0Cr17Ni4Cu4Nb不锈钢析出沉淀相的非线性超声检测

颜丙生，聂士杰，汤宝平，刘自然

(1.河南工业大学 机电工程学院，郑州 450001;2.重庆大学 机械工程学院，重庆 400044)

0Cr17Ni4Cu4Nb不锈钢是一种马氏体沉淀硬化不锈钢，因其具备良好的综合性能，被广泛用于制作高强度、耐腐蚀性强的结构件[1-2]。该不锈钢的强化机理主要为时效强化，经时效处理后，通过析出弥散的沉淀硬化相来获得良好的力学性能[3]。有研究表明[4-5]，在不同时效温度下进行时效处理，析出的沉淀相变化会直接影响材料的力学性能，导致不锈钢的综合性能可能达不到使用要求。因此需要对不同时效温度处理下的沉淀相变化进行检测。目前，常用光学显微镜、扫描电镜、透射电镜对显微组织进行观察、分析，但电镜技术只是针对试件切片的实验室表征技术，对试验环境要求较高且无法实现材料的无损表征[6]。因此发展一种可以有效对时效处理后该钢析出的沉淀相变化进行表征的检测方法具有潜在的应用价值。

非线性超声对材料内部微观组织变化异常敏感，当单一频率的超声波在材料内部传播时与材料内部微结构相互作用而发生波形畸变，生成二次谐波。通过对二次谐波进行测量，计算得出超声非线性系数β，进而实现材料的无损评价[7-9]。

近年来，国内外学者已经开展相关研究，对材料内部微观组织变化与超声非线性系数之间的关系进行探讨。Marino等[10]利用非线性超声检测技术对热老化后9%Cr铁素体马氏体不锈钢进行检测，研究了位错等缺陷的变化对超声非线性系数的影响。Kim等[11]通过开展不同热处理条件下6061-T6铝合金的非线性超声检测试验，得到了超声非线性系数与第二相之间的关系，验证了超声非线性系数可有效表征对该合金中第二相的析出变化。李萍等[12]利用非线性超声检测技术对在650 ℃经过2，6，10 h敏化处理304奥氏体不锈钢试件进行评价，探究了该钢微观组织变化对超声非线性系数的影响。

基于上述研究，本文提出采用非线性超声技术对不同时效温度处理后的0Cr17Ni4Cu4Nb马氏体沉淀硬化不锈钢试件进行检测，通过测量不同时效处理试件的超声非线性系数β，得到β的随时效温度增加的变化趋势，同时结合金相分析结果，研究了沉淀相析出量变化对超声非线性系数的影响。探讨了非线性超声对该钢析出的沉淀相变化进行表征的可行性。

1 非线性超声检测理论

超声波在固体介质传播时,能够呈现出较强的非线性效应,引起传播中超声波发生畸变，从而生成带有大幅度二次谐波信号(频率为基频的2倍)成分的非线性超声信号。Breazeal[13]据此建立了固体介质内的一维非线性超声波动方程

(1)

式中:ρ0为材料密度;K2、K3分别为二阶和三阶弹性常数;u为时间t时的振幅;x为超声波传播距离。当超声波为一单频正弦波时，根据微扰理论对式(1)进行求解，可得

u(x,t)=A1sin(kx-ωt)-

(2)

式中:A1为基波幅值；k为超声波波数；x为超声波传播距离；ω为频率；β为超声非线性系数。则二次谐波幅值A2可表示为

(3)

对式(3)整理可得超声非线性系数β的表达式为

(4)

