中子衍射技术测量残余应力的研究进展

李 楠，王 曦，刘昌奎

（1.中国航发北京航空材料研究院，北京 100095；2.航空工业失效分析中心，北京 100095；3.航空材料检测与评价北京市重点实验室，北京 100095；4.中国航空发动机集团材料检测与评价重点实验室，北京 100095；5.材料检测与评价航空科技重点实验室，北京 100095）

0 引言

残余应力是指产生应力的各种因素不存在时（如外力去除、温度已均匀、相变结束等），由于不均匀的塑性变形使材料内部依然存在并且自身保持平衡的弹性应力，又称为内应力[1]。按照残余应力作用区域的大小分为3 类：第一类属于宏观残余应力，其作用与平衡范围为宏观尺寸；第二类为微观残余应力，其作用与平衡范围为晶粒尺寸数量级；第三类也属于微观残余应力，其作用与平衡范围为晶胞尺寸数量级，是原子之间的相互作用应力，如晶体缺陷（空位、间隙原子或位错等）周围的应力场等[2]。

在相关构件的设计、制造乃至服役过程中，第一类宏观残余应力起着重要的作用。一方面在大型结构件的加工、制造过程中，不均匀的残余应力是导致材料出现变形、开裂的主要原因，严重降低了零件的生产效率，提高了生产成本；另一方面，在零件服役的过程中，材料表面的残余拉应力可能会降低材料的疲劳强度、引起应力腐蚀，从而造成结构的早期失效[3-6]；因此，准确测量残余应力的大小与分布，对改进强度设计、提高工艺效果、检验产品质量和安全可靠性评价具有重要的影响。

由于残余应力的“自平衡”性，目前没有直接的方法可以准确测量其大小。几乎所有的方法都是通过测量材料的应变，再利用胡克定律计算出应力的大小。这些应力测试方法，主要可以分为3 大类：应力释放法、物理性能法、射线衍射法。应力释放法是通过对材料进行切削，测量材料去除后由应力释放而导致的变形，从而获得原始应力大小，如盲孔法、轮廓法、环芯法等，此类方法需对材料进行一定程度的破坏，为有损测试法；物理性能法主要是测量材料由应力而产生的物理性能的变化（如超声法、磁性法等），但测试结果受材料内部缺陷、微观组织结构等因素影响较大，且标准样品制备困难，很难得到可靠的定量结果；射线衍射法是通过射线的衍射原理测得晶格应变，再计算得出材料的应力值，为无损的应力测试方法，该方法根据射线源的不同，一般可分为普通X 射线衍射、同步辐射X 射线衍射及中子衍射。与X 射线相比，中子具有更强的穿透能力，非常适合于测量材料或工程部件内部的三维应力状态。

1 基本原理

中子衍射法残余应力测试基本原理是基于布拉格衍射方程[7]。当波长为λ的中子束通过样品时与晶面发生衍射。

在应力作用下，材料晶面间距发生变化，直接表现为衍射角θ的变化，可确定产生的晶格应变为：

在中子衍射残余应力检测中，通过调整入射狭缝及径向准直器定义样品的衍射体积，见图1。

图1 中子衍射残余应力测试Fig.1 Schematic of neutron diffraction measuring residual stress

利用中子衍射法仅能得到衍射矢量方向的晶格应变。为了计算该位置的应力张量至少需要对6 个独立方向进行应变测试，即3 个正应力分量和3 个切应力分量，从而正确计算材料中的应力张量矩阵。

2 与其他残余应力测试方法的对比

残余应力的测量方法多样，不同测量方法各具优缺点，图2 为各方法的穿透深度与空间分辨率[8]，其中，深色背底表示有损方法，白色背底为无损方法。可见，中子衍射法在无损测量材料内部较深位置处的应力具有显著优势。在实际应用中，很多研究者将中子衍射技术与其它应力检测技术联用，相互验证并互为补充。

图2 不同残余应力测试方法对比[8]Fig.2 Comparison of residual stress measurement methods[8]

