不同季节肇庆市PM2.5和O3污染特征及潜在源区分析

翁佳烽， 梁晓媛， 邓开强， 周华娣， 梁倩敏， 彭 端*

1.广东省肇庆市气象局， 广东 肇庆 526060 2.中山大学大气科学学院， 广东 广州 510275 3.广州市花都区气象局， 广东 广州 510800 4.瑞典哥德堡大学地球科学学院， 瑞典 哥德堡 41320

近年来，珠三角地区颗粒物重污染事件频发[1]，近5年各地在强有力的污染防治下颗粒物污染有所缓解[2]，然而臭氧污染事件又开始频发[3-4]. 肇庆市地处珠三角中西部，在2012年前ρ(PM10)年均值维持在60.0 μg/m3左右，但2013年起空气质量明显变差，ρ(PM10)年均增加30.0 μg/m3，空气质量超标天数由2012年的1 d增至2013年的113 d，空气污染形势严峻，对人体健康和社会发展产生严重影响，已成为人们关注的重点.

研究[5-7]表明，很多区域大气重污染事件往往是由于当地污染气象条件转为不利所致，气象条件是短期污染的直接驱动因素. 目前，针对珠三角颗粒物和臭氧污染与气象因素关系的研究较多[8-12]. 大气污染除受本地排放和地形等影响[4]，与风向风速等水平扩散条件，以及湍流、稳定度、降水等垂直扩散条件密切相关[5-12]，还受大尺度环流控制下的污染物输送的影响[13-15]. 因此，各地的污染防控不仅需要在污染气象条件变差前做好减排治理，还需要周边地区的联防联控才能更好地遏制重污染事件的发生[16-17]. 目前，肇庆市在日常污染天气预报预警中对于外来污染物输送影响仅局限于近地面风向风速的粗放式分析，缺乏评估污染物外来输送源区的手段，阻碍分区分类差异化控制管理措施的实施.

后向轨迹模型已被广泛应用于区域间污染物的传输路径和来源解析研究，轨迹聚类结果能有效确定气流来向和输送速度，而综合考虑潜在源区贡献和浓重权重轨迹分析法等不同轨迹统计方法能更好地确定污染物的源区[18-22]. Vellingiri等[19]基于后向轨迹模式的研究表明，韩国首尔的颗粒物污染可能受亚洲尘埃、火山排放以及周边国家的工业生产排放影响. 王芳等[21]利用气流后向轨迹聚类结果和污染物浓度数据，将影响珠三角城市的输送带分为局地、城市间和远距离输送3类. 翁佳烽等[11]通过研究影响肇庆市干季(10月—翌年4月)不同环流形势下污染潜在源区指出，受变性高压脊等天气形势控制时，外来污染物输送加剧PM2.5污染. 目前，针对肇庆市的外来输送影响研究中多仅限于某个重污染过程或短时间内的某种污染物[11,18]，针对不同季节肇庆市首要污染物(包括PM2.5和O3)的污染特征和外来输送的系统研究较少，因此该文分析了肇庆市外来污染物的输送路径和潜在源区，以期为肇庆市大气环境质量管理提供科学依据.

1 资料与方法

1.1 数据来源

气象资料来源于肇庆市国家气象站2014—2018年逐日的常规地面观测资料，包括平均气温、相对湿度、气压、降水量、风速、日照时数等；美国国家环境预报中心提供2014—2018年逐6 h (分别为世界时00:00、06:00、12:00、18:00)的全球资料同化系统(GDAS)数据.

污染物资料来源于肇庆市国控大气环境监测站2014—2018年逐时的ρ(PM2.5)和ρ(O3)，超标日指ρ(PM2.5)或ρ(O3-8 h) (O3-8 h为O3日最大8 h滑动平均值)达到轻度及以上污染水平，即ρ(PM2.5)>75.0 μg/m3，ρ(O3-8 h)>160.0 μg/m3.

