爆炸载荷作用下铀气溶胶形成机理研究*

刘志勇，王金涛，何 彬，罗永锋，王 飞

（1. 火箭军工程大学核工程学院，陕西 西安 710025；2. 火箭军研究院，北京 100015）

铀材料是核能领域中具有重要应用的核材料，化爆问题[1]是核事故中最为严重的一类事故形式，发生化爆事故将使铀材料在爆炸载荷作用下迅速转化为微小颗粒物，即具有放射性的气溶胶（本文所指气溶胶为粒径小于10 μm 的大气漂浮颗粒物，即PM10，通常不考虑沉降问题），并在爆炸作用下被抛撒至周围环境中，在大气中不断扩散，对各类装备设施和人员造成极为严重的危害[2]。对于此类问题的研究，通常可以分为两个阶段：一是爆炸载荷作用下铀气溶胶的形成过程，二是铀气溶胶形成后在大气环境中的扩散过程。其中，第一个问题的研究结果是第二个问题的输入条件，因此，必须首先对铀气溶胶的形成机理进行深入研究，对于科学评估放射性气溶胶的扩散规律，快速进行核事故应急处置，具有重要的理论意义和应用价值。目前，由于在爆炸载荷作用下，铀材料处于极端条件中，在极短时间内受到高温高压作用，加之铀材料具有放射性危害，因此，国内外对于放射性气溶胶的形成过程研究成果较少。

在爆炸载荷作用下金属材料的响应过程中，金属材料的损伤通常从宏观层面进行描述，例如侵蚀、断裂等损伤模式，在实验和数值仿真中都能够较为准确地对材料响应过程进行观测和分析。但是，金属材料破碎成微小颗粒物的过程，利用侵蚀、断裂等描述方法却无法加以分析和研究。这其中除了涉及材料的微观结构变化，还涉及诸多物理量的变化，特别是内能迅速升高与材料相变等等。周建辉等[3]等对爆轰波对金属球壳的挤压作用进行了研究，通过数值仿真展示了爆轰波对金属球壳的压缩动态响应过程。王凯民等[4]在考虑受主炸药盖片对撞击入射冲击波衰减作用的基础上，得到了改进的飞片起爆计算模型，经与实验结果对比表明这一改进模型更符合实际系统。这些研究成果对爆轰波与金属的相互过程进行了初步探索，但仍不足以描述气溶胶的形成。

20 世纪60 年代起，人们开始针对核事故场景中的钚气溶胶源项进行实验和理论研究，研究内容主要包括钚材料的氧化反应和气溶胶生成机制、核事故发生后钚气溶胶在事故源处的分布特性等。随着计算机的发展，人们开发了多种处理钚气溶胶扩散的计算模型。事故源项直接影响计算模型的选择和计算结果的精度，因此进行炸药爆炸条件下的现场试验，作为研究钚在炸药爆炸条件下源项特性的有效方法之一[5]，能直接提供钚在炸药爆炸条件下的源项参数，但由于现场试验对环境影响大、代价高，所以现场实验数量较少，其中最著名的是1963 年的project roller coaster 实验[6]。

Project roller coaster 实验包含4 个系列的试验：Clean Slate 1 (CS1)、Clean Slate 2 (CS2)、Clean Slate 3 (CS3)和Double Tracks (DT)。试验在美国内华达州Tonopah 试验场进行，其中DT 和CS1 为外场试验，CS2 和CS3 为掩体内试验。DT 试验中，装置在钢板上起爆。Project roller coaster 实验中将包含炸药和钚材料的结构置于4 种不同环境来模拟钚在不同环境中发生事故时的扩散状况，结果见表1[6]。

在爆炸形成的高温高压条件下，钚（液滴或蒸气）粒子与空气混合，产生化学反应形成钚的氧化物。钚的氧化物有两种形式：Pu2O3和PuO2。在空气中Pu2O3通常进一步氧化为PuO2，该反应过程非常迅速[7]。