Traore 等[9]采用中子衍射法、裂纹柔度法和轮廓法对紧凑拉伸奥氏体不锈钢焊接试样进行残余应力测试，结果表明，裂纹柔度法所测应力值小于轮廓法所测应力值，轮廓法所测应力值小于中子衍射法所测应力值，轮廓法测试结果朝着CT 样的前端面略有偏移（图3），这与切割时产生塑性变形有关。裂纹柔度法测的是沿厚度方向的平均应力，因此应力值低于中子衍射法（图3）。Smith等[10]对IN718 高温合金线性摩擦焊焊缝采用中子衍射和轮廓法进行残余应力测量，结果表明，中子衍射测得焊缝最高的拉应力值大于轮廓法，是由于轮廓法没有捕捉到材料微结构的变化，另一方面，样品几何形状也会对轮廓法的应力值带来较大影响，而中子衍射法能够更好地给出高局域塑性变形效应导致的材料微结构与力学响应的变化。Wanchuck 等[11]对由5 层不同材料增材制造的功能梯度材料采用轮廓法、中子衍射法、深孔法和递增中心孔法对沿厚度方向的每层进行残余应力测试，4 种测试方法互为补充：中子衍射法可得出每层材料的三维应力矩阵；轮廓法可得出截面的二维应力分布；深孔法可得应力沿深度方向的线分布，它可以提供多层功能材料沿厚度分布的空间分辨率更高的应力值，如在哪个位置应力值最大，也是对中子和轮廓法的验证和补充；递增中心孔法可得到表面附近几十μm 处的应力（图4）。Brewer 等[12]采用X 射线与中子衍射技术对ODS 钢搅拌摩擦焊的焊缝进行残余应力测试，采用X 射线测定表层不超过60 μm 深度的应力，中子测量内部cm 级深度的应力。测试结果表明，该焊缝区域表层与内部应力基本一致。Ahn 等[13]采用X 射线与中子衍射技术相互补充，对光纤激光焊AA2024-T3 铝合金进行残余应力测试。X 射线测定深度约为30 μm，中子测量内部深度的应力，并与有限元模拟相结合进行对比验证。Vourna等[14]采用X 射线与中子衍射技术对AISI 1008 钢板电子束焊接焊缝进行残余应力测试，并研究了磁性巴克豪森噪声法和准直流磁导率与残余应力的相关性，以及作为残余应力测试新方法的可能性与展望。

图4 增材制造功能梯度材料残余应力测试[11]Fig.4 Additive manufactured functionally graded material residual stress measurements[11]

图3 紧凑拉伸奥氏体不锈钢焊接试样残余应力测试[9]Fig.3 Residual stress measurements of austenite stainless steel CT specimen[9]

从以上研究结果可见，中子衍射法常用于测量材料内部三维应力分布，在测量深度和准确度等方面均具有显著优势。在实际工程应用中表征构件整体应力分布时，可结合产品构形及材料特点，充分发挥中子衍射的测量优势，同时还可以选择其他残余应力测试方法进行补充，如测量表层应力时更宜采用X 射线衍射法，测量应力面分布时，可采用有损的轮廓法等。

3 国内外研究进展

近年来，采用中子衍射技术开展的应用与研究主要集中在工程部件残余应力测试与分析，制造加工工艺或使用过程中残余应力的演变及相关的形变、相变机理研究等方面，相应的原位实验与测试技术也逐渐引起关注。

3.1 工程部件的残余应力测试

中子衍射在无损定量测量工程部件内部残余应力上具有独特的优势，由于大多数元素对中子束的低吸收，使中子束能够穿透构件的厚度从数mm 到数cm 量级；通过调整入射和出射狭缝或准直器，可获得衍射体积内的信息，便于表征材料内部的性能，现已被越来越多的应用于航空、航天、核电、船舶等领域的关重件残余应力检测。

Shin 等[15]对已服役10 a 的飞机起落架上起固定作用的钢销和销孔件进行残余应力测试，钢销直径为22.2 mm，长55 mm，测试深度为沿直径6 mm 处，根据残余应力测量结果，为该构件的寿命评估提供数据基础。Kaiser 等[16]对铁轨3 个方向的应力进行了测量，并与轮廓法和有限元模拟相结合，为铁轨的矫直工艺提供了指导。Lombardi等[17]对汽车的Al 合金发动机组块时效热处理工艺进行研究，通过原位与非原位的中子衍射测量，得出块体内部的应力变化。Yi 等[18]对航空用AISI 4340 钢盘件感应硬化的残余应力进行测量，并结合XRD 方法，依据组织结构的变化，在盘件不同位置选取合适的参考值d0，从而得出更为准确的残余应力值（图5）。北京航空材料研究院在中国绵阳研究堆对DZ125 定向凝固高温合金叶片内部不同位置进行三维残余应力测量，并根据晶格常数计算得到相应的错配度，为航空发动机叶片服役寿命的无损评价提供了数据基础。

图5 感应硬化后AISI 4340 钢盘件残余应力测量[18]Fig.5 Residual stress measurements of induction hardened AISI 4340 discs[18]