2 非线性超声检测试验

2.1 试件制作

试验试件的原始材料为0Cr17Ni4Cu4Nb马氏体沉淀硬化不锈钢棒材，其加工工艺为：首先对原始不锈钢棒材进行固溶处理(1 040 ℃×2 h)，通过机加工(铣、削)得到预设尺寸试件，然后在不同时效温度下进行时效处理，其中，时效温度分别为440 ℃、460 ℃、480 ℃、520 ℃、560 ℃、620 ℃，时效时间均为6 h。在时效处理后使用金相砂纸对试件逐级打磨并在磨抛机上进行抛光处理得到试验试件。其中，所有试件均从同一根直径为18 mm 棒材上截取以降低试件之间的差异性。由于试件端面加工面积较小，整个加工过程耗时较短，铣、削头与试件间虽然存在高温但不会对检测结果造成影响。此外，所有试件均在同一电阻炉内进行热处理，以减少试验条件的干扰。制作的试件直径为18 mm，长度为25 mm。具体形状、尺寸如图1所示。

图1 0Cr17Ni4Cu4Nb马氏体沉淀硬化不锈钢时效处理试件Fig.1 0Cr17Ni4Cu4Nb maraging precipitation hardening stainless steel aging treatment test piece

2.2 检测系统

图2为时效处理后0Cr17Ni4Cu4Nb马氏体沉淀硬化不锈钢试件的非线性超声检测系统，由美国RETIC公司生产的 RAM-5000-SNAP 非线性超声测试系统发射5 MHz的40周期正弦脉冲信号，经50 Ω阻抗与衰减器后，利用截止频率为7 MHz的高能低通滤波器滤除高频干扰后进入中心频率为5 MHz的超声纵波探头激励5 MHz超声信号，超声信号经试件后由中心频率为10 MHz的超声纵波探头进行接收，最后传输至示波器与PC机中进行观察与分析处理。其中，激励探头与接收探头均为OLYMPUS生产的窄频超声探头，型号分别为：A109S和A111S。此外，为了减少仪器产生的谐波干扰，根据超声波传播的距离和波速，选用所能容纳的不与接收信号重叠的最大周期数,确定本试验激励信号周期数为40。试验中所用耦合剂为能量损失较低的医用超声耦合剂。

图2 非线性超声检测系统Fig.2 Non-linear ultrasonic detection system

为保证搭建的非线性超声检测系统的可靠性，设计了图3所示的试验夹具，其中，夹具的运动机构由滑块和导轨组成，确保探头能够在不同试件尺寸下进行检测。整个夹具由有机玻璃块支撑，使装置更加牢固。压力传感器用于调节每次检测时探头与试件之间所受压力不变，三抓卡盘与轴承基座对中以保证发射探头与接收探头保持在同一直线上。

图3 试验夹具Fig.3 Test fixture

图4为非线性超声检测接收信号的时域波形与频谱，为使测量结果更加准确，对信号进行加Hanning窗处理以减少能量泄露。从接收信号的时域图中来看，接收到的信号较为稳定仍为正弦信号，周期数为40。从接收信号频谱中可以准确观察到基波幅值(5 MHz处)与二次谐波幅值(10 MHz处)，且二者相差了几个数量级。频谱中实线与虚线分别对应左、右纵坐标。

(a) 接收信号时域波形

3 试验结果与分析

3.1 时效温度对超声非线性系数的影响

将测量得到的不同时效处理温度试件的基波幅值与二次谐波幅值按式(4)进行计算得到相对超声非线性系数β′，取440 ℃时效处理试件的相对超声非线性系数为β0并将其设为1，将各试件的β′进行归一化处理得到归一化后的相对超声非线性系数β′/β0随着时效处理温度改变的变化规律，如图5所示。其中，图中所有数据均为3次测量结果的平均值。

图5 归一化超声非线性系数随时效温度的变化规律Fig.5 Normalized ultrasonic nonlinear coefficients change with time-dependent temperature

由图5可知，在440 ℃～620 ℃时效温度下进行时效处理时，虽然480 ℃与620 ℃时有略微下降，但是随着时效温度的不断升高，归一化后的相对超声非线性系数整体呈上升趋势，说明时效处理温度会直接影响超声非线性系数的大小。

