NO2--N/NH4+-N及COD/NH4+-N对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮除碳的影响

赵鑫磊,邢嘉伟,付 雪,毛佩玥,安芳娇,马 娇,陈永志

NO2--N/NH4+-N及COD/NH4+-N对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮除碳的影响

赵鑫磊,邢嘉伟,付 雪,毛佩玥,安芳娇,马 娇,陈永志*

(兰州交通大学环境与市政工程学院,甘肃省污水处理行业技术中心,甘肃省黄河水环境重点实验室,甘肃 兰州 730070)

采用序批式反应器-厌氧序批式反应器(SBR-ASBR)组合工艺处理常温低C/N比实际生活污水,通过调控SBR缺氧:好氧时间分别为80min:60min、120min:60min和150min:60min时,实现半亚硝化,将其出水直接泵入ASBR反应器中,考察不同进水NO2--N/NH4+-N和COD/NH4+-N对厌氧氨氧化耦合反硝化同步脱氮除碳的影响,并采用响应面法设计正交批次试验.结果表明:在NO2--N/NH4+-N为1.55,COD/NH4+-N为4.22时,出水NH4+-N、NO2--N和COD的浓度分别为2.79,0.47,38.37mg/L,其去除率分别高达87.56%,98.45%和62.69%.ΔNO2--N/ΔNH4+-N为2.23,生成的NO3--N的量比理论值小2.47mg/L,厌氧氨氧化和异养反硝化共同完成氮素去除,系统脱氮除碳性能最佳.当NO2--N/NH4+-N和COD/NH4+-N分别由0.84增加到1.55和3.24增加到4.22时,厌氧氨氧化和异养反硝化对脱氮贡献率分别由80.40%降至53.33%和19.60%增加到46.67%.NO2--N/NH4+-N和COD/NH4+-N对TN和COD去除的正交影响显著,均呈现正相关,2分别为0.9243和0.9700.

半亚硝化；缺氧；好氧比；厌氧氨氧化耦合反硝化；脱氮除碳；响应面法

厌氧氨氧化(ANAMMOX)反应是指在厌氧或缺氧条件下,以NO2--N为电子受体,将NH4+-N直接氧化为N2的自养生物脱氮反应过程.与传统生物脱氮相比,因其具有无需有机碳源、节省25%曝气量、反应时间快、污泥产率低和脱氮效率高等优势,成为目前最经济高效的污水脱氮工艺[1].然而, ANAMMOX只有在进水中NO2--N和NH4+-N比值适当的前提下,才能发挥其高效脱氮的优势.因此,半亚硝化就成了ANAMMOX工艺的最合适前置工艺[2].由于在实际生活污水中部分亚硝化和厌氧氨氧化难以稳定实现[3-4],故当前大多数研究仅局限于在高温高氨氮废水[5-8]和人工模拟废水[9-11]条件下,探究单一因素对厌氧氨氧化脱氮的影响.而常温条件下,用半亚硝化厌氧氨氧化组合工艺处理低C/N实际生活污水,同时探究双因素对脱氮除碳交互影响的研究甚少.

基于此,本试验采用序批式反应器-厌氧序批式反应器(SBR-ASBR),进行半亚硝化厌氧氨氧化耦合异养反硝化组合工艺处理实际生活污水,通过控制SBR缺氧:好氧时间实现半亚硝化,并将其出水直接作为厌氧氨氧化的进水,探究不同NO2--N/NH4+-N和COD/NH4+-N对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮除碳的影响,并采用响应面法设计批次实验优化分析2个参数对脱氮除碳的交互作用,得出系统脱氮除碳效果最佳的NO2--N/NH4+-N和COD/NH4+-N,以期为该工艺的实际应用提供一定的理论参考.