Haschke 等[8]的研究表明在火灾实验中，要获得完整的气溶胶颗粒尺寸分布是很困难的。由于火灾事故通常为接近等压燃烧，对气溶胶颗粒的驱动能力不足，仅有较小尺寸的气溶胶颗粒会随上升气流飘散，较大尺寸的气溶胶颗粒则迅速沉积，因此通常火灾实验只能给出两部分的单独分布。Martz 等[9]提出：在爆炸作用下，对于炸药周围的裂变材料或其他有毒物质，一般会发生完全的气溶胶化。爆炸产生的高温、高压条件下，核材料产生相变，进一步发生化学反应。最终放射性气溶胶的粒径分布是与物质的化学性质和装置结构等密切相关的，且气溶胶粒径范围变化较大，有些粒子的平均空气动力学直径为20～40 μm，而有些粒子的平均空气动力学直径小于1 μm。源项中的粒径分布可以采用单个或多个对数粒径分布组合来表示。因此，计算中假设放射性物质已经形成了稳定粒径分布，并在后续扩散过程中保持该状态不变。

郝樊华等[10]开展了化爆试验，以银金属为对象对爆轰条件下气溶胶生成量及粒径分布规律进行了实验研究。

表 1 Project Roller Coaster 实验状态Table 1 The status of Project Roller Coaster

刘文杰等[11]对核事故条件下钚气溶胶源项的理论和实验研究进行了总结和评述，主要包括钚材料的氧化反应机制、气溶胶的颗粒尺寸分布以及核事故发生后气溶胶从事故源处释放的比率和可吸人率，进一步对比了炸药化学爆炸、静态燃烧及动态燃烧三类核事故场景中钚气溶胶的源项数据。静态燃烧与液滴未爆炸的动态燃烧条件下钚气溶胶的生成机制类似，但前者相对较低的气溶胶释放率源于反应过程中的热量损耗及固态材料对空气流动的阻碍；动态场景中，若液滴发生爆炸并泄露出大量钚蒸汽，将产生更高的气溶胶率及可吸入率；炸药爆炸条件下钚材料的氧化反应是最剧烈的，将产生最高的源项数据。

唐秀欢等[12]针对核材料化爆事故，采用高斯烟团模型开展了气溶胶扩散过程计算，结果表明1 kg武器级钚在53.52 kg TNT 爆炸作用下产生气溶胶，爆炸烟云高度可达249 m，气溶胶质量从顶部向下逐渐减小。

鉴于放射性气溶胶形成过程中核材料转化率为重要源项问题，本文基于光滑粒子动力学（smoothed particle hydrodynamics, SPH）方法[13-14]，开展系统的理论和数值仿真研究，分析金属铀在爆炸载荷作用下的气溶胶转化的物理过程，计算气溶胶转化效率，并开展相应的实验对计算结果进行验证。

1 铀气溶胶形成过程的数值仿真

通过数值模型设计，针对内置铀金属球体在球形装药起爆、爆轰波传播、爆轰波冲击挤压等过程中发生的变形、破坏、气化等现象进行数值模拟，建立爆轰波发生发展及铀金属的毁伤效应模型，求解铀金属球壳在爆炸载荷作用下的物理图像，探索不同质量铀金属球壳在相同爆炸载荷下的气溶胶转化率的变化规律。

