佛山市一次持续性O3污染过程特征分析及来源解析*

安丽娜 司徒淑娉# 陈 辰 邓思欣 邝敏儿 周 炎

(1.广东省佛山生态环境监测站，广东 佛山 528000；2.佛山市气象局，广东 佛山 528000；3.广东省生态环境监测中心，广东 广州 510308；4.国家环境保护区域空气质量监测重点实验室，广东 广州 510308)

近地面的O3是挥发性有机物(VOCs)和NOx等前体物在太阳辐射作用下经光化学反应生成的二次污染物[1]。除受光化学反应影响外，气象条件对O3的生成和扩散起到了至关重要的作用[2]。高晓荣等[3]统计结果显示，珠江三角洲O3易污染天气型中副热带高压、台风外围及两者叠加型占比超60%。吴蒙等[4]研究发现，台风外围下沉气流会导致珠江三角洲地区出现静小风，不利于污染物的传输扩散。叶斯琪等[5]分析发现，台风影响期间广东省以高温晴热天气为主。沈劲等[6]分析发现，O3的城市间输送会对下风向地区的O3浓度造成影响。常树诚等[7]对污染物进行来源解析发现，在污染时段肇庆地区受珠江三角洲主要城市区域传输贡献明显。

近年来，随着大气污染防治工作的有效推进，佛山市SO2和PM2.5污染情况有所改善，但O3已成为制约佛山市全面达标的关键因素[8]。目前，关于佛山市O3污染分析鲜有报道。本研究以一次持续性O3污染过程为例，结合2019年监测数据和数值模拟两种方法，分析佛山市O3污染过程特征和量化污染来源，为佛山市O3污染防控和预警预报工作提供针对性的技术支撑。

1 数据与方法

1.1 监测数据与气象资料

O3时均值数据来自佛山市8个国控大气自动监测点位(见图1)。温度、相对湿度、风级和主导风向等气象数据来自佛山市气象局，副热带高压面积指数、副热带高压强度指数和脊线位置指数来源于中国气象局国家气候中心(http://cmdp.ncc-cma.net/download/precipitation/diagnosis/wpsh-daily/wpsh_i-dx_daily.txt)。

图1 佛山市8个国控大气自动监测点位分布Fig.1 Eight national controlled air automatic monitoring sites in Foshan

1.2 分析方法

相关数据统计和评价方法参照《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)、《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)和《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)。研究定义当O38 h平均值(O3MDA8)的空气质量分指数(IAQI)日评价级别达到轻度污染或以上污染等级时，则定义当日为O3污染日。

1.3 空气质量模型

选用WRF-CAMx模型研究不同区域、不同污染源排放对佛山市O3浓度的贡献。模型采用三重嵌套，其中第一重(D01)仅做气象计算，第二重(D02)和第三重(D03)进行气象和化学的同步计算，水平网格分辨率分别为27、9、3 km，垂直方向上设27层，其中有10层位于边界层内。采用1°×1°的全球再分析资料(FNL)作为气象模拟的边界和初始。D03的污染源输入来自2017年广东省大气污染物排放清单。

为识别O3污染来源，本研究将模拟区域D03划分为7个区域，分别是广州市，佛山市，肇庆市，东莞市，深圳市和惠州市，中山市、珠海市和江门市及珠江三角洲城市以外、WRF-CAMx模型计算区域以内的其他地区。

2 结果分析与讨论

2.1 O3污染过程特征分析

2019年9月15日至10月2日，佛山市发生了长达18 d的O3持续性污染过程。9月15-24日，佛山市O3MDA8的IAQI呈波动式变化，但整体处于轻度污染(100

表1 佛山市O3MDA8及气象指标变化Table 1 Changes of O3MDA8 and meteorological indicators in Foshan

对佛山市O3MDA8实测值与模拟值进行对比，模拟结果的标准化平均偏差(NMB)为-24.90%，即总体上模拟值比实测值偏低，实测值与模拟值的相关系数为0.64，整体而言模拟结果相对较好，模型可靠性较强，尤其是污染过程后期，佛山市O3MDA8实测值与模拟值吻合程度更高。

2.2 气象因素影响分析

根据HJ 633—2012，当IAQI>100(此时O3时均值>200 μg/m3)时，O3超标。由表2可见，随着温度递增，O3超标率和平均O3时均值同时增加，当>30 ℃时，O3超标率明显高于其他温度。