1.2 分析方法

采用HYSPLIT模式Version 4.9模拟气流后向轨迹，计算不同区域对肇庆市本地空气质量的输送影响. 目前该模式已广泛应用于污染物的传输扩散研究中并取得了较好的效果[19-23]. 该文选取肇庆市区(112.48°E、23.05°N)为起点，模式顶高度设置为 10 000 m，模拟高度选取既能反映表层气流区域流动特征又可削弱地面摩擦力影响的500 m高度作为边界层平均流场，结合GDAS流场资料模拟2014年1月1日—2018年12月31日不同季节逐日12:00(UTC)的72 h后向轨迹，共计 1 826 条. 由于研究对象为肇庆市当地后向轨迹的水平输送方向，故采用Angle Distance算法对不同季节的气流轨迹进行聚类分析[24]，并根据总空间方差(即同类轨迹与聚类轨迹对应点的距离平方和)增长率确定最优聚类数量，从而获得肇庆市四季主要的气流输送类型及每类输送路径的污染物浓度特征.

利用潜在源区贡献(PSCF)和浓重权重轨迹(CWT)[25-26]评估不同季节影响肇庆市PM2.5和O3污染的潜在源区及其污染程度贡献大小. 该研究将轨迹覆盖的空间区域(80°E～135°E、5°N～48°N)按0.3°×0.3°进行网格化，共计约26 178个网格，结合逐日ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)进行分析，ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)阈值均设定为GB 3095—2012《环境空气质量标准》一级标准限值〔ρ(PM2.5)=35.0 μg/m3，ρ(O3-8 h)=100.0 μg/m3〕，引入权重系数(Wij)以减小不稳定性和误差[27]，计算公式：

(1)

(2)

(3)

式中：mij代表经过某一水平网格(i,j)的污染气流轨迹点数；nij代表所有气流轨迹通过网格(i,j)的点数；Cl代表轨迹l经过网格(i,j)时对应肇庆市污染物浓度，μg/m3；τijl代表轨迹l在网格(i,j)停留时间；M为总气流轨迹数目.

2 结果与讨论

2.1 PM2.5和O3的污染特征

由图1可见：2014—2018年肇庆市PM2.5污染整体呈缓解趋势，年均下降3.3 μg/m3，ρ(PM2.5)年均值始终维持在35.0 μg/m3以上，每年均高于珠三角地区平均值[11]；ρ(PM2.5)中位数在2014年高达46.0 μg/m3，2015年降至35.0 μg/m3；PM2.5超标天数也呈明显减少趋势，2014年超标天数高达71 d，且有4 d出现PM2.5重度污染，2015年起未出现PM2.5重度污染，且中度污染天数少于5 d，年超标天数基本维持在28 d以下；而2016—2018年ρ(PM2.5)95%分位数年均增加4.0 μg/m3，2015—2018年日最大ρ(PM2.5)亦有升高趋势，ρ(PM2.5)最大值年均增加8.4 μg/m3. 肇庆市统计年鉴显示，近年来肇庆市煤炭消耗量和工业废气排放量基本呈逐年增加趋势(见表1)，二者年均分别增加24.4×104t和146.4×108m3，PM2.5及其前体物的排放是肇庆市污染物浓度居高不下的重要因素之一. 2014—2016年工业烟(粉)尘排放量年均下降0.36×104t，ρ(PM2.5)相应有所下降，2017年由于新区改造等工程，工业烟(粉)尘排放量较2016年增加了0.45×104t，导致PM2.5污染出现反弹.

近年来O3污染始终维持在较高水平，ρ(O3-8 h)年均值和中位数分别维持在85.0～95.0和80.0～90.0 μg/m3之间，超标天数维持在30～40 d之间，且以轻度污染为主，中度污染天数不超过5 d，重度污染仅有1 d (2017年9月17日). 由图1可见，2016—2018年O3污染有加重趋势，ρ(O3-8 h)年均值、25%分位数、中位数和75%分位数年均分别增加4.4、3.3、5.0、6.0 μg/m3. 2015年O3作为首要污染物出现的天数超过PM2.5，2018年O3作为首要污染物出现的天数占57.2%，比PM2.5多37 d，说明O3已成为影响肇庆市空气质量的主要污染物. 肇庆市2016年开始推行相关机动车管理措施后，机动车产生的氮氧化物排放量明显减少，2016年ρ(O3-8 h)平均值和中位数分别降至84.8和79.0 μg/m3，但2017—2018年随着机动车保有量的增加，氮氧化物排放量年均增加0.3×104t，O3前体物增加，更有利于O3污染物的生成. 2018年ρ(O3-8 h)平均值升至93.5 μg/m3，中位数也达到自有观测数据以来的最高值(89.0 μg/m3)，ρ(O3-8 h)90%分位数达到160.0 μg/m3，接近轻度污染阈值.

