污泥比例强化CANON系统抵御快速降温效能及机理

李柏林,赵婉情,王 恒,李 晔,汪 月

污泥比例强化CANON系统抵御快速降温效能及机理

李柏林1,2*,赵婉情1,2,王 恒1,2,李 晔1,2,汪 月1,2

(1.武汉理工大学资源与环境工程学院,湖北武汉 430070；2.武汉理工大学矿物资源加工与环境湖北省重点实验室,湖北 武汉 430070)

探究了3种不同颗粒及絮状污泥比例(高颗粒系统10:1～30:1;等量系统1:1～1:1.5;高絮状系统1:10～1:30)的单级自养脱氮系统(CANON)抵御快速降温的效能和机制.结果表明, CANON系统在30℃稳定运行后快速降温至10℃时,各系统的总氮去除负荷(NRR)均大幅下降,但等量系统的NRR始终高于其他系统.各系统的功能菌活性均与温度呈现出正相关关系,AAOB活性的下降幅度大于AOB和NOB的幅度,但等量系统中AAOB活性的下降幅度小于其他系统;快速降温不影响颗粒与絮状污泥功能菌的空间异质性和活性分布情况,但等量系统的空间异质性最为显著,能够较好的发挥颗粒和絮状污泥各自的作用,抵御快速降温的能力优于其他系统.

CANON；颗粒-絮状耦合；快速降温；污泥比例；功能菌活性

单级自养脱氮工艺(CANON)将短程硝化和厌氧氨氧化过程耦合于同一反应器中,利用好氧氨氧化菌(AOB)和厌氧氨氧化菌(AAOB)的协同作用进行脱氮.相比于传统脱氮技术,CANON工艺具有节省 63%的耗氧量和将近100%的外加有机碳源[1]、工艺流程简单、占地面积小等优点[2],但在实际应用仍面临严峻挑战.一方面,城市污水的特点为中低温(£25℃)和低氨氮(30～100mg NH4+-N/L)[3],不利于AOB和AAOB生长和代谢.另一方面,AAOB生长速率缓慢,在适宜条件下的最大生长速率(max)为0.065d-1[4],降温会导致生长速率的进一步降低,在15℃时max仅为0.017d-1[5];并且温度每降低10℃,活性降低一半[6].

CANON工艺如何在低温下保持稳定的脱氮性能一直是研究热点.目前的研究主要集中于通过改变降温方式的方法,提高AOB和AAOB对于温度改变的适应性,实现低温自养脱氮系统的稳定运行[7].但这些研究的降温时间往往长达3～4月,而实际降温变化很快,不能为功能菌提供足够的适应时间.同时相较于阶梯降温,快速降温往往会导致CANON系统脱氮性能迅速恶化[8],因此,找到一种能提高CANON系统自身抵御能力的策略,抵抗快速降温对系统性能的影响,这将极大地促进主流CANON工艺的发展和应用.最近,许多研究发现污泥形态及比例对于CANON系统的脱氮性能和稳定性有一定影响.相关研究表明适当增加颗粒/絮体比可以提高CANON脱氮性能[9],但Li将耦合系统中絮体比例由35%减少至10%时,总氮去除负荷(NRR)下降23%[10].因此,不同污泥比例的耦合系统对于快速降温的抵御能力是否存在差异,还需要进行系统性的研究.

本将探究快速降温对于不同污泥比例CANON系统的影响,通过对脱氮性能和功能菌活性的测定,探讨不同污泥比例系统对于快速降温的抵御能力,揭示不同污泥比例CANON系统在快速降温过程中的抵御机制,为CANON系统的发展和应用提供参考.

1 材料与方法

1.1 实验装置和运行条件

使用3个相同的SBR反应器A,B和C,其有效体积为4L,用遮光布覆盖以避免光线影响AAOB的生长代谢,如图1.反应器顶部安装电机,下部连接搅拌桨混合泥水,转速固定在60r/min.反应器外部为双层水浴层,连接低温水箱保证反应器温度在30℃左右.系统内通过带有流量计的空气泵将空气送入底部的微孔曝气盘进行曝气.反应器进水由液位继电器进行控制,换水比为50%.反应器上设置2个取样口用于采样分析,位置分别为混合液中部和上部.

图1 SBR反应器示意

探究不同污泥比例自养脱氮系统抵御快速降温的能力,对稳定运行1个月的CANON系统进行快速降温实验,降温速率为5℃/d.温度的控制通过海能FC1500冷却水循环器实现,相关指标均在该温度下的最后一个周期进行测定.系统启动过程中通过回加或淘洗的方式保证系统颗粒/絮状比例在设定范围内,同时保持各系统的总污泥浓度基本相同.快速降温实验具体运行参数见表1.