1 材料与方法

1.1 实验装置

SBR和ASBR反应器均采用圆柱形有机玻璃制成,SBR反应器直径16cm,高45cm,有效容积5L,取样口安装于反应器侧壁.实验过程中通过温控仪调节温度,同时底部安装有曝气装置,通过流量计来调控溶解氧,采用定时器来调控间歇运行模式及缺氧/好氧时间.ASBR反应器直径14cm,高48cm,有效容积为5L,取样口安装于反应器的侧壁,反应器上部有排气孔,使气体能够通过水封瓶排出,反应器的底部安装有排泥口,反应器的外壁包裹黑色塑料布遮光.半亚硝化SBR和厌氧氨氧化ASBR组合工艺如图1所示.

图1 半亚硝化耦合厌氧氨氧化组合工艺示意

1.原水箱;2.进水泵;3.曝气泵;4.气体流量计;5.搅拌器;6.排泥口;7.取样口;8.中间水箱;9.DO/pH仪;10.温控仪

1.2 接种污泥

半亚硝化试验的接种污泥取实验室培养的短程硝化污泥,污泥脱氮性能良好,MLSS为3550mg/L,污泥MLVSS/MLSS(值)为0.70,SV30为40%～55%.

厌氧氨氧化试验的接种污泥取自已成功启动且稳定运行的厌氧氨氧化活性污泥,其MLSS为3360mg/L,MLVSS为2550mg/L,具有良好的脱氮性能.

1.3 实验用水水质及检测方法

半亚硝化试验用水取自兰州交通大学家属区实际生活污水,厌氧氨氧化进水为SBR半亚硝化反应的出水,生活污水水质指标见表1.

表1 生活污水水质

MLSS采用滤纸称重法,所测水样经0.45µm滤纸过滤后根据国家标准方法[12]测定:COD采用快速消解分光光度法测定,NH4+-N采用纳氏试剂分光光度法测定,NO2--N采用N-1(1-萘基)-乙二胺光度法测定,NO3--N采用麝香草酚分光光度法测定,pH值和DO采用Multi3420仪测定.

1.4 运行工况

本试验在室温(24.0±0.5)℃,SRT=25d,曝气量100L/h下,SBR反应器采用了3种缺氧:好氧时间(80min:60min、120min:60min和150min:60min)运行工况实现半亚硝化;然后以半亚硝化出水分别作为ASBR厌氧氨氧化反应进水,在HRT=33h时探究不同进水NO2--N/NH4+-N和COD/NH4+-N对厌氧氨氧化耦合反硝化同步脱氮除碳的影响.具体运行工况如表2所示,其中SBR半亚硝化反应器进出水周期为进水15min,缺氧搅拌分别为80,120,150min,好氧均为60min,反应停止沉淀30min后排水,排水比为75%.

表2 SBR、ASBR运行工况

1.5 批次试验

批次试验是在HRT=33h下,同一个ASBR厌氧氨氧化耦合反硝化系统中,不同时间点以TN和COD去除率为研究对象,以NO2--N/NH4+-N和COD/NH4+-N为2个影响因素,采用Central Composite响应面设计正交批次实验分别运行[13-14],探究NO2--N/NH4+-N和COD/NH4+-N对TN和COD去除率的交互影响,具体实验方案见表3.

表3 响应面批次实验设计

1.6 计算分析方法

氨氧化率(AOR)和亚硝化率(NAR)按下式计算:

式中:(NH4+-Nin)和(NH4+-Neff)分别为SBR反应器进、出水NH4+-N浓度,mg/L;D(NO2--N)和Δ(NO3-- N)分别为SBR反应器进出水NO2--N和NO3--N的浓度差,mg/L.

厌氧氨氧化在系统中对脱氮的贡献率及反硝化脱氮的贡献率的计算,参考魏思佳等[15]提出的公式:

式中:(NH4+-N)rem、(NO2--N)rem、分别为ASBR反应器中NH4+-N和NO2--N去除量,mg/L;DNO3--N为ASBR反应器NO3--N的变化量,mg/L.

