辐照条件下高温锂热管不凝性气体产生特性研究

张明昊，王成龙，孙 浩，代智文，张大林，田文喜，秋穗正，苏光辉

(西安交通大学 核科学与技术学院，陕西 西安 710049)

热管冷却反应堆是指反应堆一回路不采用冷却剂回路式布置方式，而采用热管将堆芯产生的热量传导至二回路系统或热电转换装置的固态反应堆[1-4]。高温热管运用于新型核动力系统的设计方案，利用高温热管高效的非能动热量传递功能，实现了新型核动力系统中的能量转移[5-6]。目前，为加快高温热管在堆内的成功运用，必须考虑新型核动力背景下高温热管运行的实际环境。在堆内中子高辐照、高温度环境中，热管设计存在基体、包壳等材料技术挑战，不锈钢材料[7-8]、镍基合金材料[9]、钼基合金材料[10-11]等热管冷却反应堆壳体材料在中子辐照条件下的机械性能测试研究已开展。

此外，高温热管内的液态金属工质会在堆内中子辐照下发生中子反应产生氦、氚等，目前，含锂金属材料在堆内中子辐照环境下的实验已开展[12-14]，通过质谱验证了辐照条件下含锂工质的产氦行为。由于钾、钠工质发生中子反应的微观截面数据在10-31m2和10-30m2量级，故钾、钠工质发生中子反应的概率极小；而锂的中子反应微观截面在热中子区可达10-25m2，甚至10-24m2量级。因此，在堆内中子辐照环境下需重点考虑高温锂热管中的中子反应，锂与中子反应会产生氦气和氚两种不凝性气体，由于氚具有较强的渗透性，其大部分通过管壁渗出，而产生的氦气会存于管内。氦气产生、流动以及聚集等行为会对热管锂工质相变过程、运行特性产生影响。

本文通过数值模拟，对单根锂热管在辐照条件下不凝性气体的产生特性进行研究，得到不同自变量对辐照条件下不凝性气体产量的影响，旨为热管冷却反应堆内高温锂热管中锂富集度设计提供借鉴。

1 研究对象

本文的研究对象是位于热管冷却反应堆中的金属锂热管。整个堆芯结构及主要组成如图1所示。热管采用钼铼合金-锂热管，热管外径2.6 cm，管壁厚0.16 cm，环隙宽度0.1 cm，丝网厚度0.04 cm，中央蒸汽通道直径2.0 cm。热管插入堆芯筒体的部分为蒸发段，并从堆芯上部伸出，假设热管位于活性区的部分恰好为蒸发段的长度(70 cm)，整个热管长2 m，如图2所示。为便于对处于活性区受到大量堆内辐照的热管蒸发段进行中子学分析，将蒸发段沿轴向划分为35层。图3为热管截面示意图，从外到内分别为：Mo-14Re合金管壁、充有液态锂的环隙、Mo-14Re合金制成的60%孔隙度的丝网、充有气态锂的蒸汽通道。

图1 热管冷却反应堆堆芯结构Fig.1 Schematic of heat pipe cooling reactor core

图2 锂热管示意图Fig.2 Diagram of lithium heat pipe

图3 锂热管横截面Fig.3 Cross-sectional diagram of lithium heat pipe

通过MCNP对设计的热管冷却反应堆进行了建模，利用其统计功能，可得到控制转鼓处在不同角度下每根热管位于堆芯活性区部分所受的中子通量密度。为便于后续的计算分析，取位于堆芯正中心处热管作为研究对象，计算得到了控制转鼓分别在0°、90°、180°位置所受的中子通量密度(图4)。由图4可知，中子通量密度呈中间高、两边低的趋势分布。

图4 控制转鼓位于不同角度时热管所受中子通量密度Fig.4 Neutron flux density of heat pipe vs control drum at different angles

2 不凝性气体产生机制

2.1 产氦机理

锂在自然界中主要以6Li、7Li两种核素形式存在，自然界丰度分别为7.5%、92.5%。6Li的中子反应微观截面很大，尤其在热中子区域，可达10-25m2量级，即在热中子区易发生6Li的核嬗变反应。

(1)

该反应的产物是氦和氚。对于高温锂热管，在正常工作中，锂工质以液态及气态存在，管内存在不断蒸发及冷凝相变过程。若热管处在反应堆中，将在活性区受到大量的中子辐照，因此上述的6Li中子反应将会持续进行，氚具有较强的渗透性，大部分将通过管壁渗出，而另一产物氦气将以不凝性气体的形式存于热管内，影响管内锂工质正常的相变过程。