表1 快速降温实验具体运行参数

1.2 接种污泥与进水水质

接种污泥取自本实验室培养的成熟CANON污泥.该CANON污泥在工作体积为8L的反应器中进行驯化培养,进水NH4+-N浓度为200mg/L,NRR在0.2kg/(m3·d)左右.接种前用35目筛网(500mm)筛分颗粒和絮状污泥,将接种污泥按照表2分配至A、B、C反应器中.采用granule首字母G代表颗粒污泥,floc首字母F代表絮状污泥,将3个系统中颗粒和絮状污泥样品分别命名为AG、AF、BG、BF、CG、CF,样品名称字母后缀1、2代表30℃和10℃.

反应器进水采用人工配制的模拟废水,由NH4Cl(NH4+-N =100mg/L),KH2PO4(0.088g/L)和微量元素Ⅰ和Ⅱ(1mL/L)[11]组成,通过添加NaHCO3溶液将进水的pH值维持在约8.0.

表2 反应器污泥比例及浓度

1.3 常规指标分析方法

NH4+-N、NO3--N、NO2--N和TN浓度分别采用纳氏试剂比色法、紫外分光光度法、N-(1-萘基)-乙二胺光度法和过硫酸钾氧化-紫外分光光度法测定;MLSS和MLVSS采用标准重量法测定[12];溶液pH值和DO浓度采用哈希便携测试仪(HQ40d)测定;污泥形态通过奥林巴斯CX22生物显微镜采用观测.

1.4 功能菌活性测定

1.4.1 异位活性测定 在测试开始之前从反应器中取出一定体积泥水混合液,用蒸馏水洗涤3次以去除残留基质.颗粒和絮状污泥活性测定需要对污泥进行筛分,而总活性测定无需筛分.

(1)AOB活性:AOB活性测试在500mL的锥形瓶中进行,进水基质为NH4+-N 60mg/L.调整曝气量至DO浓度约为2～3mg/L,pH值调至7.8～8.0之间,同时添加0.5mmol/L甲醇溶液以抑制AAOB活性,置于温度为30℃的恒温振荡箱中.该过程运行120min,每隔30min进行取样.

(2)AAOB活性:AAOB活性测试在250mL的锥形瓶中进行,进水基质为NH4+-N 30mg/L和NO2--N 40mg/L.将pH值调至7.8～8.0之间,向锥形瓶通入N215min,去除残留的氧气.锥形瓶塞紧胶塞后置于温度为30℃的恒温振荡箱中.该过程运行240min,每隔60min进行取样.

(3)NOB活性:NOB活性测试在500mL的锥形瓶中进行,进水基质为NO2--N 60mg/L.调整曝气量,至DO浓度约为2～3mg/L,pH值调至7.8～8.0之间,同时添加0.5mmol/L甲醇溶液以抑制厌氧氨氧化活性,置于温度为30℃的恒温振荡箱中.该过程运行120min,每隔30min进行取样.

测试结束后收集锥形瓶内污泥,测定污泥浓度.AOB和NOB活性分别通过单位质量污泥平均NH4+-N和NO2--N消耗速率计算,g/(g VSS·d); AAOB活性通过单位质量污泥平均氮去除速率计算,g/(g VSS·d).所有异位活性实验设3个平行.

1.4.2 原位活性测定 测定反应周期内各时间3氮浓度变化和MLVSS,AAR表示厌氧氨氧化活性,AOR和NOR分别表示氨氧化活性和亚硝酸盐氧化活性,单位均为g/(g VSS·d).具体计算见式(1)～ 式(3)[13-14]:

式中:DTN为反应周期内总氮去除量,mg/L;DNH4+为反应周期的NH4+-N浓度变化,mg/L;DNO3-为反应周期的NO3--N浓度变化,mg/L;HRT为水力停留时间,h;MLVSS为污泥浓度,mg VSS/L.

2 结果及分析

2.1 反应器脱氮性能变化

由图2可见,各系统在阶段Ⅰ稳定运行,NH4+-N去除率在90%以上,NO2--N低于1mg/L,NRR均在0.280kg/(m3·d)左右,第30d的NRR分别达到0.300, 0.301,0.292kg/(m3·d).

