生物膜强化推流式颗粒污泥自养脱氮反应器启动

宋培圆,张 亮,杨慎华,李朝阳,彭永臻

生物膜强化推流式颗粒污泥自养脱氮反应器启动

宋培圆,张 亮*,杨慎华,李朝阳,彭永臻

(北京工业大学环境与生命学部,城镇污水深度处理与资源化利用国家工程实验室,北京 100124)

提出了一种推流式一体化短程硝化厌氧氨氧化颗粒污泥反应器的强化启动策略.第1步,在推流式反应器内接种活性污泥并投加固定生物膜填料,通过逐渐提高进水氨氮浓度和曝气量并控制溶解氧在0.2mg/L以下,自养脱氮反应器成功启动并稳定运行,总无机氮去除负荷达1.7kgN/(m3·d).运行期间生物膜逐渐生长、成熟并出现脱落,同时悬浮污泥出现红色颗粒.第2步,填料填充比从20%降低至0,系统的总无机氮去除负荷短暂下降至0.85kgN/(m3·d),平均污泥粒径从270μm降低至163μm.但系统脱氮负荷随着曝气量的增加可迅速恢复,且平均污泥粒径逐渐增加至195μm.结果表明,推流式反应器中悬浮絮体污泥与颗粒污泥可稳定存在,且悬浮污泥系统的脱氮负荷可达1.5kgN/(m3·d),与固定生物膜-活性污泥系统相当.本研究为推流式厌氧氨氧化颗粒污泥工艺的启动提供了可行的方案.

一体化短程硝化厌氧氨氧化；推流式；颗粒污泥；固定生物膜-活性污泥系统

一体化短程硝化-厌氧氨氧化(SPNA)工艺是一种新型生物脱氮技术.在SPNA工艺运行过程中,氨氧化细菌(AOB)利用氧气将部分NH4+氧化为NO2-.同时,厌氧氨氧化细菌(AnAOB)将剩余的NH4+和NO2-转化为氮气,进而实现将NH4+从污水中去除的目的[1].该工艺与传统的硝化反硝化工艺相比,具有节能降耗的优点,理论上可节省62.5%的曝气量,不消耗有机碳源,减少了剩余污泥产量[2-3].

在SPNA工艺的实际应用中,颗粒污泥可有效强化工艺启动并提高运行稳定性.首先,颗粒污泥的分层结构允许多种生化过程并存[4],其内部形成的缺氧环境可以为AnAOB的生长提供有利条件.其次,颗粒污泥具有良好的沉降性能,能够进一步强化AnAOB在系统内的持留[5-9],使得生长速度较慢,倍增时间长的AnAOB得到有效富集[10].另外,颗粒污泥的细胞密度明显高于絮体,高度聚集的AnAOB允许群体感应机制发挥作用[11],从而获得高的氮去除率和抗冲击性[3,6],有利于SPNA工艺的稳定运行.

目前SPNA颗粒污泥工艺在实际污水处理中得到成功应用,工艺形式包括升流式厌氧污泥床反应器(UASB)[6,12-13]、膨胀颗粒污泥床反应器(EGSB)[9,14-16]、完全混合式反应器(CSTR)工艺内置沉淀池等.以上工艺形式通过水力筛选[17]等方式,筛选得到粒径和沉速较大的颗粒污泥,从而实现工艺的启动.然而,实际的污水处理工艺主要以推流式为主.较于SBR和UASB等工艺形式,推流式工艺缺乏形成颗粒污泥的有利条件,加之推流式工艺中存在额外干扰影响污泥沉降的因素[18],不利于颗粒污泥的持留.因此,在推流式工艺中启动SPNA颗粒污泥虽存在应用价值,但是缺乏有效的启动控制策略[19],从而限制了SPNA颗粒污泥在实际污水处理系统改造中的应用.