肇庆市PM2.5和O3污染的季节性变化趋势基本相反(见图1)，夏季PM2.5污染最轻，轻度污染天数平均仅有0.4 d；冬季PM2.5污染最严重，ρ(PM2.5)平均值达54.0 μg/m3，75%分位数达73.0 μg/m3，接近GB 3838—2012二级标准限值(75.0 μg/m3)，95%分位数高达115.5 μg/m3，超过轻度污染标准限值(115.0 μg/m3)，超标天数高达20.6 d(占比为23.1%)；春季和秋季污染程度基本持平，ρ(PM2.5)平均值和中位数均超过35.0 μg/m3，春季ρ(PM2.5)平均值、中位数、75%分位数比秋季分别高0.4、1.3、1.0 μg/m3，但超标天数少1.2 d. 2014—2018年出现了4次PM2.5重度污染，其中，有3次发生在冬季，1次发生在春季.

O3污染在秋季最严重，其次是夏季，冬季几乎不发生ρ(O3-8 h)超标，这与北京市ρ(O3-8 h)最大值出现在5—8月和南京市出现在春季不同[28-29]，肇庆市O3污染具有明显的地域和气候分布特征. 秋季ρ(O3-8 h)平均值高达108.1 μg/m3，90%分位数为174.0 μg/m3，超过GB 3838—2012二级标准限值(160.0 μg/m3)，超标天数平均有15.0 d，O3重度污染均发生在秋季；夏季ρ(O3-8 h)中位数为91.0 μg/m3，90%分位数高达166.1 μg/m3，超标天数平均达10.6 d；春季ρ(O3-8 h)平均值和中位数均低于80.0 μg/m3，且出现轻度及以上污染平均仅有5.8 d；冬季ρ(O3-8 h)平均值和中位

注：上下引线分别表示90%和10%分位数.图1 肇庆市2014—2018年以及四季ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)的变化特征Fig.1 Annual and seasonal variation trends of PM2.5 and O3-8 h concentrations from 2014 to 2018 in Zhaoqing City

数低至68.0 μg/m3，在2014—2018年仅出现1 d轻度污染.

由图2可见，肇庆市四季逐时ρ(PM2.5)均呈双峰型，峰值出现在上、下班高峰期后，说明机动车尾气排放对PM2.5污染的影响明显. 白天随混合层高度的上升，ρ(PM2.5)明显降低，并在16:00出现最低值，不同季节最低值在24.9～51.3 μg/m3之间. 四季中夜间峰值均出现在20:00，春季、秋季白天峰值均出现在10:00，夏季提前1 h，冬季推迟到11:00，说明日出和公众出行时间对ρ(PM2.5)峰值的出现有重要影响. 夏季ρ(PM2.5)最高值出现在09:00，为30.1 μg/m3，其余季节最高值均出现在夜间，冬季最高值达61.0 μg/m3，说明夏季白天PM2.5清除扩散更明显.ρ(O3)的日变化呈单峰型，夜间由于氮氧化物的滴定反应，O3消耗强，ρ(O3)维持在较低水平，午后随太阳辐射的增强，氧化反应达到最强. 夏季由于日出时间较早，ρ(O3)于07:00达到最低值(18.4 μg/m3)，15:00 出现最高值(106.7 μg/m3)；其余季节ρ(O3)最低值均出现于08:00，在16:00出现峰值，其中秋季ρ(O3)最高值达128.3 μg/m3.

