利用核磁共振资料定量评价页岩孔隙结构

2021-06-09王胜建薛宗安侯瑞卿

波谱学杂志 2021年2期

孟昆，王胜建，薛宗安，侯瑞卿，肖亮

1. 中国地质大学（北京），北京 100083；2. 中国地质调查局油气资源调查中心，北京 100083；3. 中石化胜利石油工程有限公司地质录井公司，山东东营 257064

引言

页岩气储层的孔隙结构是影响气藏储集能力和页岩气开采的主要因素[1]. 页岩气储层中气体的赋存形式包括吸附态、游离态和溶解态3种，以吸附态和游离态为主，其中较大孔隙中往往以游离态为主，而较小孔隙则以吸附态为主[2-4].定量表征页岩气储层的孔隙大小和分布对于评估页岩气藏潜力、指导页岩气的勘探开发具有重要意义[5-7].

核磁共振（NMR）测井资料是研究岩石孔隙结构的重要资料，在表征孔隙体积、孔径分布和比表面积等方面具有其它资料所不可比拟的优势[8-12].目前，NMR测井资料广泛用于表征岩石的孔隙结构和划分储层类型，在常规-致密储层中取得了很好的应用效果[13-16].然而，由于页岩气储层孔隙尺寸较小，且相应的岩石物理配套实验资料较少，因此常规的利用NMR测井表征岩石孔隙结构的方法失去了作用.分形理论由 Mandelbrot[17]在 1975年首次提出，是用来描述不规则几何图形自相似特性的一种常用方法[18,19].1988年，Krohn[20]用扫描电镜观察岩石断面，发现各种砂岩、页岩及碳酸盐岩在一定尺度内具有良好的分形性质.贾芬淑等[21]利用分维数来定量评价砂岩的孔隙结构，取得了一定的应用效果.然而，大多数自然物体的形状呈现出非均质性和多重分形特征，一个恒定的分形维数不能准确地描述其特征.因此，在分形的基础上，有研究者提出了一种能提供更多孔隙特性信息的多重分形理论，将自相似性度量转化为多重分形函数集[22,23].目前，国内外学者针对岩心孔径分布开展了大量的分形和多重分形性特征研究.胡琳等[24]基于压汞数据，根据页岩孔隙分形曲线的特征，将孔隙结构划分为渗透孔隙、凝聚-吸附孔隙和吸附孔隙三类.Jiang等[25]基于压汞数据，建立了分形参数与孔隙度和渗透率之间的相关关系.Zhao等[26]基于低温氮气吸附和NMR实验，发现中巴肯地层微孔隙体积和平均孔隙大小与多重分形参数谱宽（Δα）有较好的相关性.王民等[27]发现页岩孔径分布存在明显的多重分形特征，孔径分布的非均质性主要与孔隙比表面积有关.Liu等[28]基于低温二氧化碳和氮气实验，发现了巴肯页岩具有多重分形现象，广义维数随着阶矩的增加而减小，多重分形谱呈现强的不对称性.

低温氮气吸附、低温二氧化碳吸附、压汞和NMR是常用的研究岩心孔径分布的实验方法，岩心孔径分布的多重分形特征分析被用来进一步刻画岩心孔隙结构的复杂性和非均质性.鄂西地区震旦系陡山沱组是中国页岩气勘查的新层系，陡山沱组直井分段压裂的日产气量最高达5 460 m3/d、水平井压裂获得5.53万m3/d稳定页岩气流[29,30].目前，针对该层系的页岩微观孔隙结构的研究尚不充分.为提高对该层系储层的孔隙结构的有效评价精度，本文基于多重分形理论对饱含盐水状态的岩心T2谱进行多重分形特征分析及敏感参数提取，研究多重分形参数与岩石孔隙结构之间的关系，并通过敏感的多重分形参数建立页岩气储层孔隙结构的定量表征和分类的方法.

1 地质背景

鄂西地区位于四川盆地东部，大地构造上处于扬子板块中段.目的层震旦系陡山沱组沉积环境主要为潮坪、台内盆地及斜坡沉积，而黑色页岩段主要发育于台内盆地[31].陡山沱组二段暗色泥页岩地层厚度超过50 m；有机碳含量（TOC）普遍大于1%；有机质类型以I~II1型为主，成熟度（Ro）介于0.58%~2.38%之间，平均为1.98%；页岩矿物成分以白云石为主，具备形成页岩气的良好地质条件[29,32].