1.1 数值仿真模型

对于外层炸药、内层铀金属的两层球壳结构，首先建立等比例几何模型，其次对几何模型进行有限元网格划分，网格尺寸保持一致均匀，最后将网格转化为SPH 粒子[15]。作为数值模型中的粒子模型，即无网格粒子模拟需要的模型。对于网格与粒子之间的转化采用自主编写的转化程序完成，该程序采用几何等效原则，将单个网格转化为相对应的一个粒子，网格与粒子体积相同，粒子中心的坐标与网格的重心相重合。爆炸装置模型剖面如图1 所示，图1（b）所示为三维SPH 模型的1/2 剖面。炸药为8701 炸药，形状为空心球形壳体，内径30 mm，外径70 mm，质量为280 g，爆炸威力为350 g TNT 当量；铀金属包裹于炸药件内部，外径30 mm，通过改变其内径达到改变铀金属质量的目的，数值模拟模型共设计10 种同质量的铀金属球壳，内径从16 mm 增加至28 mm，编号1～10 所对应的铀金属球壳内径依次为16、18、20、22、24、26、26.5、27、27.5 和28 mm。

图 1 爆炸装置数值模拟模型Fig. 1 Numerical simulation model of the explosive device

爆轰波的发生发展及其对铀壳体的冲击挤压过程主要涉及爆轰起爆、爆轰波发展、爆轰波传播、爆轰物质相态转变、铀壳体的损伤破坏、铀材料的相态转变等过程，需要建立的物理模型包括爆轰气体运动模型、爆轰产物状态方程、爆轰波传播物理模型、铀材料的本构模型、铀材料的气溶胶转化准则等。本文中铀材料的本构模型采用Johnson-Cook 本构模型[16-18]，同时对于铀壳体的正压力采用Mie-Grüneisen 状态方程进行描述[19-21]；炸药的爆轰过程采用能够反映由爆轰到膨胀整个过程的JWL 模型进行描述[22-23]。

1.1.1 铀金属的材料模型

其中

本文中所使用的铀材料为贫铀金属（U-238），其各项参数取值见表2[25]。

表 2 铀金属的材料参数Table 2 Material parameters of uranium metal

1.1.2 炸药的材料模型

炸药爆炸过程是爆轰波在炸药材料中传播的过程，爆轰波是一种带有快速化学反应的强冲击波，理想情况下可认为炸药材料的化学分解反应是在爆轰波阵面上瞬时完成的，这就是经典的爆轰模型—C-J (Chapman-Jouguet)模型。爆轰产物状态方程采用能够反映由爆轰到膨胀整个过程的JWL方程：

式中：v=ρ/ρ0，为相对体积；E 为体积内能；A1、B1、R1、R2、w 为常量，与爆炸的环境、材料等因素有关，具体数值可以通过相关实验来获取。本文采用8701 炸药，初始密度为1 700 kg/m3，爆速为8 315.0 m/s， A=854.5 GPa，B=2.049 GPa，R1=4.2。JWL 方程是一项得到成功应用的方程，它反映了爆轰气体产物从高压到低压的变化过程，对于爆轰结束后的整个气体产物的膨胀过程都能很好地描述。

1.1.3 SPH 算法的实现

本文采用SPH 方法对球形装药爆轰波高速挤压铀材料等高速冲击与爆炸问题进行数值模拟。在算法上面首先研究了具有材料强度的SPH 流体动力学控制方程的离散，推导了含铀材料的J-C 本构方程以及能量传递的离散方程；然后针对炸药爆轰过程中出现密度和光滑长度变化剧烈的问题，建立了适用于爆炸与冲击、大变形、大扭曲等问题的完全变光滑长度SPH 方程组，修正了SPH 的密度演化方程、动量守恒方程以及能量守恒方程以及与变光滑长度方程的关联效应，从根本上消除了变光滑长度效应在求解极端爆炸问题时产生的偏差；最后，针对铀材料超高速挤压中损伤后的碎片飞散问题，将基于颗粒动力学的SDPH (smoothed discrete particle hydrodynamics)方法[26-28]引入本文中，处理铀材料受爆轰波挤压破坏后生成大量碎渣的问题。

