基于中子IP板的核燃料元件间接中子CT实验方法研究

刘晓光，贺林峰，武梅梅，魏国海，李正耀，李玉庆，孙 凯，焦学胜，韩松柏，陈东风,*

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.中国核工业集团有限公司，北京 100045；3.南方科技大学，广州 深圳 518055)

核安全是制约核能发展的重要因素，反应堆的安全直接决定了核电站的安全。核燃料元件作为反应堆的核心部件，是释热元件，也是放射性裂变产物的第1道安全屏障，其价值约是核电站建造成本的7%和运行成本的50%。核燃料元件通常在高温、高压、高放射性、高功率密度等条件下工作，若存在缺陷会严重影响使用寿命，危及反应堆安全运行。为保障反应堆安全运行，核燃料元件从加工、生产到服役过程必须进行检测，以确保质量、保证安全[1-2]。

中子照相作为一种无损检测技术，是分析和确定核燃料元件缺陷的重要工具[3-5]。与X射线照相相比，中子对氢元素敏感、穿透能力强、可区分同位素，可实现核燃料元件包壳氢聚、内部结构缺陷(如芯块变形、破损等)、235U富集度、可燃毒物分布等无损检测[6-8]。由于乏燃料元件具有强放射性，常规的无损检测技术无法开展相应研究，间接中子成像方法是一种在强放射环境下对样品进行无损检测的有效可靠的技术手段[9]。间接中子成像将对γ射线不敏感的中子转换屏置于被测物体后面，中子束投过被测物体对转换屏曝光，形成放射性潜像，随后将转换屏对IP板或胶片曝光形成图像，这样即可避免样品放射性的干扰[10-11]。

目前，中子照相作为一种有效的核燃料元件研究和质量控制手段，在瑞士、美国、印度、法国、德国、日本、韩国等得到广泛应用。瑞士PSI研究院中子照相设备NEUTRA上配备了放射性样品测试平台NEURAP，利用该平台进行了核燃料的中子照相无损检测工作，包括燃料芯块长期辐照后的完整性、锆合金包壳侵蚀情况、燃料芯块的尺寸变化、包壳与芯块的间隙、芯块间间隙及不同芯块的235U富集度等。美国爱德华国家实验室的250 kW TRIGA反应堆上也建立了中子照相设备用于核燃料元件和相关组件的无损检测。印度BARC研究中心在CIRUS研究堆上建设了1台中子照相装置，并配套建设了动力堆乏燃料元件中子照相无损检测的测试平台[3,12-14]。

中国原子能科学研究院建设的中国先进研究堆(CARR)设计功率为60 MW，其反射层最大未扰热中子注量率达8×1014cm-2·s-1，可为开展中子散射和中子照相研究提供高品质的中子束流。基于CARR搭建中子照相测试平台，其中子束流品质满足开展核燃料元件内部缺陷中子照相无损检测实验的要求。前期利用间接中子照相技术，开展了核燃料元件模拟件缺陷、氢聚、富集度等二维成像研究[11,15]。由于二维成像是将三维物体压缩成二维，从而导致部分信息丢失，无法获得内部结构细节。为更清楚研究核燃料元件内部结构信息，迫切需要发展三维中子成像技术。本文采用蒙特卡罗模拟软件MCNP，优化确定核燃料元件间接中子CT装置关键参数；基于该装置开展核燃料元件模拟件的间接中子照相实验，并对成像数据进行处理与分析。

1 核燃料元件间接中子CT装置

图1为间接中子CT装置结构示意图。该装置主要包括转移容器、吊车系统、成像获取系统、中子光路系统等，可实现乏燃料元件的二维及三维成像无损检测。转移容器主要具备两个功能：屏蔽乏燃料的放射性，防止燃料元件在转移和放置过程中对人员造成辐射损伤；准确控制燃料元件的位置。吊车系统用于取放转移容器内的核燃料元件，实现打开并抓取转移容器内装有核燃料元件的核棒铝套至样品运动机构内的样品支座安装，待检测后再将其回位至转移容器并封闭盖板。样品运动机构可通过电机精确控制燃料棒的升降和旋转，可控制核棒铝套任意测试位置。中子光路系统对中子束流尺寸进行限束，减少对其他材料的活化，对样品进行定位。成像获取系统由前成像盒、后成像盒、摆渡装置、推进推出装置及挡板组成。前成像盒用于储存未曝光的中子屏，后成像盒用于储存成像后曝光的中子屏，均最多可存19片中子屏。摆渡装置将前成像盒内未曝光的中子屏移至成像位置，定位精度0.01 mm，待成像后，将曝光的中子屏移至后成像盒。