鄂阳页1井位于鄂西地区黄陵背斜的西南部，其震旦系陡山沱组可划分为四段.陡一段为灰色泥质白云岩，厚度11.46 m；陡二段以黑色碳质页岩和灰黑色白云质页岩为主，厚度127.69 m；陡三段以灰色灰质白云岩、浅灰色白云岩为主，厚度57.72 m；陡四段发育一套深灰色泥岩，厚度0.65 m（图1）.本次研究选取鄂阳页1井震旦系陡山沱组陡二段岩心20块，其中黑色碳质页岩9块、灰黑色白云质页岩11块，开展了饱含盐水状态的NMR研究，通过对T2谱的多重分形特征分析，研究页岩气储层的微观孔隙结构.

图1 鄂阳页1井震旦系陡山沱组地层柱状图Fig. 1 Stratigraphic column of the Sinian Doushantuo formation, eyangye 1 well

2 NMR实验和数据分析

2.1 NMR实验

NMR实验在纽迈 MicroMR20-G型核磁共振岩心分析仪上完成.为了使岩心 NMR实验与实际NMR测井资料之间具有较好的匹配性，在岩心NMR实验时往往选用与NMR测井仪器相对应的回波间隔，这些回波间隔在常规储层中具有一定的适用性，但对于黏土含量较高、孔喉半径较小的细粒级储层，其回波间隔则需要选用更小的值[33,34]. 本文考虑到页岩储层的微小孔隙较发育，T2谱上短弛豫组分所占比重较大，在实验时选择 0.069 ms的回波间隔进行测量.其它的测量参数包括：等待时间（Tw）=1.5 s，扫描次数=64，接收增益=100%，回波个数=8 192.

实验基本步骤如下：（1）将岩心切割成直径为2.50 cm、长度在0.50 cm以上的柱塞样品，并将端面磨平、抛光，制备标准柱塞样；（2）对岩心样品进行洗油、洗盐处理；（3）配置浓度为5.0 mg/L的KCl溶液浸泡样品，将真空室内抽真空、加压饱和8 h，饱和压力为0.3 MPa，直到岩心达到完全饱含盐水状态；（4）对饱含盐水状态的岩心进行NMR实验，得到完全饱含盐水状态的T2谱. 实验过程中，考虑到所选取的页岩岩心在长时间浸泡后容易散开，故未做离心处理.

2.2 数据分析

20块页岩样品的NMR孔隙度（Φ-nmr）、T50和孔隙比例如表1所示. 从表中可以看到，所选岩心的NMR孔隙度介于0.86%~3.17%，平均值为1.77%.表中T50是归一化T2谱反向累积曲线上50%的饱和度所对应的T2，其类似于压汞实验中的中值压力Pc50（汞饱和度为50%时对应的进汞压力），被验证为研究孔隙结构的重要参数[35-37].根据国际理论与应用化学学会（IUPAC）的定义，宽度小于2 nm的孔隙称为微孔，介于2~50 nm的孔隙称为中孔，而宽度大于50 nm称为宏孔[38].

表1 20块页岩岩心样品的NMR孔隙度、T50、孔隙比例和T2谱的多重分形参数Table 1 Basic parameters of the 20 shale cores and multifractal parameters of their T2 spectra

图2(a)为 20块岩心完全饱含盐水状态下的T2谱.从图中可以看到，所有岩心T2谱上T2小于10 ms的组分所占比例均较高，而大于10 ms的弛豫组分所占比例相对较低，指示本文使用的岩心以小孔隙为主.图2(b)是对完全饱含盐水状态的T2谱进行幅度值的依次累加，再对累加后的各幅度点除以其幅度总和得到的归一化累积曲线，归一化累积曲线可近似视为孔隙半径的累积分布曲线.图3为基于NMR获得的黑色碳质页岩（5#）和灰黑色白云质页岩（13#）样品的孔隙比例分布，两块样品孔隙比例差异主要体现在中孔与宏孔：黑色碳质页岩有较高的宏孔比例和较低的中孔比例；而灰黑色白云质页岩反之.

图2 (a)完全饱含盐水状态的20块页岩岩心的T2谱；(b) T2谱归一化累积曲线Fig. 2 (a) T2 spectra of the 20 shale cores with fully saturated salt water; (b) Normalized cumulative curve of T2 spectra

图3 基于NMR获得的黑色碳质页岩（5#）和灰黑色白云质页岩（13#）样品的孔隙比例分布Fig. 3 The pore size distributions of black carbonaceous shale core (5#) and gray-black dolomitic shale core (13#) acquired with NMR

3 基于T2谱的多重分形分析

多重分形理论被广泛应用于岩石微观孔径的分析，可以深入刻画岩石的结构细节和非均质性[25,37].完全饱含盐水状态岩心的T2谱经过归一化累积处理，可近似代表岩心的孔隙半径分布曲线，已被证明可用来进行多重分形特征分析[39].