图2 肇庆市四季ρ(PM2.5)和ρ(O3)日变化特征Fig.2 Diurnal variations of PM2.5 and O3 concentrations during different seasons in Zhaoqing City

2.2 PM2.5和O3污染与气象要素的关系

肇庆市城区位于由山地和平原形成的喇叭口低地中，中心开口向东，受地形影响长年盛行偏东风，处于珠江三角(广州市、佛山市、东莞市)的下风向. 春季3—4月受冷暖气流交汇影响，多雨雾天气，春季相对湿度在四季中最大，平均值达83.25%(见表2)，水汽多会影响太阳紫外辐射强度[30]，有助于氮氧化物和硫氧化物形成二次硫酸盐和硝酸盐，从而促进颗粒物的吸湿增长，抑制O3的氧化生成[31-32]；同时，空气中水汽所含的·OH、HO2·等自由基迅速将O3分解为O2[33]，因此ρ(O3-8 h)超标基本发生在太阳辐射明显增强的5月. 由表3可见，与ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)相关系数最高的气象要素分别为风速和日照时数，相关系数分别为-0.43和0.63，说明在潮湿的春季PM2.5污染主要受风速的影响，而O3污染则与日照时长密切相关.

表2 肇庆市不同季节气象要素平均值

表3 肇庆市不同季节PM2.5和O3与气象要素的相关系数

夏季降水较多，降水日数占比为55.5%，平均温度高达28.74 ℃，白天升温快，混合层高度高，有利于颗粒物污染物的扩散清除. 降水时相对湿度增大，导致ρ(PM2.5)与相对湿度呈负相关，且二者相关性最高. 夏季ρ(O3-8 h)与日照时数相关系数最高，平均日照时数达6.06 h，ρ(O3-8 h)超标频繁出现. 当受副热带高压控制时，日照时数较长，强太阳辐射有利于O3的生成，而当南风脉动或午后热对流造成降水时，则有利于O3的清除. 由于夏季O3污染受较多因素的影响，ρ(O3-8 h)与日照时数的相关系数相比其他季节低.

秋季肇庆市多受副热带高压和弱冷高压脊形势影响，期间还常受台风外围下沉气流控制，有利于高空O3向近地面输送[34]，相对湿度和日降水量均较低，分别为77.96%和3.35 mm，平均日照时数为5.01 h，整体气象条件更有利于O3的生成，导致秋季ρ(O3-8 h)居高不下.

冬季肇庆市在无较强冷空气影响时，主要受弱高压脊或变性高压脊控制，天气静稳，早晨易出现辐射逆温，平均日降雨量(1.83 mm)和降水日数(22.8 d)均为一年中最小，小风日数(65.3 d)为四季中最多，气象条件有利于颗粒物累积形成重污染.ρ(PM2.5)与风速的相关系数高达-0.51，说明冬季地面风力大小与肇庆市PM2.5污染是否严重密切相关.

2.3 不同季节的外来输送分析

由各季度后向轨迹可知，各季节气团输送路径变化明显，夏、秋两季污染物外来输送范围相对冬、春两季明显偏小，路径较为集中. 根据轨迹聚类的总空间方差变化率拐点发现，春季有5条主要气流轨迹，秋季有4条，夏季、冬季各6条(见表4).

表4 不同季节后向轨迹聚类统计分析

春季输入肇庆市的气流主要为自南向北的第三

类轨迹，以及地面冷高压脊控制对应的第一类和第五类轨迹，三者共占77.53%. 而对ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)贡献最高的分别为第二类和第一类气流轨迹，对应的ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)分别为54.9和96.1 μg/m3. 第二类气流轨迹距离短，风速小，有利于将珠三角西南部的污染物往肇庆市输送. 第一类输送带途经植被覆盖率较高的广东省东北部和污染排放较重的珠三角地区，有利于输送O3前体物BVOC (生物源挥发性有机化合物)和珠三角地区工业排放的污染物至肇庆市.

夏季近80%的气流源自东南到西南方向，各气流轨迹的ρ(PM2.5)较低，而ρ(O3-8 h)较高. O3污染贡献最明显的为第四类气流轨迹，其次为第五类，对应的ρ(O3-8 h)分别达132.4和121.6 μg/m3. 这两类气流轨迹对应南海西行的台风外围和西北太平洋往北折的台风外围两种天气形势，尤其当受第四类气流影响时，肇庆市处于珠三角下风向，O3中度及以上污染基本发生在此类气流轨迹控制时.