近期的研究发现,颗粒污泥可以通过生物膜的脱落而形成,从而在推流式反应器中强化AnAOB的富集[20-22].其中,Yang等[23]发现在长期运行的活性污泥生物膜复合式反应器中存在颗粒污泥,且颗粒污泥中AnAOB的相对丰度高于絮体与生物膜,导致悬浮污泥中的AnAOB丰度的贡献率可达到51%.因此,通过生物膜辅助实现推流式工艺中厌氧氨氧化颗粒污泥的形成具有理论可行性.生物膜强化可有效缩短推流式颗粒污泥系统的启动时间,提高颗粒化程度;另一方面,填料可以重复利用,降低成本.但是针对生物膜强化推流式SPNA颗粒污泥工艺启动的研究非常有限.该工艺的去除负荷是否可达到与复合式工艺相当的水平,以及推流式颗粒污泥系统长期的运行稳定性仍有待于试验研究.

本研究基于推流式反应器,接种固定生物膜填料成功启动SPNA工艺,利用固定填料上生物膜的脱落,强化SPNA颗粒污泥的形成,然后逐渐降低填料填充比,考察反应器在悬浮污泥状态下运行的脱氮性能和污泥特征,旨在为推流式SPNA脱氮工艺的改造提供参考.

1 材料与方法

1.1 接种污泥与填料

本试验接种的活性污泥与填料均来自运行400d左右的固定生物膜-悬浮污泥(IFAS)反应器[23],该反应器以SPNA工艺长期处理高氨氮废水,接种时其总无机氮去除负荷为0.27kgN/(m3·d),NO3--N生成比例(ΔNO3--N/ΔNH4+-N)为28%.其中活性污泥浓度为2500mg/L,污泥沉降性良好.填料为立方体聚氨酯海绵,边长1.5cm,孔径0.5mm,比表面积400m2/m3,密度40kg/m3,通过填料架固定在反应器内,方便对填料进行更换和移除等操作.填料总填充比为反应器有效体积的20%.

1.2 进水水质

采用合成废水作为进水.在自来水中投加碳酸氢氨(NH4HCO3)和碳酸氢钠(NaHCO3)溶液,同时以体积比为10%的比例添加生活污水,为微生物生长提供必要的微量元素[20].进水的平均COD为40mg/L,NH4+-N浓度为380～560mg/L,NO2--N和NO3--N浓度均小于3mg/L.稳定运行阶段的反应器pH值维持在7.6～8.0,温度为(29±2) ℃,通过控制曝气量使反应器内溶解氧(DO)浓度小于0.15mg/L.控制进水氨氮负荷同时维持出水NH4+浓度稳定,为了避免过曝气现象,整个试验期间出水NH4+浓度不低于20mg/L,以强化对NOB的控制[24]

1.3 试验装置与运行

推流式反应器由有机玻璃制成,有效容积为46L(图1).反应器分为4个隔室,每个隔室都设搅拌器(IKA,德国)进行连续搅拌,同时隔室底部设有直径15cm的曝气盘通过曝气泵进行曝气,曝气量由转子流量计控制.反应器的混合液进入有效容积为30L的沉淀池进行泥水分离,浓缩污泥回流比100%.通过蠕动泵(兰格,中国)控制反应器进水水量与污泥回流量.

反应器运行220d,运行分为3个阶段:阶段Ⅰ(1～82d)——启动阶段.接种活性污泥并投加填料.逐渐增加进水NH4+-N浓度由380mg/L提高至560mg/L;水力停留时间(HRT)由10h缩短至6h.污泥浓度由2400mg/L增长至3600mg/L.阶段II(83～ 148d)——稳定阶段.维持进水NH4+-N浓度为560mg/L,HRT为6h,系统稳定运行.污泥浓度由3600mg/L增加至4800mg/L.阶段III(149～220d)——降低填料填充比阶段.每3d移除1/6填料,逐渐降低反应器内固定填料填充比由20%至0.此后系统维持纯悬浮污泥状态运行,污泥沉降性能良好,SVI= 60mL/g.

1.4 分析项目与方法

每天取进出水水样过滤,并进行检测,其中NH4+-N采用纳氏试剂分光光度法;NO2--N采用N-(1奈基)-乙二胺分光光度法;NO3--N采用麝香草酚法;pH值、DO、温度采用便携式检测仪(WTW Muti3420,德国)检测;悬浮污泥浓度通过全自动水分灰分分析仪(prepASH 340,瑞士)测定;生物膜经超声洗脱后,采用标准重量法测定污泥浓度;活性污泥的粒径分布采用激光粒度仪(Microtrac S3500Analyzer system, 美国)进行检测.

