利用电子回旋共振放电提高氢原子制备效率方法研究

武晓光，刘善敏,2，颜泽林，陈友峰，汪 炜

(1. 南京航空航天大学 机电学院，江苏 南京 210016； 2. 上海微小卫星工程中心，上海 200120)

0 引 言

氢原子钟是利用基态氢原子的超精细能级跃迁产生的电磁波辐射来进行工作的[1,2]. 电离源内的石英电离泡是产生氢原子的场所，然而泡内各物理场耦合关系、氢原子制备机理还不清楚. 研究氢原子钟电离泡中的等离子体状态对分析泡内氢原子生成的机理、提高氢原子制备效率，进而提升氢原子钟的性能指标具有重要的意义.

以往多数的等离子体测试研究都是在较大尺寸的放电腔体内进行的[3-5]，很少有对电离泡内氢等离子体进行有关研究. 马妮娜等[6]曾通过实验，分析氢原子钟的电离光谱组成并研究了氢钟振荡信号幅度受谱线的影响； Schreven等[7]建立了等离子体放电模型用于研究氢原子激射器的电离泡老化现象； 郑贺斐等[8]对氢原子钟电离源三维模型进行电磁场仿真分析，得到线圈等参数对电离泡内电磁场分布的影响. 以上工作都是对电离效果进行分析，并未直接对氢原子成分进行研究.

为了更好地探究电离泡内氢等离子体中的原子成分，本文结合软件仿真模拟与实验光谱诊断两种方法，首先利用COMSOL Multiphysics软件分别建立射频ICP和微波ECR放电模型，仿真固定功率下电离泡内电子密度和氢原子密度随着气压的变化关系； 之后搭建与仿真模型对应的实验平台，对不同气压下电离泡内等离子体发射光谱进行诊断，进而分析其原子成分.

1 放电及测试基本原理

射频感应耦合等离子体(ICP)放电[9]通过匹配网络将射频源功率加到天线线圈上，通有交变射频电流的线圈会在周围空间激发出交变磁场，进一步感应出射频电场. 放电腔室内自由电子在电场的作用下与氢分子碰撞而使氢气被电离离解，形成氢等离子体. 射频ICP装置结构简单，工作气压低且等离子体参数易于控制.

微波电子回旋共振(ECR)放电[10]是在放电腔室内注入微波能量，当电子回旋频率等于输入微波的固有频率时，在某一体积或表面层中，微波能量会高效率共振耦合给电子，获得能量的电子通过碰撞中性的氢分子，产生高密度氢等离子体. 电子回旋频率与磁场强度的关系为

(1)

式中：B为磁场强度；e为电子电荷；m为电子质量.常用的2.45 GHz微波，在磁场强度为875 Gs处就会发生电子回旋共振. 微波ECR放电由于约束磁场的存在减少了等离子体中粒子与放电腔壁的相互作用，能量转换效率高，产生的等离子体密度大.

(2)

式中：R为里德伯常量；λ是谱线的波长；m和n分别表示氢原子跃迁后和跃迁前的能级. Balmer线系是氢原子光谱中最常见的关注对象，它是由n=k(k>2)能级的氢原子向n=2能级跃迁时释放出的谱线. 可见光范围内，Balmer线系谱线共有4条，波长分别为656 nm(红光)、486 nm(蓝靛光)、434 nm(紫光)和410 nm(紫光). 光谱诊断是研究等离子体的有效方法，但是实验所测得的谱线不是无限窄的细线，而是具有一定的宽度和轮廓，这是由Doppler展宽、仪器展宽、Stark展宽等机制造成的[11].