图1 间接中子CT装置示意图

2 转移容器设计

转移容器是间接中子CT装置的重要组成部分，采用蒙特卡罗模拟计算方法对转移容器的材料、厚度和结构进行详细的计算分析，获得设计依据，并以此为依据进行物理设计。

2.1 模拟方法及模型

模拟采用MNCP4C多功能蒙特卡罗多粒子输运程序，该程序由美国Los Alamos国家实验室开发，用于计算中子、光子或中子-光子耦合以及光子-电子耦合输运问题。程序中的中子和光子的截面分别由ENDF/B-Ⅵ和MCPLIB02提供。本文通过MNCP模拟跟踪2×1013个光子的运动计算伽马射线剂量当量率，衰变光子输运的计算结果误差在5%以内[16]。

以典型压水堆乏燃料元件(燃耗深度为33 GW·d/tU，235U富集度为3.5%，乏燃料裂变产物冷却1 a)的放射性活度数据为基准，以40 cm长的燃料元件作为放射源对转移容器进行优化设计。根据乏燃料总放射性活度数据计算得到40 cm压水堆乏燃料元件的表面剂量约30 Gy/h。以核电站绿色监督区剂量要求(低于3 μSv/h)为安全标准，采用蒙特卡罗方法，优化分析转移容器的屏蔽形状、空腔尺寸、屏蔽材料类型及厚度等。图2为用于MCNP计算的转移容器模型示意图，探测器的粒子计数卡紧贴在屏蔽材料外侧，探测器在侧壁和顶盖上(位置1、2)各布置1个。

图2 用于MCNP计算的转移容器模型示意图

2.2 模拟结果分析

从模拟结果发现：1) 空腔尺寸变化(5～15 cm)对剂量结果的影响可忽略，考虑到需在空腔内安装机械动力装置，以便固定和旋转燃料元件，空腔尺寸选择10 cm。2) 铅、铁、钨、贫铀、重混凝土通常被用作屏蔽材料，但由于钨和贫铀价格昂贵，而铁和混凝土需要的屏蔽尺寸较大，因此选用铅进行模拟计算。当屏蔽材料为铅时，铅的厚度从5 cm增加到30 cm，计算剂量当量率迅速减小(图3)。当铅的厚度为20 cm时，两处探测器位置剂量当量率可满足剂量小于3 μSv/h的安全标准。为便于中子成像实验的移动和操作，转移容器的尺寸越小越好，因此，选用厚度为20 cm铅作为屏蔽材料。3)核燃料元件为圆柱体，因此转移容器形状可选择圆柱体或长方体。利用MCNP对转移容器的形状进行模拟，模拟结果表明，圆柱模型的屏蔽性能优于矩形模型。考虑到机械加工和实际实验过程中的机械运动等因素，转移容器的形状选择圆柱体。

图3 以铅为屏蔽材料的MCNP模拟结果

综上所述，MCNP优化设计结果为：转移容器采用圆柱体，空腔尺寸为10 cm，屏蔽材料选择20 cm的铅。

2.3 转移容器结构设计

图4 转移容器设计图

根据蒙特卡罗模拟计算结果，完成转移容器设计(图4)。为方便使用，采用多层嵌套式可拆卸结构；根据样品剂量大小，可选择1层或多层。转移容器主要由3层铅管(铅内管、铅中管、铅外管)、铅盖、吊装件及底座组成。由于金属铅较软，易变形，在每层铅管外侧加0.5 cm厚的碳钢加固外壳。铅内管和铅中管由铅管及不锈钢壳组合，铅外管由铅管、铝合金外壳及不锈钢内壳组合。其中铅管均由3 mm铅板卷制而成，铅盖为铅块及不锈钢壳组合。