图1 推流式SPNA反应器示意

2 结果与讨论

2.1 推流式系统中SPNA的启动及脱氮性能的变化

试验期间反应器脱氮负荷及出水水质变化如图2所示.阶段I为启动阶段(1～82d),初始进水NH4+-N浓度为380mg/L,进水C/N为0.07～0.10.该阶段出水NH4+-N浓度维持在30～100mg/L,较高的进出水NH4+-N浓度有利于控制NOB的活性[25-28],出水NO2--N浓度稳定在1mg/L左右.提高进水NH4+-N浓度至560mg/L,水力停留时间从10h缩短至6h,相应地将曝气量由0.3L/min提高至1.0L/min,系统总无机氮去除率可维持在80%左右,总无机氮去除负荷由0.4kgN/(m3·d)逐渐升高至2.0kgN/(m3·d),出水NO3--N生成比例由22%逐渐下降至11%. SPNA工艺成功启动且较为稳定,说明接种适量悬浮污泥并投加固定填料可迅速启动SPNA工艺[23].阶段II为颗粒污泥形成阶段(83～148d),维持HRT在7h,此阶段出水NH4+-N浓度为30～70mg/L.但出水NO2--N浓度为2～12mg/L,较第一阶段出现积累,此时系统总无机氮去除负荷受到限制,总无机氮去除负荷稳定在1.7kgN/(m3·d),NO3--N生成比例为10%～12%,总无机氮去除率达80%,系统达到了稳定运行状态.

图2 推流式SPNA反应器脱氮性能的变化

阶段Ⅲ为推流式颗粒污泥系统启动及稳定阶段(149～220d).首先,在降低填料填充比阶段(149～ 168d),填料填充比由20%逐渐降低为0.曝气量为1.0L/min,出水NH4+浓度以及NO3-生成比例均呈现上升趋势,但是出水NO2--N浓度下降至1mg/L.该阶段随着填料填充比的降低,总无机氮去除负荷由1.7kgN/(m3·d)下降至0.85kgN/(m3·d),同时NO3--N生成比例逐渐由10%增加至13%.生物膜对总无机氮去除有显著作用.后续为悬浮污泥运行阶段(169～ 220d),曝气量不变的条件下,出水NH4+-N浓度增加至250mg/L.随后逐渐增加曝气量由1L/min至1.75L/min,在此过程中,反应器内的溶解氧浓度未超过0.20mg/L,出水NH4+-N浓度下降至30mg/L,出水NO2--N浓度基本保持在1mg/L以下,总无机氮去除负荷逐渐恢复至1.5kgN/(m3·d).结果表明,在复合式反应器中,生物膜去除后系统的总无机氮去除负荷下降50%.但随着曝气量的提高,仅悬浮污泥运行仍可以维持良好的一体化自养脱氮性能,可达复合式系统的88%.

2.2 推流式反应器中生物膜与悬浮污泥的污泥形态

推流式反应器在启动阶段生物膜逐渐生长,生物量从9.5mg/cm3增加至19.2mg/cm3,生物膜填料由棕黄色逐渐变为砖红色(图3),而且填料表面开始出现颗粒状聚集体(0.2～1mm粒径).随着颗粒聚集体数量增加,生物膜表面从光滑状态逐渐变得粗糙,最后填料完全被生物膜包裹.生物膜厚度不断增加,外层的生物膜容易受到扰动而脱落.反应器内悬浮污泥的颜色也从开始的暗黄色逐渐变为砖红色,混合液污泥浓度增加至5000mg/L,平均粒径增加至270μm.填料上脱落下来的生物膜有助于悬浮污泥系统中颗粒污泥的形成,这与以往在IFAS反应器中的研究类似.Yang等[23]的研究表明,相比于小型絮体(<200μm),生物膜和大型絮体(>200μm)都具有较高的微生物丰度,呈现出相似的群落结构.通过对污泥形态的对比,颗粒污泥源自于生物膜脱落的可能性更高.另外,生物膜的脱落和粒径的增加在时间上存在重叠性.这些结果说明颗粒污泥大概率是来自于生物膜的脱落,生物膜与悬浮污泥形态复杂,在复合式污泥系统中,不仅仅存在生物膜和絮体污泥,还存在颗粒污泥[20,29].