2 仿真模拟

2.1 仿真模拟模型

本文使用COMSOL软件仿真模拟射频ICP和微波ECR两种电离源在相同放电功率下，腔体内气压变化对等离子体电子密度以及氢原子密度分布的影响. ICP放电使用等离子体模块下的“电感耦合等离子体”多物理场接口. 在“磁场(mf)”物理场里设置感应线圈模型和功率等. ECR放电使用AC/DC模块下的“磁场，无电流(mfnc)”接口以及等离子体模块中的“微波等离子体”多物理场接口. “磁场，无电流(mfnc)”用来模拟加在电离泡周围的环形磁铁在空间所产生的磁场； 在“微波等离子体”中“等离子体”物理场里，添加放电时涉及的非弹性碰撞、电离、离解、激发、复合等反应过程以及离子与泡壁碰撞所发生的中性化反应. 在“电磁波，频域”物理场中设置微波能量的功率以及微波向谐振腔中耦合的端口等.

COMSOL通过求解一对描述电子密度和电子能量密度的漂移扩散方程来研究电子输运过程； 对于重物质输运(非电子物质)的研究主要是求解混合物平均扩散模型(Maxwell-Stefan方程的改进形式)，并结合静电、表面电荷积累、壁等边界条件以及等离子体化学过程，模拟出等离子体放电状态.

表 1 等离子体放电时涉及的反应Tab.1 Reactions involved in plasma discharge

氢原子钟工作时电离泡内气压约为0.01 Torr～0.1 Torr[13]，模拟时选取的放电气压为8 Pa～14 Pa，输入功率为15 W. 放电气体为氢气(H2)，放电腔体为电离泡，尺寸按照氢原子钟所用电离泡实物建模，放电腔体内径为37 mm. ICP电离源放电时提供的激励频率为100 MHz，铜质平面线圈间距为5 mm，与电离泡上表面相距5 mm. ECR电离源使用2.45 GHz微波做激励频率. 具体放电模型如图 1 所示.

图 1 放电模型(左： ICP； 右： ECR)Fig.1 Discharge model (left: ICP; right: ECR)

2.2 仿真结果及数据分析

在激励功率为15 W时，分别模拟电离泡内气压为 8 Pa，10 Pa，12 Pa，14 Pa时等离子体的分布特性.图 2 给出了使用两种电离源放电时泡内平均电子密度与气压的关系；图 3 对应给出了泡内氢原子密度分布情况；图 4 是泡内氢原子平均密度统计.

图 2 泡内电子平均密度Fig.2 Average density of electrons in the bulb

(a) ICP放电

(b) ECR放电图 3 电离泡内氢原子密度分布Fig.3 The distribution of hydrogen atom density in the bulb

图 4 泡内氢原子平均密度Fig.4 Average density of hydrogen atoms in the bulb

ICP放电时，泡内平均电子密度在108/m3量级； 而ECR放电时泡内平均电子密度可达109/m3量级，比ICP放电高一个数量级. ICP放电产生的氢原子平均密度为1011/m3，且原子分布较为均匀，但是ECR放电产生平均密度达1012/m3的原子，泡中心区域呈现原子密度较高的分布，靠近电离泡侧壁方向原子密度逐渐降低. 这表明在 8 Pa～14 Pa气压范围内，ECR放电在电离泡内产生了更高的等离子体密度和氢原子数量，使氢气电离效率更高，但形成的原子分布不均匀. 另外，在模拟气压范围内，ECR放电在电离泡内产生的平均电子密度以及平均氢原子密度与气压成正相关，而ICP放电时对气压不敏感，平均电子密度随气压增加而有小幅度上升，但原子密度随气压增加而出现小幅度降低.

3 实验测试

3.1 实验装置

实际上，氢原子钟用电离泡尺寸较小且氢气进出口狭窄，对泡内等离子体状态的研究会受泡结构限制. 为方便对电离泡内等离子体状态进行初步研究，寻找形状结构近似且材质相同的电离泡做替代放电腔是一个有效的方法.

实验测试时，制作了与上述仿真模型相对应的等离子体射频和微波电离源，并搭建了等离子体测试平台以及光谱诊断系统. 本实验等离子体放电腔体为石英玻璃制透明电离泡，呈圆柱形，直径37 mm，高50 mm. 加在电离泡外围的氢气电离源分别进行ICP放电和ECR放电. 射频电离源经过平面感应线圈提供约100 MHz的激励频率； 微波电离源提供2.45 GHz微波激励频率，并由环形磁铁在放电中心区域提供磁感应强度约为875 Gs 的约束磁场.