秋季主要气流输送路径为源自东北方向的第二类轨迹(占42.58%)，同时也是ρ(O3-8 h)贡献最大的路径，对应的ρ(O3-8 h)为115.5 μg/m3，为造成秋季O3污染较严重的因素之一. 对PM2.5污染贡献最大的为出现次数次高(占28.02%)的东西向第三类气流轨迹，ρ(PM2.5)达46.3 μg/m3.

冬季的输送带可分为偏西、偏北和偏东3个方向，分别占16.11%、59.72%、23.17%，秋冬季85%以上气流源自偏东和偏北方向. 其中冬季影响肇庆市PM2.5污染的主要输送带为第二类气流轨迹，其次为第五类轨迹，对应的ρ(PM2.5)分别为71.7和60.3 μg/m3，前者在弱高压脊控制下，气流将北方的污染物往南方输送，并在风速减弱的珠三角中西部地区辐合，造成持续性污染；后者多为高压中心东移出海后的气流轨迹，向肇庆市输送海上的水汽和珠三角西南部的污染物，两种形势下污染物输送方向来源与吴洛林等[18]对于肇庆市冬季典型污染过程输送特征的研究结论一致.

2.4 PM2.5和O3的潜在源区与污染程度分析

为识别肇庆市不同季节PM2.5和O3污染贡献源区，通过计算PSCF表明，PM2.5潜在源区分布随季节有明显变化特征(见图3)，从春季到夏季，潜在污染源区明显减小，夏季WPSCF值普遍小于0.35，而秋、冬季潜在污染源区范围明显扩大.

图3 肇庆市不同季节PM2.5的WPSCF值分布特征Fig.3 Distribution characteristics of WPSCF in the four seasons of PM2.5 in Zhaoqing City

春季WPSCF高值主要分布在肇庆市以东的珠三角城市及其东部附近海面，尤其是珠三角西南部的珠海市、中山市和江门市；海面的高WPSCF值可能是在回流东南风的影响下气溶胶吸湿增长，导致ρ(PM2.5)升高所致；省外WPSCF值均低于0.45. 秋季高WPSCF值主要分布在珠三角、广东省东部沿海、广东省东北部和江西省中西部地区，中心高值区位于肇庆市东南方向的佛山市和江门市一带，说明周边城市间的近距离传输占主导.

冬季WPSCF值整体高于其他季节且较为集中，中心最大值超过0.95，主要位于珠三角东南部，其次为珠三角中南部其他城市及珠三角东部沿海，北部的清远市和河源市、东部的汕尾市等地区的传输也在一定程度加重了肇庆市的PM2.5污染. 综上，肇庆市PM2.5污染的外来输送影响以省内城市间输送为主，其中，珠三角南部及其东部沿海地区在春季、秋季、冬季均对肇庆市ρ(PM2.5)有明显贡献，这与王芳等[21]研究结论相似.

为进一步确定PM2.5污染潜在源区的权重浓度，计算了研究区的WCWT值，结果与WPSCF分布特征相似. 由图4可见：夏季大部地区WCWT值低于35 μg/m3；春季对肇庆市ρ(PM2.5)贡献超过40 μg/m3的地区基本位于肇庆市内和珠三角西南部城市，珠海市、中山市、佛山市等地区WCWT值均超过50 μg/m3；秋季对ρ(PM2.5)贡献超过40 μg/m3的地区主要位于肇庆市东南部、珠三角南部、汕尾市以及韶关市东北部，其中佛山市的WCWT值超过50 μg/m3；冬季肇庆市、珠三角中南部城市以及广东省东北部和西北部的WCWT值均超过50 μg/m3，珠三角其余地区WCWT值也大于40 μg/m3. 因此，珠三角南部、广东省东北部和西北部对肇庆市ρ(PM2.5)贡献较明显.