2.2 计算方法

1) 理论推导

基于式(1)，通过反应率的定义可对产氦量进行理论推导，在dt时间内有：

dNHe(t)=NLi-6剩余(t)σφdt

(2)

其中：dNHe(t)为t时刻的产氦量；NLi-6剩余(t)为t时刻剩余的6Li量；σ为微观截面；φ为中子通量密度。

又由式(1)可知，每消耗1个6Li，就会有1个He生成，即nHe=nLi-6消耗。同时6Li的消耗量与剩余量之和为初始充液量中6Li的含量，现假设充入的Li为30.0 g(m)，其中6Li的富集度为自然界丰度7.5%(w)。将式(2)代入式(3)，即有式(4)。

(3)

(4)

解微分方程(4)，当t=0时，6Li消耗量为0。同时为简便，式(4)中的中子注量率采用MCNP计算得到的控制转鼓位于0°时热管轴向中心控制体最大值2.49×1014cm-2·s-1，微观截面使用NJOY得到的锂热管工作温度(1 600 ℃)对应的最小中子能量下6Li中子反应微观截面的最大值1.172×10-26m2，最终可得：

nHe(t)=-0.375e-2.919×10-8t+0.375

(5)

2) 程序计算

使用ORIGEN2.0点燃耗程序对中子辐照条件下锂金属中核素的变化进行模拟，可得到辐照条件高温锂热管不凝性气体的产量。程序中需要的输入量为初始控制体中6Li以及7Li含量、控制体所受中子通量密度以及对应的辐照时间。

为得到保守值，同理论推导的思路相同，假设整个热管处于活性区的部分均受到最大的中子通量密度2.49×1014cm-2·s-1，且所有的锂工质均受到中子辐照。按每180 d为1个数据点，最终得到了产氦量随时间的变化趋势，如图5所示。可见，程序模拟结果与理论推导结果符合良好。由于工质中6Li的量不断被消耗，故产氦速率随时间的增加而逐渐减慢。两条曲线存在微小偏差的原因是程序模拟时考虑的中子能量是连续的，且对应的微观截面更加准确，而理论推导时只采用了1个微观截面最大值。定量地，程序模拟结果与简单理论推导相对偏差在15%以内，且随着时间的增加，偏差减小，5 a后的相对偏差仅为0.15%。

图5 理论推导与程序模拟结果对比Fig.5 Comparison between theoretical derivation and program simulation results

此外，在程序模拟计算中，还会考虑存在的多种核素反应，如6Li、7Li的相互转换等燃耗链，因此，在低富集度情况下，虽产氦量的量级很小，但仍可通过程序模拟得到较为精确的结果。

3 数值模拟结果与分析

首先对具体涉及到的模型进行了适应性评价。1)6Li中子反应产氦模型：此部分已有调研得到的相应实验研究、基于反应率定义的核素转化理论推导以及点燃耗程序ORIGEN2.0的计算分析，模型适用。2) 不凝性气体在热管内分布的平面交界理论：此为调研得到的结果，且在热管实验中，不凝性气体在竖直热管内也积聚在冷凝段末端，此模型具有普适性。3) 管内混合气体分体积定律、锂蒸气饱和蒸气压模型：这两种定律、模型同样具有普适性，计算锂蒸气的饱和蒸气压是基于美国NIST给出的结果。

3.1 稳态标准算例

在实际的反应堆中，为减少产氦产氚量，需控制6Li的富集度，在Qin等[15]的研究中，为控制熔盐堆中氚的产量，将6Li的富集度控制在0.01%以内。类似地，在锂热管冷却反应堆中，必须控制6Li的富集度，将产氦量控制在能接受的范围内，以减少对管内工质正常相变过程造成的影响。

在洪芳柏[16]的研究中，提出了可用平面交界理论描述不凝性气体在热管中的存在方式，即不凝性气体积聚在冷凝段的端部，与蒸汽工作部分有明显的分界面。此时可由分体积定律假设管内存在的两种气体压力相等(pHe=pLi-gas)，当热管处在不同工作温度下时，锂饱和蒸气压不同，如NIST推荐公式(6)。因此，可通过饱和蒸气压将产氦量转化为不凝性气体所占体积份额，且不同工作温度下，相同质量的不凝性气体所占热管气腔的体积份额不同。