在无生物膜的活性污泥反应器运行阶段(169～ 220d),对悬浮污泥粒径变化进行检测,粒径变化如图4所示.活性污泥平均粒径分别为163,172,185, 195μm,最终稳定在200μm左右.分布在0～100μm粒径的比例由16.8%下降至10.9%;100～500μm的比例由55.6%上升至62.6%.以上结果表明,悬浮污泥运行状态下的污泥有进一步形成颗粒的趋势.在此阶段下,污泥粒径增加,系统脱氮性能逐渐稳定,成功实现了推流式SPNA絮体颗粒污泥系统的自养脱氮.

图3 生物膜形态变化

图4 无生物膜运行阶段下,悬浮污泥粒径分布

为平均粒径

2.3 推流式SPNA絮体/颗粒污泥反应器启动的机理

颗粒污泥工艺一般在SBR反应器中实现,基于沉降速度进行筛选是主要的驱动力,交替饥饿处理和剪切力等措施也有促进作用[30].推流式反应器的结构与SBR不同,基于沉降速度的筛选和交替饥饿处理等措施难以应用[31].即使推流式反应器沉淀池中的沉降时间与SBR相同,由于出水在连续流动状态下,颗粒的沉降效果也会被影响[18].因此推流式反应器中形成颗粒所需的时间较长,往往需要接种外源颗粒污泥[31].本试验在启动阶段接种SPNA悬浮污泥并投加生物膜填料后,成功启动SPNA工艺.总无机氮去除负荷由0.4kgN/(m3·d)增加至1.7kgN/ (m3·d).在此过程中,由于生物膜具有空间结构,内部的厌氧环境使得基于发酵功能的微生物逐渐富集并可能释放气体,降低生物膜的粘附性能,从而导致生物膜脱落,促进颗粒的形成.另外,生物膜表面有明显的红色聚集体,这可能是由于AnAOB倾向于聚集态生长,而生物膜较长的污泥龄也为厌氧氨氧化聚集体形成提供了有利条件.

即使悬浮污泥运行阶段中固定填料被全部移除,反应器内混合液的颗粒污泥也可以使得悬浮污泥系统维持较高的脱氮负荷——可达原有系统的85%～90%.试验结果印证了以往IFAS反应器研究中得到的结论.首先,悬浮颗粒(>0.2mm)内的AnAOB丰度远高于絮体,接近于生物膜,导致悬浮污泥中AnAOB丰度较高[23].其次,IFAS系统中存在AnAOB的冗余,因此移除生物膜后,悬浮污泥中AOB与AnAOB的协同作用,也可确保较高的总无机氮去除率和总无机氮去除负荷.需要指出的是,推流式SPNA絮体/颗粒污泥系统通过提高曝气量使得反应器总无机氮去除负荷与复合式污泥系统基本持平,但是NO3--N生成比例由10%逐渐升高至13%,说明反应器内的NOB可能出现了增殖.此过程反应器内的DO没有明显升高,但需氧量增加,因此生物膜移除后微生物的相互作用关系仍有待于进一步研究.

在推流式反应器中,AnAOB可以在悬浮污泥中富集,但长期以来一直被忽视[23].推流式工艺通常在重力沉淀池内进行固液分离.蠕动泵可能会压碎并损坏回流污泥中的颗粒[32-33],从而限制颗粒污泥粒径的进一步增长.但是本试验中推流式反应器的颗粒污泥稳定存在且粒径增加,可能与anammox颗粒的特殊性质有关.现有研究中对anammox颗粒的形成机理不如好氧颗粒的形成机理清楚,虽然基于沉降速度的筛选和交替饥饿处理等措施确实增加了系统中的造粒程度[34],但是anammox颗粒的形成并不完全依赖于基于沉降速度的筛选.例如,MBR可以完全保留微生物,因此不存在基于沉降速度的筛选,但anammox颗粒可以在MBR中维持较长时间(375d)[35].