图4 肇庆市不同季节PM2.5的WCWT值分布特征Fig.4 Distribution characteristics of WCWT in the four seasons of PM2.5 in Zhaoqing City

O3各季节的WPSCF值分布与PM2.5差异较大(见图5)，冬、春两季大部地区的WPSCF值低于0.45. 夏季对肇庆市O3污染贡献明显的源区多位于广东省内，珠三角地区的WPSCF值高于0.45，其中珠江口西侧、韶关市东部和江西省南部的WPSCF值均超过0.65. 秋季WPSCF值超过0.55的区域面积在四季中最大，且方向集中，位于秋季第二类气流轨迹附近，其中佛山市、韶关市中东部、江西省南部等地区WPSCF值超过0.65. 第三类气流轨迹途经区域的WPSCF值为0.35～0.55. 因此，秋季外来输送潜在源区主要包括珠三角西部及其东部沿海、广东省东北部以及江西省、湖南省东南部等地区.

图5 肇庆市不同季节O3的WPSCF值分布特征Fig.5 Distribution characteristics of WPSCF in the four seasons of O3 in Zhaoqing City

春季珠三角西南部O3的WCWT值超过100 μg/m3(见图6)，近年来珠三角西南部为广东省O3污染最严重的地区，其对肇庆市也存在明显的传输影响. 夏季对ρ(O3-8 h)贡献高于100 μg/m3的区域包括珠三角南部、广东省东北部等地区. 秋季肇庆市及周边的佛山市、江门市、广州市以及北部的清远市东部、韶关市中部、江西省南部为WCWT高值中心，广东省东部沿海部分地区的WCWT值也大于100 μg/m3. 冬季WCWT值均低于80 μg/m3. 综上，对肇庆市O3污染输送贡献明显的源区主要包括珠三角中南部、广东省东北部和江西省南部等地区.

图6 肇庆市不同季节O3的WCWT值分布特征Fig.6 Distribution characteristics of WCWT in the four seasons of O3 in Zhaoqing City

3 结论

a) 2014—2018年肇庆市ρ(PM2.5)年均下降3.3 μg/m3，2016年起ρ(PM2.5)最大值逐年增大.ρ(PM2.5)日变化呈双峰型，分别出现在上下班高峰期之后. 2016年起ρ(O3-8 h)年均增加4.4 μg/m3，O3成为影响空气质量的首要污染物.ρ(O3)日变化呈单峰型，于15:00—16:00达到峰值.

b) PM2.5和O3污染分别在冬季和秋季最重，超标日分别达20.6和15.0 d.ρ(PM2.5)与风速相关性最高，ρ(O3-8 h)与日照时数和相对湿度相关系数均较高.

c) 春、夏两季影响肇庆市的气流近80%来自南部海面和东北方向，秋、冬两季85%以上气流源自偏东和偏北方向. 肇庆市PM2.5和O3污染除受本地排放影响外，还有来自珠三角、广东省北部及其东部沿海、江西省等地区的输送贡献. 春、秋两季珠三角西南部，以及冬季珠三角中南部、广东省东北部和西北部对肇庆市ρ(PM2.5)的贡献超过50 μg/m3；夏季珠三角南部、广东省东北部，以及秋季珠三角西部、广东省中北部、江西省南部对ρ(O3-8 h)的贡献超过100 μg/m3.

参考文献(References)：

[1] 吴兑,刘啟汉,梁延刚,等.粤港细粒子(PM2.5)污染导致能见度下降与灰霾天气形成的研究[J].环境科学学报,2012,32(11):2660-2669.

WU Dui,ALEXIS Kai-Hon Lau,LEUNG Yinkong,etal.Hazy weather formation and visibility deterioration resulted from fine particulate (PM2.5) pollutions in Guangdong and Hong Kong[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2012,32(11):2660-2669.

[2] ZHONG Liuju,LOUIE P K K,ZHENG Junyu,etal.Science-policy interplay:air quality management in the Pearl River Delta region and Hong Kong[J].Atmospheric Environment,2013,76:3-10.

[3] ZHANG Y H,SU H,ZHONG L J,etal.Regional ozone pollution and observation-based approach for analyzing ozone-precursor relationship during the PRIDE-PRD2004 campaign[J].Atmospheric Environment,2008,42(25):6203-6218.

[4] 沈劲,陈多宏,汪宇,等.基于情景分析的珠三角臭氧与前体物排放关系研究[J].生态环境学报,2018,27(10):1925-1932.

SHEN Jin,CHEN Duohong,WANG Yu,etal.Study on the relationship between ozone and precursors emission in the Pearl River Delta based on scenario analysis[J].Ecology and Environmental Sciences,2018,27(10):1925-1932.