表2 不同温度下O3时均值及其超标率Table 2 Hourly average and exceeding standard rate of O3 under different temperatures

相对湿度情况相对复杂。由表3可见，当相对湿度≤60%时，O3超标率随相对湿度的递增而减小；当相对湿度为>60%～70%时，O3超标率变大；当相对湿度>70%时，O3无超标情况发生。总体来看，当相对湿度≤50%时，O3超标率和时均值均较高。

表3 不同相对湿度下O3时均值及超标率Table 3 Hourly average and exceeding standard rate of O3 under different relative humidities

污染期间，风向频数、平均风速和O3时均值见图2。佛山市主要以偏北风为主，风向频数合计占比66.6%。风力在3级风(≤5.4 m/s)以下，其中偏北风时平均风速较大、O3时均值偏高，主要是因为相对较强的风力有利于将北面上风向的污染物输送至佛山市。

高温、低湿等气象条件有利于光化学反应进行，促进O3快速生成，微风或小风天气不利于污染物水平方向上的扩散，导致O3不断累积。总体来看，当温度>30 ℃、相对湿度≤50%、风力在3级以下、风向为偏北风时，O3易出现超标。

2.3 污染来源解析

模拟区域D03覆盖广东省中部，区域内O3主要前体物NOx、VOCs和CO主要来源于工业源和道路移动源，珠江三角洲城市群呈面状分布，其他区域呈现网状与点状分布特征，排放高值区在广州市、佛山市、东莞市和深圳市一带。

佛山市受区域间污染传输影响明显，珠江三角洲城市中位于污染上风向的广州市对佛山市O3污染平均贡献率(26.9%)明显大于佛山市本地贡献率(14.4%)，因此发生O3污染时，必须加强区域城市间O3污染联防联控。

受地理位置、气象因素和污染排放情况影响，不同监测点位受不同区域污染贡献情况不同，具体见表4。污染期间佛山市主要以偏北风为主，广州市污染排放大且位于佛山市污染传输上风向，广州市对临近的监测点位1～5污染贡献最大；监测点位6～8处于佛山市本地污染传输的下风向，受佛山市本地污染影响相对较大。

注：风向频数单位为次；平均风速单位为m/s；O3时均值单位为μg/m3。图2 风向频数、平均风速和O3时均值Fig.2 Wind direction frequency，average wind speed and O3 hourly average

表4 佛山市8个国控大气自动监测点位区域O3污染贡献率Table 4 Regional contribution rate of O3 pollution at eight national controlled air automatic monitoring sites in Foshan %

监测点位1～5位于佛山市城区，周边无大规模工业排放源，主要以道路移动源为主；监测点位6位于工业园区，园区内存在污染排放较大的行业；监测点位7濒临航道，船舶污染排放产生一定影响；监测点位8周边存在污染排放较大的工业源。由表5可见，污染期间，道路移动源对佛山市本地生成的O3污染平均贡献率(41.5%)最大，其次为固定点源(20.9%)和溶剂使用源(16.6%)。不同监测点位受不同行业排放源影响不同，除道路移动源外，监测点位1～5溶剂使用源的贡献率较大，主要是受污染上风向大量工业源排放的影响；监测点位6～8固定点源的贡献率较大，主要是受周边源排放的影响。因此，必须结合当地污染排放实际情况制定O3污染管控措施，提高污染管控成效。

表5 佛山市8个国控大气自动监测点位本地污染来源贡献率Table 5 Contribution rate of local pollution sources at eight national controlled air automatic monitoring sites in Foshan %

3 结 论

(1) 2019年9月15日至10月2日，佛山市发生了长达18 d的O3持续性污染过程，副热带高压、台风外围天气系统及两者叠加型诱发这次长时间的O3污染，副热带高压强盛是造成这次长时间污染的主要原因。

(2) 当温度>30 ℃、相对湿度≤50%、风力在3级以下、风向为偏北风时，O3易出现超标。

(3) 佛山市受区域间污染传输影响明显，珠江三角洲城市中位于污染上风向的广州市对佛山市O3污染平均贡献率(26.9%)明显大于佛山市本地贡献率(14.4%)，因此发生O3污染时，必须加强区域城市间O3污染联防联控。道路移动源对佛山市本地生成的O3污染平均贡献率(41.5%)最大，但不同监测点位受不同行业排放源影响不同，因此必须结合当地污染排放实际情况制定O3污染管控措施，提高污染管控成效。