全球饮用水标准中消毒副产物管控指标对比与启示

肖 融, 楚文海

同济大学环境科学与工程学院， 上海 200092

饮用水消毒是20世纪人类公共健康领域最大成就之一，在水传播疾病的控制和饮用水安全的保障方面，消毒工艺发挥了不可替代的作用. 但是在灭活病原微生物、抑制供水管网中细菌滋生的同时，消毒剂会与水中天然有机物、人为污染物或无机卤素原子发生化学反应，进而产生多种具有潜在健康风险的DBPs(消毒副产物)[1-2]. 毒理学研究显示，大部分已被识别的DBPs具有细胞毒性、神经毒性、基因毒性以及致癌、致畸和致突变的特性[3-4]. 此外，流行病学研究表明，长期饮用含高浓度THMs(三卤甲烷)的饮用水可能致使多种健康问题产生，包括膀胱癌、幼儿发育问题和孕妇流产等[5-7]. 自1974年TCM(三氯甲烷)在加氯消毒的水中被发现后[8-9]，DBPs相关领域研究快速发展.

随着对饮用水安全的重视程度不断提高，世界上多个国家、地区或组织制定了饮用水水质标准，并在持续进行更新与修订(见图1)，包括多种DBPs在内的新兴微污染物被纳入管控范围[10-11]. 此外，全球水资源短缺和水环境污染问题日益加剧，再生水饮用回用作为一种现实可靠的饮用水补充方式受到了广泛关注，其中污水处理后排放至饮用水水源及其他再生水饮用回用方式也对DBPs类水质指标进行了限值要求或风险值建议[12]. 一个国家或地区对饮用水安全的重视程度与其发展水平有很大关联，且相关水质标准的制定会受经济水平和水质监测能力影响. 国内外饮用水水质标准对微生物指标、感官指标、化学指标及放射性核素指标的要求不尽相同，该文的主要比较对象选定为DBPs指标，对比分析了全球各大洲多个国家、地区或国际性组织颁布的数十部饮用水及再生水饮用回用水质标准，旨在通过比较国内外有关规定为我国未来相关标准的制定、修订以及饮用水安全的保障提供可参考的建议.

图1 多个国家、地区或组织饮用水水质标准设立的时间轴Fig.1 Timeline of drinking water standards set by various countries, regions or organizations

1 全球饮用水水质标准中的消毒副产物管控指标

表1列举了本文涉及的国家、地区或组织颁布的数十部相应的水质标准或指南，主要涉及亚洲、欧洲、美洲、大洋洲、非洲等国家和WHO(世界卫生组织)等.

表1 该文涉及的国家、地区或组织以及相应水质标准或指南类型

1.1 亚洲国家

1.1.1中国

就我国饮用水国标而言，1985年发布的《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—1985)仅考虑了TCM 1种DBP，而后续修订的《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)对多种DBPs进行了规定，包括4种THMs、2种HAAs(卤乙酸)、1种HAL(卤乙醛)和3种无机DBPs[13]. 我国台湾地区现行的饮用水水质标准是以“台湾‘行政院’环境保护署”于1998年颁布的环署毒字第00044 28号令为基础、经历约6次修订后得到，其中最新一次修订于2017年完成，现行标准中涵盖的DBPs指标包括THM4、HAA5、溴酸盐及亚氯酸盐[14]. 上海市于2018年出台了我国第一部饮用水地方标准上海市《生活饮用水水质标准》(DB 31/T 1091—2018)，该地标一方面对一些国标内原有DBPs进行了更严格的规定，另一方面还新增了高风险NAs(亚硝胺)类DBPs指标NDMA(N-亚硝基二甲胺)[15]. 2019年，江苏省发布了《江苏省城市自来水厂关键水质指标控制标准》(DB 32/T 3701—2019)，针对不同水源和处理工艺对自来水厂出水中的DBPs进行规定[16]. 2020年，深圳市《生活饮用水水质标准》(DB 4403/T 60—2020)正式发布，该地标同样对国标内原有DBPs进行了更严格规定并将NDMA列为水质非常规指标，此外还将两种高毒性碘代DBPs〔IAA(碘乙酸)和DCIM(二氯一碘甲烷)〕纳入生活饮用水水质参考指标[17].

