之中(Bai et al.,2018)。

为了更加清晰理解异戊二烯和单萜烯氧化对于产生小颗粒气溶胶(如SOA)的贡献,研究一下较为清洁的大气条件之下它们和S/Q的关系。选取S/Q(≤0.55)情形、二者排放通量均为 1.5 mg·m−2·h−1略做分析,此时,它们对应的 S/Q分别为 0.18、0.36(图 4a)。如果取 BVOCs排放通量为 1.5 mg·m−2·h−1的2倍,其对应的S/Q约为0.22,在0.18—0.36之间,而不是 0.54(即 (0.18+0.36),对应的异戊二烯和单萜烯S/Q之和),这意味着来源于异戊二烯和单萜烯氧化而产生SOA受限于大气的氧化能力、以及二者之间的竞争。或者说,在实际大气中,异戊二烯和单萜烯参与其它大气成分(NOx、SO2、O3、OH等)的化学和光化学反应而部分消耗掉,没有全部用于气溶胶的产生。实验室箱式实验发现,异戊二烯生成SOA受到单萜烯的抑制(Kiendler-Scharr et al.,2009),这一实验结果和利用BVOCs排放经验模型的计算结果表现出很好的一致性。

计算2013—2016年相邻年5—9月对应月的差值(后一年减去前一年),对应差值的比△(S/Q)/△MTs= −12.4、△(S/Q)/△ISO= −3.6(n=20),这说明对于小颗粒气溶胶(或SOA)的产生而言,单萜烯的贡献远大于异戊二烯的贡献。负值则展示出小粒径气溶胶的产生(S/Q增加)来源于消耗其重要前体物(异戊二烯和单萜烯)的贡献。夏秋季节 S/Q和排放通量差值的变化更加清晰地揭示出小颗粒气溶胶的产生和BVOCs排放之间的化学机理。国外一些实验室的研究也发现与此类似的结果(例如,Griffin et al.,1999;Kroll et al.,2005)。

国外实验室和排放经验模型展示出一致性的研究结果(异戊二烯和单萜烯生成 SOA的产量和竞争机制),从另一个侧面表明 BVOCs经验模型(Bai et al.,2017)不仅可以计算排放通量,还可以用于研究BVOCs排放和SOA产生的光化学机理。关系式10—18则客观展示了BVOCs—SOA之间的相互作用,即双向、复杂的非线性关系。

2.5 PAR和大气物质含量的关系

2013—2016年对应于各个S/Q区间PAR和S/Q平均值之间的关系(α=0.001)(图7):

图7 S/Q取0.05间隔条件下,对应的PAR和S/Q的关系Fig.7 The relationships between PAR and S/Q in the conditions of S/Q at the intervals of 0.05

在S/Q≤0.55时,S/Q随PAR的增加而增加,表明小颗粒气溶胶随PAR(以及UV)能量供给增加而产生并且增多的过程;到S/Q=0.5之时,地面接受到的PAR达到峰值,气溶胶增加以及含量也同步达到峰值;之后,S/Q(气溶胶、云等)的增加导致地面PAR的下降。它很好地揭示了PAR能量和大气中物质含量S/Q之间的相互作用。

3 讨论

首要强调一点的是,本文的研究结果大多是将大气物质含量S/Q分区基础之上计算得到的,它们反映的是每个S/Q区段BVOCs排放与其相关的物理、化学、生物过程相互作用的平均态(或准平衡态),以及各个平均态之间的相互作用。

3.1 BVOCs排放受到控制因子的综合作用

BVOCs排放一般受 PAR、气温等主要因子的控制(Guenther et al.,1993;Bai et al.,2017)。本文研究发现,异戊二烯、单萜烯、BVOCs的排放通量,(1)在 PAR 小于 1180 μmol·m−2·s−1,都随PAR的增加而一直增加(图1),没有出现拐点。其原因可能是 PAR 的最大值(为 1180 μmol·m−2·s−1,对应于 S/Q 为 0.378)还没有到光饱和点(Guenther et al.,1993)。(2)随气温、水汽含量、S/Q等升高都表现出非线性的、先增后减的关系(图2、3、6),对应着气温在26 ℃、相对湿度在62%、水汽含量在26 hPa、S/Q在0.50是它们相互作用的拐点。这表明异戊二烯、单萜烯、BVOCs的排放在较高或过高的气温、水汽含量、S/Q条件下受到抑制。显然,BVOCs排放表现出与主要影响因子之间存在着非线性及线性关系,这些关系受制于各个因子的水平。

综合而言,异戊二烯、单萜烯、BVOCs的排放受PAR、气温、水汽含量、S/Q等因子共同控制;大气中的物质含量则更为关键,决定着它们之间正或负的相互作用以及由正到负的转折。