在完成适用于爆炸与冲击等大变形求解的SPH 算法研究的基础上，对SPH 程序采用C++程序进行了编写[29-31]。

控制铀材料气化的量为比内能，根据文献[6]，比内能e 的取值范围为1.5～2.5 MJ/kg，间隔为0.1 MJ/kg 进行取值。根据不同的比内能判据分别进行模拟计算，通过与实验数据的对比分析，最终确定合理的比内能值。本文中对于超过气化值的粒子直接按照惯性粒子进行计算，不再计算其与其他粒子之间的相互作用力及其能量属性等。

1.2 数值模拟分析

针对10 种不同爆炸装置模型和不同的比内能取值，本文分别进行了计算对比，对于不同的比内能，不同质量铀金属球壳的转化率计算结果如图2 所示，转化率定义为气溶胶的铀材料质量与铀材料初始质量之比。当铀材料的比内能e 达到2.0 MJ/kg 时[7]，铀材料即转化为气溶胶。为进一步研究铀材料在爆炸载荷下的气溶胶转化效率，本文在数值模拟过程中，以e 作为能量判据，分析铀材料的转化过程。从图2 中可以看出，对于确定质量的铀金属球壳，在爆炸载荷作用下，所设置的比内能值越大，气溶胶转化率越低，这是因为模型中铀金属部分的SPH 粒子的能量计算结果是一定的，作为遴选判据的比内能截断值越大，遴选出的SPH 粒子数量就越少；同时，由于炸药质量不变，当铀金属球壳质量越小时，铀材料SPH 粒子吸收的能量就越多，达到比内能判据值的SPH 粒子数量就越多，转化率相应就越高。

图 2 不同比内能截断值时气溶胶转化率计算结果Fig. 2 Calculation results of aerosol conversion ratio at different specific internal energy cut-off values

首先，通过提取转化率数值并进行对比分析，发现当比内能e=1.9 MJ/kg 时，铀材料转化为气溶胶的转化率与实验结果最为接近，此时对于不同结构的爆炸装置，转化率的实验结果与计算结果对比如表3所示。

表 3 转化率的实验与模拟结果对比(%)Table 3 Comparison of experimental and simulational results of conversion ratio (%)

通过对结果进行分析发现，球形装药在起爆发生发展的过程中，其结构参数相同，铀材料的物理状态也基本相同，而由于内径不同，球壳厚度也不同，直接造成受挤压变形破坏后的形态也不同，但是通过深入分析发现，基本可以分为两种形态：一种为较厚壳体受冲击挤压下由于气化的物质较少，且处于球壳中心，因此球壳保持连续状封闭状态，二是当壳体厚度较小时，受冲击挤压气化的质量较多，球壳呈现碎片状破碎。因此，为了更详细地分析和展示这两种不同的现象，将两种状态下的炸药爆轰与球壳破坏过程进行分析。

1.2.1 内径为16 mm 铀金属壳破坏过程分析

炸药材料发生爆轰对铀材料的压缩、推动过程如图3 所示，蓝色粒子代表炸药材料，绿色粒子代表铀材料。图3 反映出了球壳装药中爆轰波对材料的压缩破坏特点。当t=5.0 μs 时，铀材料在爆轰波作用下开始运动；当t=10.0 μs 时，在“三点钟”和“九点钟”方向上的铀球壳开始被爆轰波压缩；当t=15.0 μs 左右，铀球壳模型的“三点钟”、“九点钟”和“六点钟”方向出现类似聚能射流的高速粒子现象，粒子能量值达到气化转变值，粒子转变为气体粒子，采用红色标注，这些粒子的速度明显高于其附近粒子的速度值。当t=10.0 μs 时，爆轰波绕射传播结束，同时铀球壳向中心聚集的能量达到最大之后，铀球壳开始向外反弹，中心的气化粒子分布也变得更加均匀。

图4 为压力传播的过程，可以看出高压区逐渐由起爆之后的扇形区向下方扩展，由2.5 μs 的“一点钟”到5.0 μs 的“两点钟”再到7.5 μs 的“五点钟”，直到10.0 μs 之后爆轰波绕流结束，最后高压区完全汇聚到中心铀球壳，实现了能量汇聚的结果，造成中心铀球壳结构的挤压破坏。