3.1 NMR响应机理

岩石孔隙中的流体存在三种弛豫机制，包括体积弛豫、表面弛豫和扩散弛豫，根据NMR基本原理，横向弛豫时间可表示为[40,41]：

(1)式中T2、T2b、T2s和T2d分别表示横向弛豫时间、横向体积弛豫时间、横向表面弛豫时间和横向扩散弛豫时间，单位为ms.

一般来说，亲水岩石的横向弛豫主要取决于其表面弛豫和扩散弛豫，体积弛豫通常可忽略不计，且回波间隔和磁场梯度较小时扩散弛豫也可忽略不计.故横向弛豫时间可表示为[40,41]：

(2)式中ρ2为横向表面弛豫率，单位为μm/ms；针对页岩样品，Sondergeld和Curtis等[42,43]认为其横向表面弛豫率的取值为50 nm/ms.S为孔隙的表面积，单位为μm2；V为孔隙的体积，单位为μm3.

由于孔隙的表面积与体积之比与孔隙半径和形状因子有关，对于具有规则形状的孔隙，可根据(2)式推导出横向弛豫时间与岩石孔隙半径的关系[44]：

(3)式中Fs为孔隙形状因子，球状孔隙取3，柱状孔隙取2；r为孔隙半径，单位为μm.

由(3)式可知，T2与孔隙半径呈正比关系，利用该式可将T2谱转化成岩石的孔隙半径分布.

3.2 多重分形理论

本文采用计盒法对多重分形理论进行简要介绍.完全饱含水状态的岩心T2谱经过归一化累积处理，将其分布范围视为数据集长度L，以尺度ε将数据集L分割成N(ε)个部分.对数据集L进行插值处理，使分割集数目N(ε) = 2m，则可定义尺度 ε =L·2-m(m=0,1,2,)[45].尺度为ε时，第i个分割集的概率测度可表示为：

(4)式中，vi(ε)为第i个分割数据集下的数据累加值，i取正整数.

具有多重分形特征的概率分布数据集，概率测度与尺度ε符合幂指数关系[45,46]：

(5)式中，αi为Coarse-Holder指数或奇异强度，代表第i个分割集的数据分布密度.

因此，不同的分割集可能具有相同的奇异强度，用Nα(ε)表示ε下奇异强度分布在α及其附近的分割数据集累加占总数据集的比例，则Nα(ε)可表示为：

(6)式中，f(α)为多重分形谱或奇异谱.

定义配分函数为：

(7)式中，q为阶矩或权重因子，取值范围可为[-∞,+∞]；τ(q)为质量函数，可表示为：

不同的q值具有不同的广义分形维数，τ(q)能被用来计算广义分形维数D(q)：

根据勒让得变换可得阶矩q对应的奇异强度α(q)、f(α)与τ(q)的关系为：

通常，广义分维谱qD(q)和多重分形谱 αf(α)是描述分形特征的两组不同的参数[37,39,47].广义分维谱qD(q)中提取D(q)值研究数据集的分布特征；多重分形谱 αf(α)中提取α(q)、f(α)和谱宽Δα研究数据集的分布特征，谱宽Δα被定义为：

3.3 T2谱的多重分形特征分析

对20块岩心的T2谱归一化累积曲线进行多重分形分析，选取q的范围为[-10,10]，步长为1.图4(a)是5#岩心样品在q取[-10,10]时配分函数与不同盒子尺度在双对数坐标系下的交会图，图4(b)为质量函数谱qτ(q)，而图4(c)则为广义分维谱qD(q).由(9)式可知，在q不等于1时，τ(q)与qD(q)可以进行相互转化，质量函数谱与广义分维谱具有相等的效力.图 4(d)为多重分形谱法得到的 αf(α).对于广义分维谱qD(q)，随着q的增加，D(q)逐渐减小；多重分形谱随着奇异强度α的增大，先增大再减小.

图4 5#页岩T2谱的多重分形分析. (a)配分函数与不同盒子尺度的双对数图；(b)质量函数谱q~τ(q)；(c)广义分维谱q~D(q)；(d)多重分形谱α~f(α)Fig. 4 Multifractal analysis of the T2 spectra of the 5# shale core. (a) Log-log plots of the partition function versus different box scales;(b) The mass functional spectrum q~τ(q); (c) The generalized dimension spectrum q~D(q); (d) The multifractal spectrum α~f(α)

20块页岩样品典型的多重分形特征参数如表1所示，包括最小广义分维数Dmin、最大广义分维数Dmax、阶矩为-1的广义分维数D-1、阶矩为1的广义分维数D1、谱宽Δα和最小最大广义分维数的差值（Dmin-Dmax），其中下标min和max分别代表最小和最大阶矩.