3.2 BVOCs排放模式揭示出BVOCs排放的潜在机制

BVOCs排放模型(白建辉等,2018),考虑了与PAR传输有关的因素:异戊二烯或单萜烯排放、吸收性和散射性物质对PAR衰减等作用,根据PAR能量平衡发展而来。该排放模型考虑PAR与BVOCs排放等物理、化学、生物过程之间的双向或多向关系及其相互作用,而不是单一方向关系或作用。因此,该模型更能反映BVOCs排放与PAR、大气中物质含量(气溶胶、云)等之间的多重相互作用。这种相互作用是以PAR能量关系为基础的,正是这一能量决定着BVOCs的排放及其在大气之中的化学和光化学转化(包括正负作用及其转变)、PAR的散射。未来,PAR平衡方法以及BVOCs排放模型应该有较好的应用潜力和值得开发的价值。

BVOCs排放模型考虑了PAR与异戊二烯或单萜烯排放量、吸收性和散射性物质含量之间的关系,即能量与物质之间的相互关系和相互作用。异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放出现拐点,即在较高的气温、水汽含量、S/Q之后,异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放下降,这些现象揭示出两个方面:(1)异戊二烯和单萜烯排放;(2)大气中所有吸收性物质(例如O3、NO2、SO2等)参与化学和光化学反应)的变化,所需能量都受到PAR能量限制,或者说,当PAR能量供给达不到大气中物质系统变化所需之时,异戊二烯、单萜烯、BVOCs的排放被迫下降。支持这一机制的依据,(1)检查实测数据,发现对应于BVOCs排放出现拐点最为接近的气温在27.3 ℃、水汽含量在26.2 hPa、S/Q在0.53时,它们对应的最大的PAR分别为981.9、865.1、1113.9 μmol·m−2·s−1,当气温、水汽含量、S/Q 大于它们的最大值后,各个平均态的 PAR均下降,即实际大气条件下,每个影响因子所在平均态都位于较低的PAR水平。(2)2015年夏季的8月,本应是BVOCs排放的高峰期,但经常测量到很低的异戊二烯和单萜烯排放通量或交换通量,这是因为PAR、气温、水汽含量都有较大的下降,与排放对应时段的PAR<1000 μmol·m−2·s−1、气温<30℃、水汽含量<35 hPa。异戊二烯排放通量在2015年一些时段以及年平均值为负值(−0.032 mg·m−2·h−1),同样是由于PAR、气温以及水汽含量大幅度下降所致(Bai et al.,2017)。内蒙古草原(归一化的)异戊二烯排放通量在气温为 30 ℃时达到峰值、随 PAR在<1200 μmol·m−2·s−1的近线性增加,表现出与亚热带森林类似的规律(Bai et al.,2006)。(3)PAR和大气物质含量的关系(2.5小结)。这一规律在其他森林是否具有普遍性值得深入研究。

鉴于所发现的BVOCs排放和PAR之间的相互关系,进一步分析了 BVOCs排放通量和 UV(W·m−2)、总辐射(Q,W·m−2)之间的关系(处理UV、Q的方法和PAR的相同):ISO=0.0791×UV−0.1857(R2=0.747),MTs=0.1036×UV−0.7906(R2=0.907),BVOCs=0.2097×UV−0.9755(R2=0.896);ISO=0.003×Q−0.0462(R2=0.775);MTs=0.004×Q−0.5448(R2=0.927),BVOCs=0.065×Q−0.5903(R2=0.921)。对比发现,异戊二烯、单萜烯、BVOCs均以与PAR的R2为最大,其次是与总辐射,最小为与UV,它揭示了植物光合作用以及BVOCs排放对于PAR的强烈依赖,而且显著高于其他波段。

大气参数温度、湿度(RH)、地面水汽压与S/Q 之间的关系分别为:T= −10.5972×(S/Q)2+4.8013×(S/Q)+28.12( R2=0.437 ), RH=110.23×(S/Q)2-102.60×(S/Q)+82.721(R2=0.894),E=18.009×(S/Q)2-23.845×(S/Q)+31.763(R2=0.242)。气温随 S/Q的变化在S/Q=0.2处出现由上升到下降的转折,表现出与其他参数之间相互作用的显著差别(即不在0.5),这是由于气温受到净辐射、大气中吸收和散射性物质等的综合影响(白建辉等,2013)。相对湿度和水汽压均随 S/Q表现出 U型变化,分别在S/Q=0.5、0.6处出现由下降到上升的转折。

UV和 Q与 S/Q之间的关系分别为:UV=−58.37×(S/Q)2+54.245×(S/Q)+10.676(R2=0.898),Q= −2033.7×(S/Q)2+1958.7×(S/Q)+226.91 ( R2=0.927)。各个波段能量与S/Q的R2以PAR的为最大,其次是总辐射,最小为 UV,它进一步揭示了各个波段太阳辐射和 SOA及其他气液固物质的相互作用以PAR为最强(它可能源于共同贡献:PAR控制植物光合作用、触发大气中的光化学反应、占总辐射的50%)。在S/Q为0.55的转折点,UV和Q的值分别为19.6、604.5 W·m−2。因此,在亚热带森林地区 BVOCs、SOA、太阳辐射相互作用中,PAR或可见光能量起着最为重要的作用。