2 结果与讨论

2.1 缺氧:好氧工况下半亚硝化稳定性的实现

由图2可知,3种工况下SBR反应器进水中NH4+-N和NO2--N的平均浓度分别为95.71和0.20mg/L,氨氧化率和亚硝化率在整个过程均呈现上升趋势.工况Ⅰ(缺氧:好氧等于80min:60min)时,出水中NH4+-N和NO2--N的浓度分别为34.93和29.20mg/L,氨氧化率由最初的41.98%上升至63.74%,亚硝化率由83.09%增大到85.12%,NO2--N/ NH4+-N≈0.84.这是因为缺氧时间较短,对NOB的抑制较弱,一部分氨氮转换为NO3--N且系统内消耗COD发生了异养反硝化,导致亚硝化率上升缓慢[16].工况Ⅱ(缺氧:好氧为120min:60min)时,运行至53d氨氧化率和亚硝化率分别上升至71.84%和90.36%,出水NO2--N/NH4+-N=1,即实现稳定的半亚硝化.最后出水NO2--N/NH4+-N≈1.18.工况Ⅲ(缺氧:好氧为150min:60min)时,第80d NO2--N/NH4+-N达到理论值1.32,此时氨氧化率和亚硝化率分别达到73.99%和95.66%.之后出水NH4+-N和NO2--N浓度分别为22.38和34.67mg/L,NO2--N/NH4+-N≈1.55并保持稳定,亚硝化率高达97%左右.分析原因:在缺氧/好氧曝气模式下,缺氧环境中AOB和NOB活性都会受到一定程度的影响,其中,AOB具有“饱食饥饿”特性,而NOB不具备此特性,曝气间隔的增加,即缺氧时间的相对延长,增加了对NOB的抑制,使得AOB逐渐成为优势菌种;因此在一定的缺氧/好氧比范围内,缺氧时间所占的比例越大越有利于亚硝酸盐的积累[17-18].

张艳辉等[19]在缺氧/好氧为180min:60min时,在连续流中实现稳定半亚硝化,氨氧化率为57.01%,亚硝化率为92.01%.刘宏等[20]在缺氧/好氧=60min: 30min条件下,交替5次,在SBR反应器中可以实现稳定的短程硝化,出水氨氮几乎为零,亚硝化率为99.75%.王桃等[21]在缺氧/好氧=30min:30min条件下,交替运行4次,氨氮去除率达95.44%,亚硝化率达99.30%.上述研究主要实现了短程硝化,而本试验实现半亚硝化的目的在于为后续厌氧氨氧化反应提供合适的进水基质条件,即NO2--N/NH4+-N接近厌氧氨氧化反应理论计量比1.32.因此,将其出水直接作为厌氧氨氧化反应的进水.

图2 SBR中不同缺氧:好氧时间比对半亚硝化稳定性影响

2.2 不同进水条件对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮的影响

①当进水NO2--N/NH4+-N=0.84,COD/NH4+- N=3.24时,由图3a可知,出水NH4+-N浓度逐渐由18.79mg/L降至10.90mg/L,去除率由47.71%上升到68.80%,此阶段进水NO2--N的浓度相对NH4+-N的浓度较小,在一定程度上NO2--N决定着厌氧氨氧化反应的进程,进而影响NH4+-N的去除量;出水NO2--N和NO3--N的平均浓度分别为0.46和5.99mg/L.本阶段DNO2--N/ΔNH4+-N由1.65逐渐降低并稳定至1.30左右(图3b),其平均值为1.33,与化学计量比一致;出水NO3--N的量比理论值低1.49mg/L,这是因为系统中存在COD发生了异养反硝化.②当进水NO2--N/NH4+-N=1.18,COD/NH4+- N=3.83时,出水NH4+-N浓度降至5.97mg/L,其去除率达77.80%,这是由于进水NH4+-N比前一工况低且基质比更接近理论值1.32[22],更多的NH4+-N和NO2--N通过厌氧氨氧化反应转化为N2.DNO2--N/DNH4+-N平均值为1.71,出水NO3--N的量比理论值低2.35mg/L,这是因为COD/NH4+-N增加,系统异养反硝化有所增强,对NON(NO2--N+NO3--N)的消耗增加.③当进水NO2--N/NH4+-N=1.55,COD/ NH4+-N=4.22时,出水NH4+-N平均浓度2.79mg/L,去除率达87.56%,NO2--N出水平均浓度为0.47mg/L,去除率高达98%以上,出水NO3--N的平均浓度为4.29mg/L,此时系统脱氮效果最佳.