2.4 工艺优势与未来研究方向

本试验通过固定生物膜强化短程硝化厌氧氨氧化颗粒的快速形成.推流式SPNA絮体/颗粒污泥的运行方式相较于推流式IFAS系统,在总无机氮去除负荷稍有下降(12%)、NO3--N生成比例略微升高的情况下,总体运行效果良好,同时有着更低的出水NO2--N浓度、沉淀池污泥产气上浮现象得到缓解,减少了污泥流失.更重要的是,推流式SPNA絮体/颗粒污泥反应器节省了填料,不会出现填料老化、堵塞等问题,运行管理更加简便.本试验为推流式SPNA颗粒污泥工艺的启动提供了可行的策略:在单个推流式反应器中接种固定填料,随着生物膜的生长、成熟以及脱落,可实现推流式颗粒污泥工艺的启动.将携带成熟生物膜的固定填料接种到其它推流式反应器中可以强化颗粒污泥工艺的快速启动(图5),固定填料也得到了重复利用.在节约了反应器启动时间的前提下更具有经济效益,同时可以实现良好的脱氮效果.

图5 生物膜强化启动推流式SPNA颗粒污泥反应器示意

尽管如此,推流式SPNA颗粒污泥反应器依然存在一些问题有待解决.(1)颗粒化程度被定义为以颗粒形式存在的污泥百分比,在以往的研究中并没有被明确的量化[31].对于SPNA工艺,絮体和颗粒的共存有可能发挥出与IFAS系统相同的优势[36].应进一步优化絮体与颗粒污泥的比值.(2)AnAOB的快速接种:本试验中固定填料的脱落都是自发行为,是否可以主动控制生物膜脱落,从而缩短推流式反应器的启动时间还有待进一步研究.(3)颗粒的长期稳定性和持留:推流式反应器成功在纯悬浮污泥状态下运行,实现了SPNA颗粒污泥系统的启动.但是SPNA颗粒污泥在推流式系统中是否可以维持长期稳定仍需要继续观察.

3 结论

3.1 长期运行的推流式固定生物膜系统可以通过成熟生物膜的脱落实现颗粒污泥的形成.悬浮污泥的平均粒径可达195μm.

3.2 推流式SPNA絮体/颗粒复合工艺,在生物膜填料被全部移除后,仍然可以达到良好的脱氮效果.推流式SPNA絮体/颗粒污泥系统的总无机氮去除负荷为1.5kgN/(m3·d),可达IFAS工艺的88%,但出水NO3--N生成比例有升高趋势.

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SONG Pei-yuan, ZHANG Liang*, YANG Shen-hua, LI Zhao-yang, PENG Yong-zhen

(National Engineering Laboratory for Urban Sewage Treatment and Resource Utilization, Department of Environment and Life, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)., 2021,41(6)：2595～2601

In this study, a novel start-up strategy for single-stage partial nitritation-anammox (SPNA) process was developed in a plug-flow granular sludge reactor. The activated sludge inoculum and biofilm-fixing carriers were simultaneously added into reactor firstly to start up as integrated fixed-film activated sludge (IFAS) process with ammonium input. Under low dissolved oxygen (DO) concentration of <0.2mg/L, the influent ammonium concentration and aeration rate gradually increased until the autotrophic nitrogen removal system performance was stable and a total inorganic nitrogen removal rate around 1.7kgN/(m3·d) was achieved. As the biofilm was formed, matured, and detached repeatedly during the start-up period, red-brown granules were observed in mixed suspended sludge liquid. Then the media filling ratio was adjusted from 20% to 0%, resulting in a temporary decrease of granular size from 270μm to 163μm and total inorganic nitrogen removal rate to 0.85kgN/(m3·d). However, the removal performance was rapidly recovered following the increment of aeration and the average sludge particle size gradually increased by 195μm.The experimental results showed that flocs and particles could be stable co-existed in the SPNA reactor, and the final loading rate of 1.5kgN/(m3·d) could be achieved, which was comparable to that in IFAS mode. Therefore, the start-up method reported could be an effective pathway to fulfill high-rate autotrophic nitrogen removal in plug-flow granular sludge systems.

SPNA；plug-flow；granular sludge；IFAS

X703.1

A

1000-6923(2021)06-2595-07

2020-10-28

国家自然科学基金资助项目(51978007,21777005);北京市科技计划项目(Z181100005518003)

* 责任作者, 教授, zliang@bjut.edu.cn

宋培圆(1996-),男,河北石家庄人,北京工业大学硕士研究生,主要研究方向为污水生物膜法自养脱氮.