1.1.2日本

日本现行饮用水水质标准是以2003年厚生劳动省颁布的第101号厚生省令为基础，经历约7次修订后形成，该标准将水质指标分为“法定标准项目”“水质管理需设目标限值的补充项目”以及“需进一步研究的项目”三类[18]. 其中，“法定标准项目”内的水质指标必须满足规定的限值要求；“水质管理需设目标限值的补充项目”是一系列由于浓度较低或暂有毒性数据不充分而未被列入法定标准的物质，这些物质可能会在天然水体或饮用水中存在，在供水时需要引起关注；而“需进一步研究的项目”是一些在饮用水中浓度水平或毒性风险未知，未被纳入法定标准和补充项目，但在未来研究中有必要关注的物质. 表2 列出了日本现行饮用水水质标准中的DBPs指标以及对应标准值或目标值.

表2 日本现行饮用水水质标准中的DBPs指标

1.1.3亚洲其他国家

新加坡[19]和菲律宾[20]对DBPs指标的规定几乎与WHO现行饮用水水质准则一致，仅有个别指标存在差异. 韩国[21]和马来西亚[22]饮用水水质标准均包含对3种HANs指标的限值规定，但两国标准未考虑无机DBPs指标. 印度[23]饮用水标准将THMs归类为有毒化学物质并分别为其设置了饮用水中可接受限值；以色列[24]饮用水标准要求THMs总浓度、溴酸盐浓度以及氯酸盐和亚氯酸盐浓度加和不能超过规定限值；另外，沙特阿拉伯[25]为TCM和TCAL(三氯乙醛)设置了饮用水中的浓度限值.

1.2 欧洲国家

1.2.1欧盟成员国

欧洲共同体官方杂志于1998年颁布针对欧盟成员国的饮用水水质指令(98/83/EC)，随后于2003年、2009年和2015年分别进行修订，现行的饮用水水质标准对各污染物指标限值仍沿用欧盟指令98/83/EC中的规定，涵盖的DBPs指标包括溴酸盐和4种THMs总浓度[26]. 值得说明的是，欧盟饮用水指令还对需要满足水质要求的用水类型做出了规定，其中必须满足DBPs浓度限值要求的用水类型包括配水管网供水、水箱供水以及食品生产用水. 除欧盟颁布的饮用水水质指令外，部分欧盟国家对饮用水水质的要求更高. 例如,欧盟规定4种THMs总浓度不能超过100 μg/L，而德国的要求则为50 μg/L[27].

1.2.2俄罗斯

俄罗斯生活饮用水水质标准于2001年发布，2002年1月开始实施，迄今经历了约3次修订. 该标准不仅对水质指标进行限值规定，还会依据该种物质的毒性、蓄积性及远期效应等危害程度对其进行分类，其中1级、2级、3级和4级分别代表非常危险、高危险、危险和轻危险，标准中DBPs指标的水质特性及危害等级如表3所示[28]. 值得关注的是，碘代THMs早在20世纪70年代就被识别为饮用水中的DBPs，但早期有关其对水质的影响主要关注碘代THM引发的嗅味问题，其中TIM(三碘甲烷)的嗅阈值(0.03～1 μg/L)在所有碘代THMs中最低[2,29]. 近年来，毒理学研究结果显示碘代DBPs具有高毒性，所有被测碘代THMs中TIM的细胞毒性潜力最高[30].

表3 被列入俄罗斯饮用水标准中DBPs的特性及危害等级

1.3 美洲国家

1.3.1美国

1979年，US EPA(美国环境保护局)首次对饮用水中4种THMs的年均总浓度进行了规定；1998年，US EPA更改了THM4指标的MCL(最大污染物水平)，同时首次将5种HAAs以及两种无机物(溴酸盐和亚氯酸盐)纳入标准[31]. 2006年，为进一步保证每个用户点的供水安全，US EPA在保持标准内DBPs种类和对应MCL不变的情况下修改了对水质监测取样位置的要求[32]. 总的来说，现行美国国家饮用水水质标准(EPA 816-F-09-004)中包含的DBPs指标有THM4、HAA5、溴酸盐和亚氯酸盐[33].