DNO2--N/DNH4+-N平均值为2.23,出水NO3-- N的量比理论值低2.47mg/L,均高于前2个工况,这是由于进水基质比高于理论值,过量的NO2--N及厌氧氨氧化产生的NO3--N为异养反硝化提供了充足的底物,且COD/NH4+-N增加,异养反硝化碳源充足,反硝化作用增强.

由图3c可知,进水总氮在56.13～67.88mg/L之间波动,出水总氮呈现逐级递减趋势,并在NO2--N/ NH4+-N=1.55,COD/NH4+-N=4.22时,协同脱氮效果最佳,总氮去除率达到最高值86.90%,平均值达到81.68%,高于前2个工况总氮的平均去除率68.71%、75.97%.安芳娇等[23]研究发现,当进水中NO2--N/ NH4+-N在1.4～1.6之间时,厌氧氨氧化系统脱氮的效能最佳,其中NH4+-N、NO2--N和TN的出水浓度分别为2.13,1.08和10.87mg/L,三者的去除率分别为93.60%、97.80%和81.68%.闾刚等[24]研究表明,当进水NO2--N/NH4+-N为1.34时,厌氧氨氧化系统中NO2--N和NH4+-N去除率均可达99.99%,TN去除率达87%.这是由于厌氧氨氧化菌与反硝化菌生长条件相似,在厌氧氨氧化反应过程中伴随有异养反硝化作用,导致NO2--N/NH4+-N较理论值大.而傅金祥等[25]采用人工配水研究基质比对厌氧氨氧化生物膜工艺脱氮效能的影响时,发现最佳NO2--N/ NH4+-N为1.2,NO2--N和NH4+-N去除率分别为98%和96%.这是因为生物膜和活性污泥形态中菌群结构有所不同,导致基质比小于理论值[26].此外,本试验与魏思佳等[15]研究发现当COD/NH4+-N= 4.25～5.25时系统厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮效果最佳结果一致.

2.3 不同进水条件下厌氧氨氧化和异养反硝化脱氮贡献率及COD的去除

由图4得知,在NO2--N/NH4+-N=0.84,COD/ NH4+-N=3.24时,厌氧氨氧化和异养反硝化对脱氮的贡献率分别为80.40%和19.60%,COD平均出水浓度68.91mg/L,COD平均去除率仅为39.03%.在NO2--N/NH4+-N=1.18,COD/NH4+-N=3.38时,厌氧氨氧化脱氮贡献率由83.86%下降至67.81%,出水COD浓度降至53.59mg/L,COD平均去除率为50.03%.当进水条件为NO2--N/NH4+-N=1.55,COD/NH4+-N= 4.22时,厌氧氨氧化与反硝化在系统中的脱氮贡献率分别为53.33%和46.67%,出水COD浓度为38.37mg/L,COD去除率为62.69%,此时系统耦合脱氮效果最佳(图3c).