4 结果与讨论

4.1 基于T2谱的多重分形参数的孔隙结构分类

结合T2谱形态和表1所示各岩心的孔隙比例，依次选取3块不同孔隙结构类型的代表性岩心，开展多重分形分析. 图5(a)是三块岩心样品在完全饱含盐水状态下的T2谱归一化累积曲线，5#样品的归一化曲线位于图中最右侧，表1中的孔隙比例指出其微孔和中孔比例最低，宏孔比例最高，指示出具有较好的连通性和储集空间，代表孔隙结构最好的岩心；18#样品的归一化曲线位于图中最左侧，微孔和中孔比例最高，宏孔比例最低，指示出具有较差的连通性和储集空间，代表孔隙结构最差的岩心；8#样品的归一化曲线介于5#和18#之间，孔隙结构中等.图5(b)是三块样品的广义分维谱.由图可知：阶矩q小于0时，广义分维数与孔隙结构质量呈反比，孔隙结构越好，广义分维数越低；当阶矩q大于0时，广义分维数与孔隙结构质量呈正比，孔隙结构越好，广义分维数越高.广义分维数差值[D(-q) -D(q)]与孔隙结构质量呈反比，孔隙结构越好，广义分维数差值越低.图5(c)是三块样品的多重分形谱，多重分形谱呈现先增加再减小的形态，谱宽（Δα）与孔隙结构质量成反比，孔隙结构越好，谱宽数值越低.

图5 三类页岩样品的孔隙结构分析. (a) T2谱归一化累积曲线；(b)广义分维谱q~D(q)；(c)多重分形谱α~f(α)Fig. 5 Pore structure analysis for three types of shale cores. (a) Normalized cumulative curves of T2 spectra; (b) The generalized dimension spectra q~D(q); (c) The multifractal spectra α~f(α)

根据对广义分维谱和多重分形谱的分析，选择（Dmin-Dmax）和Δα作为孔隙结构分类的敏感参数. 由20块样品（Dmin-Dmax）和Δα的交会图（图6）可知：随着孔隙质量变差，（Dmin-Dmax）和Δα均变大，且二者之间具有较好的相关性. 根据（Dmin-Dmax）和Δα的值，将孔隙结构质量由高到低分为三类：I类孔隙结构，0.74<(Dmin-Dmax)<0.95，0.85<Δα<1.03；II类孔隙结构，0.95≤(Dmin-Dmax)<1.01，1.03≤Δα<1.10；III类孔隙结构，1.01≤(Dmin-Dmax)<1.15，1.10≤Δα<1.25.

图6 谱宽Δα与最小最大广义分维数差值（Dmin-Dmax）的交会图Fig. 6 Intersection graph between spectral width Δα and the difference of minimum and maximum generalized fractal dimension (Dmin-Dmax)

表2是20块页岩样品三类孔隙结构的多重分形特征参数的分布范围和平均值，Dmin和D-1能较好的区分III类孔隙结构和其他两类孔隙结构.Dmax和D1能较好的区分I类孔隙结构和其他两类孔隙结构.Dmin-Dmax、Δα和D-1对三类孔隙结构分布范围均有明确的界限，可用作孔隙结构定量划分的敏感参数.

表2 20块页岩样品三类孔隙结构的多重分形特征参数的分布范围和平均值Table 2 The distribution ranges and average values of the multifractal characteristic parameters of the three types of pore structures in 20 shale cores

4.2 可靠性验证

图7(a)~(c)是基于图6所示的分类标准将20块样品分为三类，并得到的从第I类至第III类岩心的饱含盐水状态的T2谱，而图7(d)则为三类样品的平均T2谱. 从图中可以看到，I类和II类岩心的T2谱主要呈现为双峰分布，且以小孔隙分布为主，T2谱上波谷的位置在10 ms左右.但大孔隙所占的比例完全不同，I类储层大孔隙所占的比重大于II类储层.而III类岩心则主要以多峰分布为主，主峰的T2介于0.01~1.0 ms，大孔隙所占的比例进一步降低.

表3列出了三类岩心从NMR资料中计算的相关参数.T50范围介于0.10~0.77 ms之间，对应图2(a)完全饱含盐水的岩心T2谱的左侧主峰区间.从统计结果来看，虽然不同类型岩心T2谱的相关参数有所差异，但分布范围有重叠，无法完全有效划分页岩气储层的类型. 而多重分形方法能够得到不同类型岩心的准确界限，这充分说明多重分形理论在页岩气储层孔隙结构表征及有效性预测中的可靠性.

图7 基于多重分形参数分类的三类T2谱和平均T2谱. (a) I类；(b) II类；(c) III类；(d)平均T2谱Fig. 7 Three types of T2 spectra based on multifractal parameter classification. (a) type I; (b) type II;(c) type III; (d) Average T2 spectra