光谱诊断系统包括海洋光学Maya2000Pro光纤光谱仪(扫描步长约0.4 nm，扫描波长范围199 nm～1 112 nm)、光纤和计算机3部分. 光纤探头水平对准电离泡放电中心区域后固定，等离子体辉光被光谱仪探头接收后通过光纤将光信号传入光谱仪内，经过光信号转变为电信号后，由数据线传输到计算机内进行采集和存储.

将电离泡固定安装在等离子体测试平台的法兰上，并将电离源罩在电离泡外侧. 之后对放电腔室抽真空至6×10-4Pa，打开氢气减压阀向电离泡内通入99.999%纯度的氢气. 用针阀调节放电室内气压，并维持充气状态5 min. 待泡内气压稳定后，打开电离源，电离泡内形成氢等离子体. 电离源配有风扇进行散热，以免温度过高影响等离子体放电. 实验原理如图 5 所示.

图 5 光谱测试示意图Fig.5 Schematic diagram of spectral test

3.2 结果分析与讨论

ICP放电和ECR放电2种情况下，研究了在放电功率为15 W、放电气压为8 Pa，10 Pa，12 Pa，14 Pa时电离泡内等离子体的发射光谱. 使用ECR电离源，在8 Pa气压下，泡内可见光波段内的谱线分布如图 6 所示，其余放电气压下谱线形状类似.

纵观整个Balmer线系在可见光波段的谱线，只有波长为656 nm和486 nm的谱线强度最为明显； 其余两条谱线(432 nm和410 nm)由于强度太小受本底信号干扰程度较大而忽略不计. 656 nm和486 nm的谱线强度值分别如图 7 所示. 另外还发现在600 nm～650 nm以及700 nm～760 nm波长区域上存在其他未知小峰值，初步推测是实验氢气中杂质气体的发射光谱或者本底噪声，具体出现原因有待之后进行探索.

图 6 可见光范围谱线分布(ECR,8 Pa)Fig.6 The spectral line distribution of the visible light range (ECR, 8 Pa)

图 7 谱线强度随气压的变化Fig.7 Spectral line intensity with pressure

656 nm和486 nm谱线分别是氢原子从n=3能级和n=4能级向m=2能级跃迁时辐射出的谱线. 656 nm波长谱线的强度峰值极为突出且远远高于的486 nm的谱线，说明电离泡内的氢原子数量很多，并且发生由n=3能级向m=2能级跃迁的氢原子数量远多于n=4能级向m=2能级跃迁的氢原子，所以，我们认为656 nm谱线强度能定性地反应出氢原子的生成数量. 另外m=2能级的原子越多，发生n=2能级向基态氢原子跃迁的原子数量也会越多，生成更多的基态氢原子，这是有利于氢原子钟的振荡信号的.

在类似结构的放电腔体内，低气压制备氢原子，ECR放电具有较大的优势. 在氢原子钟束光学系统中，ECR放电具有一定的应用价值，可能会提高有效氢原子的制备效率，从而提升氢原子钟的性能指标，但是具体应用效果有待在氢原子钟上进一步测试.

4 结 语

本文通过COMSOL仿真模拟和光谱诊断实验验证，研究了输入功率为15 W时射频ICP和微波ECR放电形成的氢等离子体中原子成分与放电气压(8 Pa～14 Pa)之间的关系. 仿真结果和实验数据均显示，ECR放电产生的氢原子密度要比ICP放电高，而且ECR放电的氢原子密度与气压正相关，而ICP放电氢原子的生成对气压不敏感. 证明ECR放电在低功率、低气压下制备氢原子具有一定的优势. 本研究对氢原子钟电离泡内等离子体放电状态研究具有重要意义，同时发现，微波ECR放电在氢原子钟上应用具有一定的可行性.