亚硝酸盐氮既是厌氧氨氧化反应的电子受体,又是反硝化反应的电子受体,因此厌氧氨氧化和反硝化反应对亚硝酸盐氮存在竞争关系[27].在NO2--N/NH4+-N=0.84,COD/NH4+-N=3.24时,厌氧氨氧化基质比远小于理论值1.32,系统中氨氮处于充足状态,可为厌氧氨氧化反应提供足够的电子供体,此环境相对反硝化菌而言更有利于厌氧氨氧化菌生长[13].此外,COD/NH4+-N较小,不能为反硝化提供足够的驱动力去争夺NO2--N,因此厌氧氨氧化菌与反硝化菌在竞争NO2--N的过程中处于优势[28-29],所以厌氧氨氧化对脱氮的贡献率较高.当NO2--N/ NH4+-N=1.18,COD/NH4+-N=3.38;NO2--N/NH4+-N=1.55,COD/NH4+-N=4.22时,厌氧氨氧化对脱氮的贡献率持续下降,异养反硝化对脱氮贡献率不断上升,这是因为氨氮浓度降低,亚硝酸盐浓度升高,COD相对充足,厌氧氨氧化菌对NO2--N竞争优势被削弱,在第87周期后二者对脱氮的贡献各自稳定在53%和47%.本研究结果与文献[15,23,30]一致.COD去除率在整个周期呈上升趋势,因为COD/ NH4+-N增加,异养反硝化加强,系统内COD降解速率加快.

图4 ASBR中厌氧氨氧化和异养反硝化对脱氮贡献率及COD的去除特征

2.4 不同进水条件对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮除碳的影响

在厌氧氨氧化耦合反硝化系统中,以TN和COD去除率为研究对象,以NO2--N/NH4+-N和COD/ NH4+-N为2个影响因素,采用Central Composite响应面[31]设计正交批次实验,实验结果见表4和表5.

表4 响应面批次实验TN去除率

表5 响应面批次实验COD去除率

以TN和COD去除率为响应值,回归方程分别为1= + 75.35 + 4.63 ×+ 1.61 ×- 0.15 ××,2= 0.9243;2= + 45.40 + 3.41 ×+ 7.99 ×+ 2 ××,2= 0.9700,方差分析见表6和表7.由表可知,两个模型的值分别为17.10和45.30,值均小于0.05,表明NO2--N/NH4+-N和COD/NH4+-N对TN和COD去除率影响均显著.

表6 TN去除率方差分析

表7 COD去除率方差分析

图5 TN去除率和COD去除率的等高线图及响应面

分析了3种不同曝气模式下SBR出水中NO2--N/NH4+-N和COD/NH4+-N对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮除碳的影响.由表6、表7可知, NO2--N/NH4+-N及COD/NH4+-N对TN去除及COD去除均有显著影响.分析图5可知,随NO2--N/ NH4+-N的增加,TN去除率逐渐升高且受COD/ NH4+-N影响较小;NO2--N/NH4+-N较高时,随COD/ NH4+-N的增加COD去除率升高更加明显.原因是在NO2--N/NH4+-N较低的情况下,厌氧氨氧化菌不能得到足够的NO2--N进行反应,导致生成的NO3--N量较少,同时COD/NH4+-N较低,导致异养反硝化受到抑制,因此,系统厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮除碳性能较差[32].当NO2--N/NH4+-N增加且逐渐接近理论值,厌氧氨氧化反应充分生成更多的N2和NO3--N,当NO2--N/NH4+-N大于理论值,厌氧氨氧化剩余的NO2--N和生成的NO3--N为反硝化提供基质底物.而COD/NH4+-N的适当增加,为异养反硝化提供充足的碳源,保证了异养反硝化的正常进行,降解COD的同时也可以解除有机物对厌氧氨氧化反应的抑制,并且产生CO2为厌氧氨氧化提供了无机碳源,进而达到良好协同脱氮除碳作用[33-36].最终在NO2--N/NH4+-N为1.55、COD/NH4+-N为4.22时,系统脱氮除碳效果最佳.

3 结论

3.1 在SBR反应器中,温度为24℃,缺氧:好氧时间分别为80min:60min、120min:60min和150min: 60min时,均可以实现良好的半亚硝化.其出水NO2--N/NH4+-N和COD/NH4+-N分别为0.84和3.24; 1.18和3.83;1.55和4.22.