(6)

工作温度为1 600 ℃，初始充液量为30.0 g，6Li富集度分别设置为0.01%、0.005%及0.002%情况下热管工作5 a过程中不凝性气体所占热管的体积份额列于表1。可知，当富集度为0.01%时，工作5 a后不凝性气体的体积份额为18.83%，即不凝性气体占据冷凝段末端长度为0.38 m。

表1 不同时间不凝性气体体积份额Table 1 Non-condensable gas volume fraction at different time

图6为工作温度1 400～1 800 ℃、富集度0.01%情况下5 a后不凝性气体所占体积份额。可看出，氦气所占体积份额随温度的升高而降低，温度为1 400 ℃时，体积份额最大，为54.55%，而温度为1 800 ℃时，体积份额最小，仅为8.07%。

图6 不同工作温度下不凝性气体的体积份额Fig.6 Non-condensable gas volume fraction under different operating temperatures

3.2 参数敏感性分析

对辐照条件下高温锂热管不凝性气体产量影响因素进行了参数敏感性分析，影响产氦量的自变量可能有中子通量密度、6Li含量(锂富集度)以及热管工作温度等。

1) 中子通量密度

计算对象为控制转鼓0°时最中心热管，并假设活性区液态金属均受到的轴向中子通量密度为最大值，但真实情况下热管在活性区受到的真实中子注量率为中间高、两边低的趋势分布(图4)。现假设液态金属在活性区沿热管轴向均匀分布在划分好的35个控制体中，在程序中输入真实的轴向中子通量密度，将各控制体内的产氦量相加即可得总的产氦量，如图7所示。两种中子通量密度计算方式得到的产氦量差距不大，因此为了简便，均采用轴向中子通量密度最大值作为整个活性区的输入。

图7 两种中子通量密度处理方式下的产氦曲线Fig.7 Helium production curve under two neutron flux density processing methods

将MCNP计算得到的控制转鼓在0°、90°、180°情况下热管处于活性区的轴向中子通量密度最大值作为输入，其值分别为2.49×1014、2.26×1014、2.17×1014cm-2·s-1。计算所得3种中子通量密度情况下的产氦曲线示于图8，可知中子通量密度对产氦量影响较小。

图8 不同中子通量密度下的产氦曲线Fig.8 Helium production curve under different neutron flux densities

2) 锂富集度

将6Li的富集度设置为7.5%、5.5%、3.5%以及1.5%，其余条件保持一致，计算结果示于图9。由图9可知，随着时间的增加，产氦速率均逐渐减小，产氦量的极值与6Li富集度有关，6Li富集度越大，产生的氦气量越多。

图9 不同6Li富集度下的产氦曲线Fig.9 Helium production curve under different 6Li enrichments

3) 热管工作温度

中子反应微观截面除与中子能量有关外，还与工作温度有关。高温锂热管的工作温度为1 000～1 800 ℃。利用NJOY可计算得到不同温度下热管冷却反应堆中子能谱处于热中子区时的微观截面数据，将其在ORIGEN2.0中相应部分进行替换，最终模拟得到热管工作温度为1 127、1 327、1 527 ℃情况下产氦量随时间的变化，如图10所示(充液量为30.0 g，6Li富集度为7.5%)。由图10可知，3种温度下，由于6Li中子反应微观截面在高温下差异很小，因此对产氦量影响也极小。

图10 不同工作温度下的产氦曲线Fig.10 Helium production curve under different operating temperatures

4 结论

本文采用数值模拟的方法对辐照条件下高温锂热管不凝性气体的产生特性进行了研究，基于热管冷却反应堆中位于典型位置处的热管，得到了稳态标准算例热管正常工作过程中的产氦量，若工作温度为1 600 ℃、充液量为30.0 g、6Li富集度为0.01%，工作5 a后产生的不凝性氦气所占体积份额为18.83%。不凝性气体体积份额随热管工作温度的升高而降低。此外，分析了堆内中子辐照条件下产氦量的影响因素。不凝性气体产氦量随热管充液量、锂富集度的增大而增加；当控制转鼓位于不同角度时，中子通量密度改变有限，因此产氦量变化不大；由于高温锂热管工作温度很高，高温下锂的中子反应微观截面差距不大，因此锂热管工作温度对产氦量影响也很小。