图2 快速降温各系统脱氮性能变化

随后进入快速降温阶段Ⅱ,各系统的脱氮性能与温度变化呈现出明显的正相关,随着温度的下降而迅速下降,但下降幅度存在差异.当温度下降至20℃时,出水NH4+-N和NO3--N均有所增加.其中系统B出水NH4+-N低于其他系统,为23.583mg/L,此时各系统NRR分别下降至0.165,0.197,0.153kg/(m3·d).当温度继续下降至15℃时,各反应速率均有所下降,出水NH4+-N和NO3--N继续升高,NO2--N出现明显积累,这与先前的研究[15]相似.其中系统C的AAR下降幅度最大,出水NO2--N浓度最高达到10.965mg/L,而此时系统B的AAR下降幅度低于其他系统, NO2--N积累率(NAR)仅为10.4%,NRR仍高于其他系统.当温度下降至10℃时,各系统的出水NH4+-N和NO2--N继续升高,但NO3--N浓度相较于15℃时有所降低,这是由于NOR下降幅度有所增加.系统A和C的NAR分别达到37.9%和44.2%,仍高于系统B的23.7%,此时各系统的NRR是原来的9.7%、17.3%和7.2%,分别为0.029,0.052,0.021kg/(m3·d).

2.2 污泥物理形态变化

图3 快速降温前后各系统颗粒和絮状污泥形态变化

由图3可见,降温前各系统内颗粒污泥结构紧实,轮廓分明,边缘光滑.通过激光粒度仪发现污泥粒径均在850～900mm,这部分聚集体通常具有较高的脱氮能力[16].但絮状污泥的结构和粒径存在较大差异,AF结构松散,而BF结构相对紧实,但随着耦合系统中絮状占比的增加,粒径减少,AF、BF和CF的粒径分别为301.619,288.297,216.896mm.随着温度的快速下降,颗粒污泥结构由紧实变得松散,粒径均略微减小.胞外聚合物(EPS)是维持污泥形态的关键,而PN/PS有利于污泥的颗粒化和稳定性[17].低温会导致更多EPS的产生,以保护微生物免受损害[18],但PN/PS会有所降低,无论是可溶性EPS (S- EPS)或结合性EPS (B-EPS)[19].其中AG的粒径降幅略大于BG和CG,这是可能是由于PN/PS与污泥表面电负性成负相关,与疏水性成正相关,PN/PS的降低导致污泥间静电排斥力的增加,疏水性降低[20],而颗粒污泥之间的静电排斥力会更大[21].AF和BF的结构变得松散,但粒径却有所增加,这可能与颗粒污泥的解体有关.此时各系统的出水中絮状污泥的含量增加,絮状污泥的沉降性能变差,与宋成康等[15]的研究一致.

2.3 功能菌原位活性分析

由图4可见,各系统的功能菌活性均与温度呈现出正相关,但AAR的下降幅度最大,表明在快速降温时自养脱氮过程的限速步骤为厌氧氨氧化,与其他研究结果相同[22].对于AOB而言,各温度下AOR均随着絮状污泥占比的增加而增加;对于AAOB而言,30℃和20℃时系统A的AAR最大,当温度下降至10℃时,系统B的AAR大于其他系统;对于NOB而言,30℃时NOR最大的是系统C,但随着温度的降低系统A的NOR均高于其他系统.各系统中AAR的下降幅度均大于AOR,而下降幅度最小为NOR.低温会导致NOB活性的增加[21],但本研究中NOR也会随温度的下降而下降,这可能与NOB的种类和降温速率有关.AAOB对于温度的变化更为敏感,而AOB和NOB在20℃时仍能保持相对较高活性,从而导致平衡被打破,系统脱氮性能恶化.10℃时各系统的NOR大幅下降,这导致CANON系统中NO2--N的积累增加.此时系统C的AOB活性高于其他系统,而系统B的AAR高于其他系统,这使得该系统的NAR较低,可能会对系统的继续恶化有一定程度的缓冲.

2.4 不同形态污泥功能菌异位活性变化

如图5所示,快速降温导致各系统中不同形态污泥功能菌的活性均出现下降,但颗粒污泥的AAOB活性高于絮状污泥,絮状污泥的AOB和NOB活性较高,这表明即使在快速降温条件下也不影响功能菌的空间异质性[23],但值得注意的是10℃时系统A中颗粒NOB活性高于絮状污泥.同时这种分布差异也受污泥比例的影响,随着絮状污泥占比的增加,AOB活性的分布差异减少;AAOB和NOB活性的分布差异增大,但值得注意的是10℃时系统A中NOB活性分布差异出现反向增加.