US EPA的安全饮用水法于1974年颁布，并于1986年和1996年各修订一次. 其中1996年的修订要求US EPA基于健康影响和浓度信息于每5年更新一次CCL(污染物候选名单)，筛选出需优先控制的污染物进而进行信息收集和法规制定. 由此可见，列于CCL上的污染物虽暂未被纳入饮用水水质标准，但其已被证明或被认为存在于饮用水中且具有极高的健康风险，将来可能被纳入标准. 此外，1996年的修订还要求US EPA在已有CCL的基础上对标准外污染物进行监测，UCMR(标准外污染物监测项目)也是每5年实施一次，用以了解某种污染物在饮用水中的检出频率和浓度分布，从而为新兴污染物的健康风险评估以及相关法规的制定提供数据支撑. 被列入CCL和UCMR的DBPs如表4所示. 值得说明的是，为更好地了解标准内HAAs(即HAA5)与现有标准外DBPs在饮用水中的共存现状，HAA5指标也被纳入第4次UCMR中.

表4 被US EPA纳入CCL和UCMR的DBPs指标

美国加州的卫生服务部(现饮用水部门)于1998年设置了NDMA的通知浓度，并分别于2004年和2005年设置了NDEA和NDPA的通知浓度(均为10 ng/L)，通知浓度是加州饮用水部门基于健康风险设立的建议值，当饮用水中污染物浓度高于此值时当地有关部门将采取特定措施[34]. 美国马萨诸塞州环境保护部官网上发布有地方性饮用水水质标准及指南，以求在美国国家安全饮用水法下进一步保障马萨诸塞州公共饮用水的水质安全，除US EPA标准内的DBPs指标需满足MCL要求外，当地环境保护部为TCM和NDMA两种DBPs设置了浓度参考值[35].

1.3.2加拿大

加拿大饮用水水质标准及相应的技术文件由加拿大卫生部联合联邦-省区饮用水委员会和其他政府部门共同颁布，自1968年颁布以来，加拿大饮用水标准定期进行修订更新. 1978年，加拿大有关部门要求饮用水中4种THMs总浓度不能超过350 μg/L[36]，后于2006年修改了THM4浓度限值[37]. 2008年，氯酸盐、亚氯酸盐和HAA5成为加拿大饮用水标准内DBPs指标. 随后，加拿大卫生部分别于2010年和2018年将NDMA和溴酸盐纳入标准[38]. 此外，加拿大安大略省[39]在2002年安全饮用水法案下制定了地方性饮用水水质标准(安大略省饮用水水质标准169/03)，该地标中NDMA浓度限值低于加拿大国家标准，其余DBPs指标与加拿大国标一致.

1.4 大洋洲国家

1.4.1澳大利亚

现行的澳大利亚饮用水标准是在澳大利亚饮用水水质准则(2011版)的基础上经多次修订形成的3.5版本，该标准对一系列DBPs进行了规定，包括4种THMs(单独指标和总浓度)、3种氯代HAAs、1种HAL、4种HANs、1种HNM(卤代硝基甲烷)、NDMA、MX和3种无机DBPs[40]. 值得说明的是，其中HANs、HNM、MX和氯酸盐由于有效数据不足而未设定健康指导值，但水质标准中的情况说明章节介绍了该类DBPs的检测方法、控制技术和健康风险等内容，证明这些物质与饮用水安全息息相关.

1.4.2新西兰

现行的新西兰饮用水标准是在新西兰饮用水标准(2005版)基础上修订得到的2018年版本，该标准为4种THMs、3种氯代HAAs、2种HANs和3种无机DBPs的浓度设置了最大可接受值[41]. 除设置污染物限值以保障饮用水安全和公共健康外，新西兰饮用水标准还强调应尽可能地减少不必要的水质监测，为此该标准依据健康风险对规定的水质参数进行了优先级分类，不同级别的水质参数具有相应的遵从准则、采样地点和监测频率. DBPs在新西兰现行标准中被归类至2b类水质参数，标准要求在整个配水管网区域对DBPs指标实施采样与监测.