从16 mm 内径球壳受冲击后的损伤破坏来看，其气化转化率较低，约为2.799%，同时气化转化的物质位于球壳内径边缘，因此在爆轰结束初期，整个球壳的损伤破坏不明显，整个球壳基本保持界面的连续性，随着爆轰波的传播与释放，球壳也伴随着收缩与扩展，整个球壳将解体为较大的块状体，气化的物质位于球壳的中心部位。

1.2.2 内径为26 mm 铀金属壳破坏过程分析

对于较厚的铀壳体结构来说，其破坏过程呈现另一独特的现象，即气化质量达到一定程度后，球壳的界面也将发生破碎，由连续型界面演变为离散的碎片，中心气化后的粒子不受界面的制约而随着炸药的扩散而向空间扩散。图5 为铀金属球壳的破坏细节展示：从5.0 μs 开始，在球壳的外层首先有个别粒子达到气化能量发生相变；从10.0 μs 开始，气化主要出现在球壳中心位置处，随着时间发展，气化物质增多；在25.0 μs 基本达到峰值；而后在爆轰波扩散的条件下，中心球壳向四周扩散形成离散的碎片。

图6 为压力传播过程，可清晰地看到高压区逐渐由起爆点沿着环形球面向下绕流传播，在10.0 μs 附近绕流传播结束，所有高压区逐渐向中心球壳汇聚，到15.0 μs 时炸药上的高压区全部耗散转化完成，能量全部集中在中心球壳，达到了高能汇聚的目的。

图 3 铀壳体受冲击挤压气化转变过程Fig. 3 Gasification transformation process of uranium shell under impact extrusion

图 4 压力传播过程（铀壳内径16 mm）Fig. 4 Pressure propagation process (inner diameter: 16 mm)

图 5 铀壳体气化转变及碎片运动过程Fig. 5 Uranium shell gasification transformation and fragment movement process

图 6 压力传播过程（铀壳内径26 mm）Fig. 6 Pressure propagation process (inner diameter: 26 mm)

2 实验分析

图 7 爆炸试验容器结构示意图Fig. 7 Structure of the explosive container

为准确采集铀气溶胶的数量，同时防止放射性材料的泄露，实验在密闭爆炸容器中进行。爆炸容器由16MnR 特种钢焊接而成，设计指标为爆炸当量不大于500 g TNT，瞬态载荷峰值不高于25 MPa。图7 为爆炸容器结构示意图。

2.1 实验装置设计

为研究不同爆炸载荷下铀金属气溶胶的转化效率，在爆炸威力不变的情况下，通过改变铀金属质量，达到改变铀吸收能量的目的。爆炸装置设计如图8 所示，主体设计与数值计算模型一致，不同之处主要是增加了雷管、引爆药，并且在炸药球壳的外层包覆了一层示踪剂。加入示踪剂的主要目的是考核爆炸气溶胶分散均匀性，为了减小示踪剂的数据误差，采用了3 种微米级的钨粉、银粉和铜粉示踪剂。由于示踪剂的颗粒直径为微米级，在爆炸时可以认为其全部转化为气溶胶，这样在进行气溶胶采集时，就可以对部分气溶胶样品进行采集分析，然后通过所采集的示踪剂质量占总质量的比值，换算出铀气溶胶的总质量。

图 8 爆炸装置结构Fig. 8 View of the explosive device

2.2 实验数据分析

气溶胶采集装置为CXF-4B 向心式粒度分级采样器；同时，为监测采集过程中是否有气溶胶泄漏，使用放射性气溶胶连续监测仪监测环境放射性；使用表面污染检测仪测量滤膜、容器内壁上铀气溶胶的放射性活度；运用化学分析方法分析滤膜上各种金属气溶胶的质量和成分。示踪剂用于校正采集过程中由于气溶胶分布均匀性等因素带来的误差。