3 核燃料元件间接中子CT装置实验

3.1 实验样品选择

为更好进行真实乏燃料元件的中子成像检测，确保实验安全，采用核燃料元件模拟件开展间接中子成像方法研究。参照常用压水堆燃料元件的结构和材料的中子宏观截面，设计加工模拟件，具体设计参数列于表1。燃料芯块选用与二氧化铀中子吸收系数和密度近似的金属铅，并模拟制作破损、235U富集度等缺陷。

表1 核燃料元件模拟件及真实核燃料元件主要参数对比[17]

3.2 实验方法

间接中子成像实验在CARR中子照相测试平台上进行，实验过程中CARR运行功率为30 MW，样品处中子视场尺寸为3 cm×20 cm的长方形，中子注量率为1×108cm-2·s-1，曝光时间为1 min，转动角度为1°，中子束流的准直比(L/D)为63。实验中采用尺寸为20 cm×25 cm的IP板开展中子成像三维检测实验，使用Typhoon FLA7000 IP激光扫描成像仪扫描IP板获取成像数据。转换屏以4 cm步进移动，每张IP板可获取5个角度的图像，通过自动操作获得连续180幅二维投影数据，再经过三维重建即可获得燃料元件的三维成像数据。

3.3 实验分析及结果

通过中子IP板扫描读取，获得的被测物原始中子成像图像如图5所示。通过原始图像可观察到相同位置的图像灰度值并不一致，这是由于样品处的中子束流分布和IP板读取效率在不同位置并不相同。同时，图像中被测物在每个角度投影中的相对位置有微小偏移，它由系统自动化测量和人工读取扫描造成。此外，每张IP板分别包含5个角度分布投影图像，需将每个投影图像进行精确分割配准。以上因素均会严重影响重建三维数据质量。因此，在图像重建前对原始图像进行归一化处理，获得每个角度的投影数据，是保证最后重建效果的关键难点。

图5 原始中子成像图像

归一化处理流程是，首先将所有IP板进行不带被测物的中子成像测量，将获得的中子图像与被测物图像放置一起，通过图像四角处十字叉丝作为校准标识物比对进行位置校准批处理，使得每张图像的相对位置保持一致；然后将被测物中子图像除以不含被测物中子图像，消除中子束流分布和IP板读取效率在不同位置不一致造成的图像灰度值误差；最后通过计算十字叉丝校准标识物在不同角度投影中的像素位移差，对处理得到的归一化图像进行精确分割批处理，再重新排序获得每个投影数据。

归一化后投影数据如图6所示，可见图像灰度值偏差大为改进，但仍存在一定误差。一方面是中子与路径中的物质相互作用产生的伽马射线在IP板上产生的噪音无法消除；另一方面实验过程中IP板的遮光效果不佳造成环境光对中子潜影的退激影响，因此后续实验方法还有待进一步优化。观察归一化后的每张投影图像十字标记物位置，发现仍有2～3个像素误差约75 μm，考虑到中子光学造成的空间分辨大于0.1 mm，此误差可接受。

图6 归一化后的投影图像

将获得的180个角度投影通过滤波反投影算法(FBP)进行重建，通过消除环状伪影和射线硬化造成的误差，最后获得模拟核燃料元件中子成像三维数据，结果如图7所示。从图7可清楚看出模拟测试件中芯块与芯块之间间隙、模拟芯块的轮廓、缺陷，图像中能分辨的最小孔径为0.35 mm。

a——核燃料元件芯块横切面数据；b——核燃料元件纵向切面数据；c——核燃料元件三维剖面图

4 小结

本文利用CARR中子照相平台上的间接中子CT装置，使用中子IP板中子成像方法，获得的三维实验数据可观测到模拟燃料元件约0.35 mm的芯块缺陷，并初步研究了间接中子成像数据处理过程的制约因素和处理方法。因此，CARR上的间接中子CT装置具备开展核燃料元件芯块缺陷的无损检测能力。后续通过优化实验条件，如使用更高准直比的中子束以提高空间分辨，优化IP板遮光装置减少可见光干扰等手段可进一步提高检测核燃料元件芯块缺陷的能力。未来利用金属转换屏替代中子IP板，可解决乏燃料元件自身产生的伽马射线在IP板上产生的噪音无法消除的问题，真正实现乏燃料元件缺陷的无损检测应用。