[5] ZHANG Henian,WANG Yuhang,PARK T W,etal.Quantifying the relationship between extreme air pollution events and extreme weather events[J].Atmospheric Research,2016,188:64-79.

[6] ZHANG Yang,MAO Huiting,DING Aijun,etal.Impact of synoptic weather patterns on spatio-temporal variation in surface O3levels in Hong Kong during 1999-2011[J].Atmospheric Environment,2013,73(4):41-50.

[7] CAI Wenju,LI Ke,LIAO Hong,etal.Weather conditions conducive to Beijing severe haze more frequent under climate change [J].Nature Climate Change,2017,7(4):257-262.

[8] WANG Nan,LING Zhenghao,DENG Xuejiao,etal.Source contributions to PM2.5under unfavorable weather conditions in Guangzhou City,China[J].Advances in Atmospheric Sciences,2018,35(9):1145-1159.

[9] DENG Tao,WANG Tijian,WANG Shiqiang,etal.Impact of typhoon periphery on high ozone and high aerosol pollution in the Pearl River Delta Region[J].Science of the Total Environment,2019,668:617-630.

[10] FAN Qi,LAN Jing,LIU Yiming,etal.Process analysis of regional aerosol pollution during spring in the Pearl River Delta Region,China[J].Atmospheric Environment,2015,122:829-838.

[11] 翁佳烽,梁晓媛,谭浩波,等.基于K-means聚类分析法的肇庆市干季PM2.5污染天气分型研究[J].环境科学学报,2020,40(2):373-387.

WENG Jiafeng,LIANG Xiaoyuan,TAN Haobo,etal.Objective synoptic classification on PM2.5pollution during dry season based onK-means in Zhaoqing[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2020,40(2):373-387.

[12] HUANG Yeqi,YAO Teng,FUNG J C H,etal.Application of air parcel residence time analysis for air pollution prevention and control policy in the Pearl River Delta Region[J].Science of the Total Environment,2019,658:744-752.

[13] KOLLANUS V,TIITTANEN P,NIEMI J V,etal.Effects of long-range transported air pollution from vegetation fires on daily mortality and hospital admissions in the Helsinki metropolitan area,Finland[J].Environmental Research,2016,151:351-358.

[14] HUANG R J,ZHANG Y,BOZZETTI C,etal.High secondary aerosol contribution to particulate pollution during haze events in China[J].Nature,2014,514(7521):218-222.

[15] 詹鹃铭,刘永红,林琳,等.2014年冬季珠三角区域典型城市PM2.5污染时空关联特征[J].环境科学研究,2017,30(1):110-120.

ZHAN Juanming,LIU Yonghong,LIN Lin,etal.Investigation of spatial and temporal association of PM2.5pollution during winter 2014 in typical cities of Pearl River Delta[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(1):110-120.

[16] 翟世贤,安兴琴,刘俊,等.不同时刻污染减排对北京市PM2.5浓度的影响[J].中国环境科学,2014,34(6):1369-1379.

ZHAI Shixian,AN Xingqin,LIU Jun,etal.Effects of emission-sources reduction at different time points on PM2.5concentration over Beijing municipality[J].China Environmental Science,2014,34(6):1369-1379.

[17] 李红,彭良,毕方,等.我国PM2.5与臭氧污染协同控制策略研究[J].环境科学研究,2019,32(10):1763-1778.

LI Hong,PENG Liang,BI Fang,etal.Strategy of coordinated control of PM2.5and ozone in China[J].Research of Environmental Sciences,2019,32(10):1763-1778.

[18] 吴洛林,周柳艺,王雪梅,等.肇庆市PM2.5重污染天气形势及冬季典型污染过程输送特征研究[J].热带气象学报,2017,33(5):782-792.

WU Luolin,ZHOU Liuyi,WANG Xuemei,etal.Synoptic situations of PM2.5pollution episodes and transportation characteristics during a typical winter severe pollution event in Zhaoqing[J].Journal of Tropical Meteorology,2017,33(5):782-792.

[19] VELLINGIRI K,KIM K,MA C,etal.Ambient particulate matter in a central urban area of Seoul,Korea.[J].Chemosphere,2015,119:812-819.