颗粒污泥在降温过程中受影响最大的功能菌随污泥比例的不同而不同.AG在快速降温过程中受影响最大的是AAOB,10℃下AAOB的活性由0.283g/(g VSS·d)下降至0.063g/(g VSS·d),下降幅度达到77.7%.而BG和CG在各温度下受影响最大的均为AOB,10℃时活性分别下降至0.175和0.169g/ (g VSS·d).而絮状污泥中AAOB受影响始终最大,10℃时AF、BF、CF中AAOB活性下降至极低水平,仅为0.028,0.026和0.021g/(g VSS·d),几乎丧失了厌氧氨氧化的能力.各温度下不同形态的AOB和NOB活性均高于AAOB活性,但值得注意的是10℃时CG的AAOB活性高于NOB.AAOB活性最高的始终为CG, AOB活性最高始终为AF,NOB活性最高为CF,但在10℃时AG的活性高于CF.絮状污泥中AAOB和NOB活性的下降幅度均高于颗粒污泥,而颗粒污泥中AOB活性的下降幅度高于絮状污泥,Gilbert E M也发现絮状污泥AAOB更容易受到温度的影响[24].这与颗粒污泥中所形成的微观生态系统有关,AAOB主要位于颗粒内部,AOB、NOB位于颗粒外部[5],该结构能够为AAOB营造良好的厌氧环境,并且颗粒中氧限制大于絮状污泥,这使得颗粒内部AAOB活性下降幅度低于絮状污泥,而颗粒外部AOB活性下降幅度高于絮状污泥.

图5 快速降温对各系统颗粒和絮状污泥中功能菌活性的影响

3 讨论

3.1 耦合系统的快速降温抵御能力

各系统在受到快速降温的影响时,NO2--N出现明显积累,各系统的脱氮性能迅速恶化,但积累率和系统恶化程度有所不同.当温度下降至20℃时各系统中NO2--N并未出现积累,由于短程硝化效果不稳定,生成的部分NO2--N被NOB所消耗,导致出水NO3--N升高.各系统在15℃出现NO2--N积累,但等量系统(系统B)的ANR和NRR始终高于其他系统.NO2--N积累常被作为CANON系统性能恶化的标志,其积累程度可反映出系统恶化的程度[25]. NO2--N积累是由于短程硝化和厌氧氨氧化速率不平衡,同时亚硝酸盐氧化速率下降所造成的[26].当温度下降至15℃时,NOR也出现降低,这是由于系统中NH4+-N和NO2--N积累也使得NOB受到FA和FNA的双重抑制,这与袁林江等[27]的结果相似.快速降温过程中等量系统的ARR的下降速率始终低于其他系统,这导致该系统在快速降温过程中有较低的NAR和较高的NRR.因此,等量系统抵御快速降温的能力优于其他系统.

3.2 耦合系统的快速降温抵御机制

不同形态的功能菌活性与温度之间均呈现出正相关,但不论在何种温度下功能菌活性分布仍满足空间异质性[28],同时也不会影响功能菌的活性分布差异.快速降温对于不同形态功能菌活性的影响不同,颗粒相较于絮状而言具有较高的传质阻力和特殊的包裹型结构,温度更容易对絮状内部的AAOB产生直接作用,这导致温度对于絮状AAOB的不利影响更大[29].而絮状污泥中的传质和氧限制更小,AOB在低温抑制和DO刺激之间的协调下受到的影响比颗粒少.快速降温对于不同耦合系统中不同形态功能菌活性占比的影响也不同,见图6.随着耦合系统中絮状污泥占比的增加,AOB和NOB在颗粒中受温度的影响增加,在絮状中减少;而AAOB在颗粒中受温度影响减少,而絮状增加,这可能与污泥粒径和形态有关.絮状污泥的粒径随絮状占比的增加而减少,在低温下缺氧区增加[31],导致AAOB活性大幅下降,而好氧菌(AOB和NOB)在DO的刺激下受到低温的影响有所缓解.颗粒污泥的粒径基本相同,但AG在降温后结构相对松散,BG和CG能够较好的维持污泥形态,这使得AAOB的活性受低温的影响减少.