3.2 工艺过程中的应力分析

在工程部件残余应力的研究中，工艺过程与残余应力密不可分。材料在制造加工过程中，不可避免地会产生残余应力。一些特殊工艺，如焊接、增材制造，其高能量密度的热源导致非常快的冷速和大的温度梯度，从而造成残余应力过大，很多相关产品的失效，如应力腐蚀、疲劳等[19]，都与残余应力密切相关；因此，采用中子衍射技术研究这类工艺下材料内部不同区域的残余应力是当前的研究热点。

Venkata 等[20]研究了9Cr-1Mo 和奥氏体AISI 316 不锈钢异种金属电子束焊接焊缝不同区域的残余应力，得出焊接中心区域由于熔池的快速冷却，主要为压应力状态，在相邻热影响区或熔融区边界为高拉应力状态。Zondi 等[21]研究了不同焊接工艺条件下压力容器管道与板材氩弧焊区域残余应力分布，得出焊接中心线的环向拉应力值已接近焊材屈服应力，轴向与径向应力则远小于环向应力（图6）。Zhang 等[22]对SiCp/2009Al-T4 金属基复合材料搅拌摩擦焊焊接区域的宏观残余应力与微观应力进行了研究，揭示了金属基体与增强相间的载荷传递。Luo 等[23]分析了管材与板材连接区补焊后残余应力变化，发现补焊区横向应力几乎不变，长度方向应力增加；非补焊区的横向和长度方向应力均降低，并提出沿原焊接方向反向补焊可有效降低残余应力水平的建议。Shen 等[24]采用中子衍射法对电弧增材制造Fe3Al 基铁铝化合物进行了残余应力测量，部分位置存在较大柱状晶，尺寸可达600 μm，呈现显著各向异性。将中子的规范体积增大至2 mm×2 mm×2 mm，以保证收集到足够多的晶粒信息。Wanchuck 等[11]对由5 层不同材料增材制造的功能梯度材料采用中子衍射法测得每层材料的三维应力矩阵，为工艺优化提供数据支撑。

图6 压力容器管道氩弧焊区残余应力测试[20]Fig.6 Residual stress measurements of pressure vessel welding zone[20]

3.3 基于中子衍射的原位技术的应用

由于中子衍射实验可以在几min（反应堆中子源）和数十s（脉冲中子源）完成，因此，基于各种原位技术被用于中子衍射的测量中，包括热、力、热力耦合、高压、磁场等。

Ruiz-Larrea 等[25]在美国Los Alamos 中子源研究了原位热循环过程中形状记忆合金的相变原理。Wang 等[26]研究了AZ31 镁合金的应力松弛和应变松弛机制，采用原位中子衍射建立了材料内部弹性应变与宏观应力应变行为的响应关系。Chen 等[27]在ISIS 中子源对焊接钢管原位热处理过程中的应力释放进行了测量和分析，建立了温度、时间、应力的关系，为热处理工艺的优化提供了支撑（图7）。Wang 等[28]在J-PARC 中子源原位研究了珠光体钢在拉压疲劳过程中的应变硬化、包申格效应和循环软化机制，结果表明，铁素体和渗碳体之间的塑性应变不匹配造成的相间应力是导致应变硬化和包申格效应的主要原因，铁素体相位错的反向运动造成了循环软化，衍射峰形半高宽的变化也证实了该问题。中国航发北京航空材料研究院采用原位拉伸试验对FGH96 高温合金不同晶面的响应进行研究，与施加载荷相对比，并结合模拟计算得到了适用于该材料最佳的中子衍射测试参数与数据解析方法，为后续大型构件的测量奠定了重要基础。

图7 焊接钢管在原位热处理过程中的应力变化[26]Fig.7 In-situ neutron diffraction measurement of residual stress relaxation in a welded steel pipe during heat treatmen[26]

4 总结与展望

随着中子源的不断发展与扩大，相关的仪器设备与实验技术不断升级与发展，在材料科学与工程领域的应用研究更加深入和广泛。脉冲中子源束流功率的提升，可提供丰富的高能短波长中子，从而加大穿深能力并缩短了数据的采集时间，为大型构件内部的残余应力测试提供重要技术保证；准直器技术的进步可将衍射体积缩小到μm 量级，可与同步辐射技术相媲美，在块体材料微观结构的研究方面独具优势；结合原位技术的发展，使中子衍射在研究不同过程中材料的形变、相变等宏微观机理方面发挥重要的作用。

中子衍射技术的应用可将材料与工程部件的组织结构、微观行为与宏观性能相互关联，为研究材料和部件的本构关系、失效机理，以及可靠性的分析和预测等提供重要理论基础和技术支撑，在材料与工程领域发挥不可替代的作用。