3.2 不同时效温度处理试件的微观观察试验与硬度测量

为了从材料内部微观结构变化上验证超声非线性系数的变化规律，对不同时效温度处理试件进行了微观观察试验，首先对试件进行再次抛光及侵蚀处理，其中侵蚀处理为在由1 g CuCl2、3.5 g FeCl2、50 ml盐酸、2.5 ml硝酸、50 ml水、50 ml酒精配制的溶液中进行侵蚀，侵蚀时长为60 s。然后使用光学显微镜对不同时效温度试件微观组织变化进行显微观察，其中，光学显微镜放大倍数为×1 000，显微观察结果如图6所示。图6(a)～(f)分别为试件在440 ℃、460 ℃、480 ℃、520 ℃、560 ℃、620 ℃时效温度下的显微组织图，从图6中可以清晰地看到马氏体组织中析出的黑点即沉淀相的变化情况(图中白色圈内为代表)，440 ℃时马氏体基体内部开始析出沉淀相，但析出量较少，在图中几乎观察不到(图6(a))，但随着时效温度不断升高，沉淀相的析出量逐渐增大(图6(a)～(e))，至620 ℃时，沉淀相发生聚集长大使析出量最大(图6(f))。需要说明的是由于不是同一试件，观察结果虽然存在一定分散性，但不影响观察结果。

(a) 440 ℃

研究表明该不锈钢在不同时效温度处理下硬度也会发生改变，其根本原因是该钢内部微观组织发生了变化，所以通过硬度测量可从侧面说明时效处理结果与微观观察结果是否准确，图7为不同时效处理温度下试件的硬度变化曲线，结合图6可知，440 ℃～460 ℃时效时，组织中开始析出弥散细小的沉淀相(富铜相、NbC相)，其析出量随着时效温度的提高而增加。此时富铜相与基体共格，引起点阵畸变，导致硬度升高；在460 ℃～620 ℃ 范围内，合金进入过时效阶段，随着时效温度升高，共格富铜相发生转变并逐渐粗化，且伴随着固溶体软化等因素，导致硬度逐渐降低(不会影响到超声非线性系数)。硬度随时效温度升高的变化趋势与李许明和王剑星等的结果一致，从侧面可说明时效处理以及微观观察结果是准确的。

图7 不同时效处理温度下试件的硬度变化曲线Fig.7 Curves of hardness change of specimens under different aging treatment temperatures

综上，结合微观观察结果与前文所述超声非线性变化趋势，可知超声非线性系数与0Cr17Ni4Cu4Nb不锈钢经时效处理后析出的沉淀相间存在密切联系，随着时效温度升高，该钢内部组织中沉淀相析出量逐渐增大进而导致超声非线性系数不断增大，而在480 ℃、620 ℃时，超声非线性系数略微降低，原因可能与在此温度下位错密度可能发生改变也可能是测量误差所致，但这不影响超声非线性系数随时效温度升高，整体呈上升的变化趋势，说明非线性超声可以对该钢在不同时效温度处理后内部析出的沉淀相变化情况进行评价。

4 结 论

搭建了时效处理后的0Cr17Ni4Cu4Nb马氏体沉淀硬化不锈钢非线性超声检测系统，采用非线性超声纵波法对不同时效温度处理后的试件进行检测，得到了超声非线性系数β随着时效温度不断升高，总体呈上升的趋势，对试件的金相分析结果表明，在440～620 ℃时，随着温度增加，该钢内部组织中沉淀相的析出量不断增大，至620 ℃时最大。硬度测量结果进一步验证了微观观察实验结果是准确的。结合非线性超声检测结果与微观观察结果，分析认为：沉淀相的变化是导致超声非线性系数不断增大的原因，充分说明超声非线性系数β对析出的沉淀相变化非常敏感，可以采用非线性超声检测技术对0Cr17Ni4Cu4Nb马氏体沉淀硬化钢时效处理后析出的沉淀相的变化进行表征。