1.5 非洲国家

多个非洲国家也对饮用水中的DBPs指标做出浓度限值要求，其中尼日利亚[42]、肯尼亚[43]、赞比亚[44]和南非[45]仅考虑了THMs指标，而埃及和苏丹对多种有机DBPs和无机DBPs做出了限值规定[25]. 值得说明的是，南非生活用水水质指南中要求THMs总浓度不得超过100 μg/L[46]，而南非饮用水标准SANS 241-1:2015针对THMs指标的规定与WHO饮用水水质准则(第4版)一致，需说明的是，南非饮用水标准属于强制性法律性文件.

1.6 WHO

WHO现行的饮用水标准是在2011年出版的饮用水水质准则(第4版)基础上进行的第一版增编，回顾WHO饮用水准则的发展历程可知，21世纪前仅TCM被纳入标准，但随着DBPs研究领域的不断发展以及相关研究成果的持续累积，数十种DBPs指标被纳入到第3版和第4版饮用水水质准则中. 值得指出的是，准则中一些DBPs由于浓度水平远低于健康风险值或现有数据不足以制定指导值而没有设定的浓度限值，但情况说明章节涵盖了该类DBPs的浓度水平及健康风险等内容，证明这些物质同样需引起重视. 在现行的WHO饮用水水质准则中，被列入准则但未设定指导值的DBPs包括3种溴代HAAs(BCAA、MBAA和DBAA)、1种HAL(TCAL)、2种HANs(BCAN、TCAN)、1种HNM和MX[47]. WHO现行标准为4种THMs、3种HAAs、2种HANs、NDMA及3种无机DBPs设置了指导值.

2 国内外水质标准中消毒副产物管控指标对比分析

2.1 饮用水标准中消毒副产物管控指标对比分析

表5汇总了DBPs指标在国内外饮用水标准中的限值或指导值. 表5中涉及的水质标准均对THMs类DBPs做出规定，其中针对THM4的要求主要可分为两大类，第一类是规定各种THM实测浓度与对应限值的比值之和，中国、WHO、南非、新西兰及一些东南亚国家/组织颁布的水质标准均是通过该方式管控饮用水中的THMs；第二大类即为规定4种THM的总浓度值，采用这一方式的国家和地区有美国、加拿大、欧盟、澳大利亚、日本、韩国以及中国台湾地区等. 总的看来，我国饮用水水质标准中涵盖的DBPs种类较多，其中地标相较于国标而言对DBPs指标的要求更为严格，DCIM、IAA及NDMA等高毒性DBPs逐步被纳入地方标准. 就HAAs而言，我国国标及地标多是针对单种氯代HAAs(除台湾地区标准外)，而非像美国、加拿大一样对更高毒性的溴代HAAs以及HAA5类综合性指标进行管控. 近年来多篇文献强调HANs对饮用水DBPs总毒性的贡献值不容忽视[48-50]，日本、韩国、新西兰等国家以及WHO均将HANs纳入标准，2020年上海在国内率先发布《饮用水中N-二甲基亚硝胺、二氯乙腈、二溴乙腈水质标准》(T/SAWP 0001—2020)团标，且限值要求严于WHO. 值得关注的是，US EPA会定期筛选出优先控制污染物清单并对其实施调研与监测，另外在日本、澳大利亚以及WHO饮用水水质标准或指南中，有一部分DBPs并未设置浓度限值但由于健康风险较高而被列入标准或指南中，这一做法可以指导学者和工程技术人员开展健康效应引导的DBPs风险评估与浓度限值推导研究，为未来水质标准的制定和修订提供参考依据.

2.2 污水排放/再生水饮用回用标准中消毒副产物管控指标对比分析

尽管现如今全球90%的人口拥有基本的饮用水源，但水源污染现象仍很普遍，世界范围内至少有20亿人使用被粪便污染的饮用水源，而由水源污染引发的水传播疾病每年影响的人数高达290万[51]. 再生水饮用回用作为一种现实可靠且受气候影响相对较小的饮用水补充方式受到了很多关注，其可分为直接饮用回用、间接饮用回用以及无计划间接补充饮用水水源3类[12]. 表6展示了全球多地污水排放/再生水饮用回用水质标准中DBPs指标的规定限值或推荐风险浓度值.