首先通过测量滤膜上α 粒子的计数反演吸附的铀气溶胶质量，并根据向心式粒度分级采样器的粒度分级特性，求出放射中位空气动力学直径（记为Dm）和相应的几何标准偏差。经过计算可得，装置起爆后形成的铀气溶胶Dm的分布范围为3.5～7.0 μm，几何标准偏差为3～4。可见，铀材料在爆炸载荷下形成的是一种以大粒径为主并且粒度分布范围较广的气溶胶。

对于装置上附着的其他金属示踪剂所形成的气溶胶，通过化学方法将其制成硝酸盐溶液，使用等离子体原子发射光谱仪对溶液进行测量分析，可以获取相应金属的含量。

通过采集和分析，得出爆炸容器内铀气溶胶的质量和转化率，结果如表4 所示。可以看到，在爆炸载荷不变的情况下，随着铀材料质量逐渐降低，铀气溶胶的转化率逐渐增大，当铀材料质量为225.7 g 时，气溶胶转化率仅为2.71%，仅有少量的铀材料转化为了气溶胶；而当铀材料的质量为49.3 g 时，气溶胶转化率达到了92.8%。这表明，铀材料在爆炸载荷作用下，单位质量材料吸收的能量越多，气溶胶转化效率越高，即当铀材料在受到爆炸作用后，其比内能越大，气溶胶转化率越高。

表 4 不同实验工况下铀气溶胶的质量和转化率Table 4 Mass and conversion ratio of uranium aerosol among different experiments

3 实验与数值模拟对比分析

根据试验数据和仿真结果，进一步分析转化率的规律。由于在所有试验和模拟工况中，炸药质量不变，而铀壳质量一直在变，为更好地分析二者之间的关系，本文定义药壳质量比为炸药质量（me）与铀球壳质量（mU）之比，药壳质量比与转化率之间的关系如图9 所示，这一关系的物理意义更加明确，可以看到，当炸药质量与球壳质量接近时，铀材料的气溶胶转化率很低，但当炸药质量为铀质量的2 倍时，转化率已接近50%，可见，在药壳质量比较低时，对转化率影响较大。当药壳质量比从2 继续增大时，转化率的增幅逐渐降低，药壳质量比增大至6 以上时，转化率已超过90%。

通过以上分析可以看到，铀材料从固体金属向气溶胶的转化主要取决于铀材料在爆炸载荷作用下的比内能达到1.9 MJ/kg 这一临界值的数量，在这一判据条件下，对于本文所设计的爆炸装置而言，药壳质量比是一个较好的能够反映气溶胶转化率的变量。本文基于SPH 方法的物理算法所设计的模拟程序，计算结果与实验吻合较好，能够较好地反映铀材料在爆炸载荷作用下转变为气溶胶的物理过程，同时获取比实验更加丰富的数据。

图 9 药壳质量比与转化率的关系Fig. 9 The relationship between explosive uranium mass ratio and conversion ratio

4 结 论

本文建立了基于SPH 方法的铀球壳在爆炸载荷作用下的数值模型。在SPH 理论框架下，对爆炸与冲击作用模型进行了研究，设计开发了相应的计算程序，对10 种爆炸装置模型进行了计算，分析了在爆炸载荷作用下铀材料的运动过程，得到了在炸药球壳质量为350 g TNT 当量情况下，铀气溶胶转化率随铀材料质量和药壳质量比之间的变化规律。

根据数值仿真计算结果，设计开展了铀球壳在爆炸载荷作用下气溶胶的采集和分析实验。通过一系列设计验证，开展了铀材料放射性气溶胶的真品试验和样品测试，获取了大量的实验数据。结果显示，气溶胶转化效率与数值仿真吻合较好，验证了数值模型的科学可靠，表明基于SPH 方法的数值模拟程序可以用于金属材料在爆炸载荷条件下气溶胶转化过程的研究。