3.2 以SBR半亚硝化出水作为厌氧氨氧化的进水,当进水中NO2--N/NH4+-N为1.55、COD/NH4+-N为4.22时,ASBR反应器出水中NH4+-N、NO2--N和COD浓度分别为2.79mg/L、0.47mg/L和38.37mg/L,其去除率分别高达87.56%、98.45%和62.29%;DNO2--N/DNH4+-N平均值为2.23,NO3--N实际生成量与理论生成量平均差值为2.47mg/L,厌氧氨氧化耦合反硝化协同脱氮除碳效果最佳.

3.3 随ASBR进水NO2--N/NH4+-N和COD/NH4+- N增加,ASBR中厌氧氨氧化和异养反硝化对脱氮的的贡献率分别为由80.40%降至53.33%和19.60%增加到46.67%,出水TN浓度为7.95mg/L,去除率达86.90%.表明厌氧氨氧化协同异养反硝化共同完成氮素去除.

3.4 响应面法批次实验结果表明,两个模型值均小于0.05,NO2--N/NH4+-N和COD/NH4+-N对TN和COD去除均有影响,且都呈现正相关.其中,NO2-- N/NH4+-N对TN去除率影响更显著,COD/NH4+-N对COD去除率影响更显著.

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Effect of NO2--N/NH4+-N and COD/NH4+-N on anaerobic ammonia oxidation coupled denitrification nitrogen and carbon removal.

ZHAO Xin-lei, XING Jia-wei, FU Xue, MAO Pei-yue, AN Fang-jiao, MA Jiao, CHEN Yong-zhi*

(School of Environmental and Municipal Engineering,Technical Center of Sewage Treatment Industry in Gansu, Key Laboratory of Yellow River Water Environment in Gansu, Lanzhou 730070, China)., 2021,41(6)：2586～2594

The Sequencing Batch Reactor-Anaerobic Sequencing Batch Reactor (SBR-ASBR) combined processwas used to treat actual domestic sewage with low C/N ratio at normal temperature,the partial nitritation was achieved by regulating SBR hypoxia: aerobic time was 80min:60min, 120min:60min and 150min:60min respectively. Then the effluent was pumped into the ASBR reactor,investigate the effect of different influent NO2--N/NH4+-N and COD/ NH4+-N on removal of nitrogen and carbon by anaerobic ammonia oxidation coupled denitrification, and response surface methodology was used to design orthogonal batch test. The results showed that: NO2--N/NH4+-N was 1.55 and COD/NH4+-N was 4.22, the effluent concentrations of NH4+-N, NO2--N and COD were 2.79, 0.47 and 38.37mg/L respectively, and their removal rates were as high as 87.56%, 98.45% and 62.69% respectively. ΔNO2--N/ΔNH4+-N was 2.23, the quantity of generated NO3--N was smaller than the theoretical value by 2.47mg/L, nitrogen was removed by the joint action of anammox and denitrifying, the nitrogen and carbon removal performance of the system was best. When NO2--N/NH4+-N and COD/NH4+-N increased from 0.84 to 1.55 and 3.24 to 4.22, respectively, the contribution of anammox and heterotrophic denitrification to nitrogen removal decreased from 80.40% to 53.33% and 19.60% increased to 46.67%. NO2--N/NH4+-N and COD/NH4+-N had significant interactive effects on the removal of TN and COD, and both showed a positive correlation,2were 0.9243 and 0.9700 respectively.

semi-nitrosation；ratio of anoxic and aerobic；anaerobic ammonia oxidation and denitrification；removal of nitrogen and carbon；response surface analysis

X703

A

1000-6923(2021)06-2586-09

赵鑫磊(1992-),男,内蒙古自治区呼和浩特人,兰州交通大学硕士研究生,主要研究方向为水污染控制理论与技术.

2020-10-23

国家自然科学基金资助项目(51668033);甘肃省自然科学基金资助项目(18JR3RA126);甘肃省高等学校特色专业-环境工程项目(101004)

* 责任作者, 教授, 476411589@qq.com