有必要强调一下,大气中有大量的成分吸收可见光辐射能量,其中很多成分并没有受到我们关注,包括 NO3(Sander,1986)、NOCl(Roehl et al.,1992)、联乙酰(Faust et al.,1997)、乙二醛(glyoxal,Horowitz et al.,2001)、OClO(Orphal et al.,2003)、butenedial(Tang et al.,2005)、BC(Martin et al.,2003;Clarke et al.,2004)、CH3CO(Rajakumar et al.,2007)、OH自由基、以及其他成分Bai(2013)。BVOCs中的异戊二烯、很多单萜烯以及其它成分在可见光波段没有吸收,但它们可以和有吸收的成分、OH自由基等发生反应,进而利用可见光能量。这一类似机制也存在于UV波段(Bai,2017;Bai et al.,2018)。未来研究中,我们应该高度重视所有成分(包括大气中的污染物和非污染物,气、液、固相态)对于可见光、UV能量的直接吸收和间接利用。BVOCs排放及其光化学过程影响着大气中气液固相成分在每一相态中的变化和各个相态之间的转化、SOA和云的形成、太阳辐射在大气中的利用和分配、区域气候和气候变化等。面对中国目前绿地面积增长(Chen et al.,2019)以及未来持续增长的态势,开展并加强 BVOCs排放、植被-大气-辐射相互作用的研究,是了解和应对中国乃至全球环境变化中的一个重要课题。

将 S/Q进行分区处理,研究不同 S/Q区间BVOCs排放通量和各个参数之间的关系,即BVOCs排放涉及的辐射、化学、生物过程之间的相互作用,是一个新的尝试,该方法值得进一步研究。

4 结论

综合分析亚热带森林2013—2016年BVOCs排放通量、太阳辐射、气象数据,将S/Q在0.0—1.0区间以0.05间隔分段处理大气物质含量S/Q以及对应的BVOCs排放通量、太阳辐射、气象参数等,研究并确定了异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放通量与其影响因子(PAR、气温、水汽含量、S/Q)之间复杂的相互作用和相互关系。异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放通量均随 PAR的增加而增加(PAR<1180 μmol·m−2·s−1),对于 PAR 的响应而言,单萜烯大于异戊二烯、BVOCs大于单萜烯;它们的排放通量与气温、水汽含量、S/Q之间存在着非线性关系,在气温为26 ℃、水汽含量为26 hPa、S/Q为0.50时达到峰值。PAR、气温、水汽含量、S/Q是异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放的主要控制因子。大气中物质含量(S/Q)控制着异戊二烯、单萜烯、BVOCs排放和其影响因子之间的正负相互作用及其转折,S/Q在0.5左右是大部分参量相互作用的转折点。S/Q不仅是表征大气中物质含量的一个基本参数,它还控制着能量(PAR)和物质(BVOCs、吸收和散射性物质)之间的相互作用以及大气基本参数(温湿度、水汽压等)的变化;在这些相互作用中起决定作用的是PAR能量,它控制或影响着植物光合作用、BVOCs排放、化学和光化学过程及大气成分在不同相态间的转化等。BVOCs排放模式确定了 BVOCs排放与其主要影响因子之间多向、复杂的相互关系,它们大部分表现为非线性关系;揭示了异戊二烯和单萜烯在产生SOA过程中的竞争机制。该模型较为全面地表达了自然环境条件下BVOCs的排放过程,并适于研究相关的物理化学机制。

致谢:感谢中国科学院千烟洲试验站王辉民、杨风亭站长和李庆康、黄亮、王业共、刘国忠、邹敬东、尹善元、张建中、黄远芬、朱根兰等同仁给予的多方面支持和帮助。美国加利福尼亚大学Guenther A博士、2B科技公司Turnipseed A、Tufts大学Tiffany D、国家大气研究中心(NCAR)Greenberg J等在BVOCs研究中做了大量工作,中国科学院大气物理研究所万晓伟、吴翼美参与了部分工作,作者谨此深表谢意。

猜你喜欢

萜烯气溶胶水汽
青藏高原上空平流层水汽的时空演变特征
割手密萜烯合成酶(TPS)基因家族分析及其在生物胁迫下的表达分析
京津冀地区FY-4A水汽校正模型研究
基于飞机观测的四川盆地9月气溶胶粒子谱分析
基于ERA5再分析资料对2020年6月江淮区域水汽源汇的诊断分析
滇中引水工程主要受水区水汽输送时空变化
基于CALIPSO数据的沿海区域气溶胶光学特性时空特征
漫步在森林当中为何让人感觉心情舒畅?
8个杧果品种胶乳挥发性成分及胶乳的灼伤机制初探
基于CALIPSO 资料的东亚地区气溶胶 垂直分布特征分析