[20] ROLPH G D,NGAN F,DRAXLER R R.Modeling the fallout from stabilized nuclear clouds using the HYSPLIT atmospheric dispersion model[J].Journal of Environmental Radioactivity,2014,136:41-55.

[21] 王芳,陈东升,程水源,等.基于气流轨迹聚类的大气污染输送影响[J].环境科学研究,2009,22(6):637-642.

WANG Fang,CHEN Dongsheng,CHENG Shuiyuan,etal.Impacts of air pollutant transport based on air trajectory clustering[J].Research of Environmental Sciences,2009,22(6):637-642.

[22] 龙启超,陈军辉,廖婷婷,等.乐山市2016年冬季颗粒物重污染过程与输送路径及潜在源区[J].环境科学研究,2019,32(2):263-272.

LONG Qichao,CHEN Junhui,LIAO Tingting,etal.The severe pollution process,transport pathways and potential sources of particulate matter during the winter of 2016 in Leshan City[J].Research of Environmental Sciences,2019,32(2):263-272.

[23] 王刘铭,王西岳,王明仕,等.焦作市大气污染时空分布特征及来源分析[J].环境科学研究,2020,33(4):820-830.

WANG Liuming,WANG Xiyue,WANG Mingshi,etal.Spatial and temporal distribution and potential source of atmospheric pollution in Jiaozuo City[J].Research of Environmental Sciences,2020,33(4):820-830.

[24] RAFAEL B,JULIO L,SOTIRIS V,etal.Analysis of long-fange transport influences on urban PM10using two-stage atmospheric trajectory clusters[J].Atmospheric Environmental,2007,41(21):4434-4450.

[25] BEGUM B A,KIM E,JEONG C H,etal.Evaluation of the potential source contribution function using the 2002 Quebec forest fire episode[J].Atmospheric Environment,2005,39(20):3719-3724.

[26] HSU Y K,HOLSEN T M,HOPKE P K.Comparison of hybrid receptor models to locate PCB sources in Chicago[J].Atmospheric Environment,2003,37(4):545-562.

[27] WANG Y Q,ZHANG X Y,ARIMOTO R.The contribution from distant dust sources to the atmospheric particulate matter loadings at Xi′an,China during spring[J].Science of the Total Environment,2006,368(2):875-883.

[28] 安俊琳,杭一纤,朱彬,等.南京北郊大气臭氧浓度变化特征[J].生态环境学报,2010,19(6):1383-1386.

AN Junlin,HANG Yixian,ZHU Bin,etal.Observational study of ozone concentrations in northern suburb of Nanjing[J].Ecology and Environmental Sciences,2010,19(6):1383-1386.

[29] 王占山,李云婷,陈添,等.北京市臭氧的时空分布特征[J].环境科学,2014,35(12):4446-4453.

WANG Zhanshan,LI Yunting,CHEN Tian,etal.Temporal and spatial distribution characteristics of ozone in Beijing[J].Environmental Science,2014,35(12):4446-4453.

[30] 刘晶淼,丁裕国,黄永德,等.太阳紫外辐射强度与气象要素的相关分析[J].高原气象,2003,22(1):45-50.

LIU Jingmiao,DING Yuguo,HUANG Yongde,etal.Correlation analyses between intensity of solar ultraviolet radiation and meteorological elements[J].Plateau Meteorology,2003,22(1):45-50.

[31] 王永宏.大气气溶胶理化特性及其对消光和臭氧浓度影响[D].兰州:兰州大学,2015.

[32] QI X F,SUN J Y,ZHANG L,etal.Aerosol hygroscopicity during the haze red-alert period in December 2016 at a rural site of the North China Plain[J].Journal of Meteorological Research,2018,32(1):38-48.

[33] YU Shaocai.Fog geoengineering to abate local ozone pollution at ground level by enhancing air moisture[J].Environmental Chemistry Letters,2019,17(1):565-580.

[34] JIANG Y C,ZHAO T L,LIU J,etal.Why does surface ozone peak before a typhoon landing in southeast China?[J].Atmospheric Chemistry & Physics Discussions,2015,15(23):13331-13338.