虽然我国的再生水回用标准主要针对工业生产、城市杂用和景观环境等领域，但上游城市排污单位向环境水体排放处理后的污水，随后下游城市从受纳水体中取水作为原水这种情况属于再生水饮用回用中的无计划间接补充方式. 我国《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB 18918—2002)将TCM和AOX(可吸附有机卤化物)列入选择控制项目，TCM和AOX的最高允许排放浓度分别为0.3和1 mg/L[52]. 北京市《水污染物综合排放标准》(DB 11/ 307—2013)要求排入北京市GB 3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅱ类、Ⅲ类水体及其汇水范围的污水执行A排放限值，其中TCM和AOX的A排放限值分别为0.06和0.5 mg/L[53]. 此外，TCM和AOX指标在上海市《污水综合排放标准》(DB 31/ 199—2018)中被列为第2类污染物，当排污单位向敏感水域(GB 3838—2002中Ⅲ类环境功能及以上水域)直接排放水污染物时需对该类污染物执行一级标准，即当受纳水体后续作为饮用水水源时污水中TCM和AOX的排放限值分别为0.06和0.5 mg/L[54].

US EPA污水再生利用指南(2012版)建议，当再生水间接饮用回用时，处理设施排放点的再生水需要满足US EPA的饮用水水质标准[55]. 美国NRC (国家研究理事会)列出了24种再生水回用时需关注的化学物质并基于已有的水质标准或数据库资料给出了每种物质的风险浓度值，其中包括11项DBPs指标[56]. 美国加州要求再生水饮用回用时的水质需满足US EPA饮用水水质标准，此外NDMA浓度不可超过10 ng/L[55,57]；而美国佛罗里达州同样要求再生水饮用回用时的水质需满足US EPA饮用水水质标准，另外TOX(总有机卤素)的月均值不可超过0.2 mg/L[55,57].

考虑到澳大利亚多地面临着水资源短缺问题，澳大利亚多个委员会联合颁布了有关使用替代性水源(处理后污水、中水和雨水)的水循环利用指南. 针对再生水补充饮用水供应，该指南列出了在处理后污水

中检测到的上百种污染物及其最大检出浓度，其中DBPs类污染物包括4种THMs、3种HAAs、2种HANs和2种NAs，指南还基于已有的污染物健康风险和毒理学信息计算得到每种物质的浓度指导值[58]. 此外，澳大利亚珀斯Beenyup再生水回用计划列出了10余项回用水水质指标，其中DBPs指标包括1种THM、1种 NA和1种无机DBP[12].

南非属于半干旱国家，其中南非eMalahleni的再生水回用项目是解决当地水资源短缺和水环境污染问题的一项重要举措，该项目要求每日进行现场水质监测，水质需满足南非饮用水国家标准SANS 241[12]. 纳米比亚Windhoek早在20世纪60年代就开始实施再生水直接饮用回用项目，这是全球第一个有计划的再生水补充饮用水实例. 在经历多次回用水系统改造和相关水质标准修订后，如今当地Mark VI水厂要求出厂水中THMs总浓度不可超过40 μg/L[12].

3 结论与建议

a) 综合性指标. 考虑到分析识别饮用水中所有卤代DBPs并在进行毒性测试和浓度调研后制定相应标准值的难度较大，我国未来可考虑将HAA5、TOX等综合性指标纳入饮用水水质标准，在保证消毒效果和微生物安全的情况下对该类综合性指标进行管控，实现我国饮用水水质的进一步提升.

b) 高风险指标. 早期有关DBPs的风险评估方法主要关注其毒性大小或浓度高低，而现如今的研究则强调需基于毒性和浓度两方面综合评价某种DBPs的健康风险，继而结合各地水质特征和水厂工艺特点提出优先控制清单. 后续有关部门应开展健康效应引导的DBPs风险评估与浓度限值推导研究，并以检出率、浓度水平、水厂处理效果以及对其实施优先控制的必要性和可行性等因素作为评价指标. 这些高风险指标的甄别和筛查可为未来相关水质标准的制定提供参考依据，在水源复合污染程度加剧的现状下保障饮用水的化学安全.

c) 地方性指标. 由于国家标准需考虑各地区经济发展水平以及监测管控能力，且不同地区的水源类型和饮用水处理技术水平不尽相同，则在考虑各地可行性、水质特征以及水厂工艺的情况下制定地方标准也是非常必要的，因地制宜加强区域性标准的建设工作，由此推动领域发展并提升供水水质.

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