自养脱氮系统中的活性平衡并非功能菌活性相等,而是功能菌的相互配合实现内部平衡.降温会导致功能菌活性的降低,但降温对于功能菌的影响程度不同才是使系统脱氮性能恶化的关键.不同污泥比例耦合系统的快速降温抵御机制见图7,低温对于系统性能的影响除了考虑温度之外还应该结合DO进行综合分析.低温条件下絮状污泥基本丧失AAOB活性,厌氧氨氧化过程主要靠颗粒污泥来完成.高絮状系统中絮状污泥比例为95%,絮状AOB活性受低温的影响小,能够有效的消耗反应器内的DO,避免DO积累对AAOB造成双重影响,对系统内少量的颗粒AAOB有较强的保护作用,从而导致颗粒AAOB活性下降幅度低于其他系统.虽然高絮状系统能够在低温条件下较好的保留颗粒AAOB活性,但由于颗粒污泥的缺乏导致系统ARR下降幅度最大,NAR最高.随着絮状占比的减少,温度对于絮状AOB活性的影响增加,这使得系统中的DO刺激了颗粒污泥,DO渗入深度的增加[15,30],NOB在DO刺激下活性降幅较低,将氨氧化过程产生的NO2--N进行截留,最终颗粒AAOB在基质的缺乏和DO抑制的作用下大幅降低.同时高颗粒系统中AAOB在颗粒和絮状污泥中的分布差异较小,絮状污泥中AAOB活性的降低使得系统AAOB活性进一步降低.而等量系统的空间异质性最为显著,同时絮状AOB受温度的影响较小能够消耗掉大部分的DO,有效减轻DO和温度对于AAOB的双重抑制,能够较好的发挥颗粒和絮状污泥各自的作用,从而使得系统ARR下降幅度低于其他系统.因此,在快速降温过程中还需要对DO进行更为精细化的调控,以避免对AAOB活性造成双重影响.

图7 不同污泥比例耦合系统的快速降温抵御机制

4 结论

4.1 快速降温过程中各系统的NRR大幅下降,当温度下降至15℃时NO2--N开始现积累,10℃时各系统的NAR分别为37.9%、23.7%和44.2%,此时的NRR分别为0.029,0.052,0.021kg/(m3·d).AAOB受温度的影响大于AOB和NOB,但等量系统中AAOB活性的下降幅度小于其他系统,因此抵御快速降温的能力优于其他系统.

4.2 不同形态功能菌活性与温度均呈正相关,但快速低温不影响空间异质性和活性分布情况.快速降温对于不同形态功能菌活性的影响不同,颗粒AAOB和NOB活性受影响程度小于絮状污泥,而絮状AOB活性受影响程度小于颗粒污泥.随着耦合系统中絮状污泥占比的增加,AOB和NOB在颗粒中受温度的影响增大,在絮状中减少;而AAOB在颗粒中受温度影响减少,而在絮状中增加.

4.3 DO在快速降温过程中对功能菌活性的影响不容忽视.相较于其他系统,等量系统的空间异质性最为显著,能够较好的发挥颗粒和絮状污泥各自的作用,絮状AOB能够消耗掉大部分的DO,保护颗粒AAOB免受抑制,有效减轻DO和温度对于AAOB的双重作用.

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Mechanism and efficiency of the CANON system against rapid cooling enhanced by flocculent sludge ratios.

LI Bo-lin1,2*,ZHAO Wan-qing1,2,WANG Heng1,2, LI Ye1,2, WANG Yue1,2

(1.School of Resources and Environmental Engineering, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, China；2.Hubei Key Laboratory of Mineral Resources Processing and Environment, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, China)., 2021,41(6)：2622～2630

This study explored the efficiency and mechanism of a single-stage autotrophic nitrogen removal system (CANON) with three different particle and flocculent sludge ratios (high particle system 10:1～30:1, equivalent system 1:1～1:1.5, high flocculent system 1:10～1:30) to resist rapid cooling. During cooling of the CANON system to 10℃ after stable operation at 30℃, the total nitrogen removal rate (NRR) of each system decreased significantly; however, the NRR of the same system was always higher than that of other systems. The activity of functional bacteria in each system was a positively correlated with temperature, and the declining range of aerobic ammonia-oxidizing bacteria (AAOB) activity was higher than that of the ammonia-oxidizing bacteria (AOB) and nitrite-oxidizing bacteria (NOB), but the declining range of the AAOB activity in the same system was lower than that of other systems. Therefore, rapid cooling did not affect the spatial heterogeneity and activity distribution of granular and functional flocculent sludge bacteria. However, the spatial heterogeneity of the equivalent system demonstrated the highest significance, thus indicating that this system could better serve the roles of particles and floc sludge. Furthermore, its ability to resist rapid cooling was also better than that of the other systems.

CANON；granular-flocculent sludge coupling；rapid cooling；sludge ratio；functional bacteria activity

X703.5

A

1000-6923(2021)06-2622-09

2020-11-08

国家自然科学基金资助项目(51708431)

* 责任作者, 副教授, bolly1221@whut.edu.cn

李柏林(1983-),男,湖北钟祥人,副教授,博士,主要从事水污染控制与治理研究工作.发表论文50余篇.