量子点单光子源的光纤耦合*

尚向军 李叔伦 马奔 陈瑶 何小武 倪海桥2) 牛智川2)†

1) (中国科学院半导体研究所, 半导体超晶格国家重点实验室, 北京 100083)

2) (北京量子信息科学研究院, 北京 100193)

1 引 言

单光子源是量子信息技术关键元器件.近年来, 量子光网络成功演示玻色采样量子计算[1], 波导光量子芯片如CNOT 门[2]、波导或微环腔参量下转换光子对源[3,4]、Mach-Zehnder 干涉型路径纠缠器和波分复用器[4]、片上Hong-Ou-Mandel 干涉仪[5]、铌酸锂波导分路器和光开关[6]、随机行走器[7]、集成单光子探测器[8]、芯片化量子密钥分发(quantum key distribution, QKD)[9]等大量涌现,大大推动了单光子应用.制备可与之衔接的单光子源组件尤为重要.外延半导体单量子点(single quantum dot, SQD)是制备单光子源的理想材料,在低温下稳定且确定性发光、激子谱线细、波长覆盖广、光场耦合系数大、易于外场调控、与半导体微纳工艺兼容, 可集成光学微腔和微透镜、靶眼环、金属超材料等结构增强光-物质作用并提升出光 方 向 性.GaAs 基In(Ga)As SQD 波 长 可 覆 盖840—1340 nm[10]; 可集成GaAs/AlAs 分布Bragg反射镜(distributed Bragg reflector, DBR)Fabry-Petrot(F-P)平面腔并刻蚀微柱阵列, 其工艺比光子晶体腔简单; 作为腔镜的“building block”,GaAs/AlAs 膜系的折射率差小, 可通过精确优化DBR 对数来折衷优化腔内光场强度(即Purcell 效应)和出光提取效率(腔输出), 以提高SQD 出光计数率.然而, 外延SQD 只在液氮77 K 温度以下才能很好发光; 而且其在片上位置随机且发光质量各有差异, 必须对高亮度SQD 做光谱扫描寻址并优化收光光路效率, 才能收集尽可能多的单光子.

单光子收集通常用共聚焦装置通过针孔空间滤波收集片上微区内的SQD 荧光, 并通过单色仪或滤光片滤出激子光谱单线.激光经高倍物镜聚焦后光斑较小(2 µm), 本身就可选区激发SQD, 故荧光光路针孔可开大以增加光通量, 甚至可搭建单模光纤引入高斯激光束、多模光纤收集荧光的光纤光路共聚焦.多模光纤芯径和数值孔径大, 收光效率高, 易调节, 但输出光斑差.用单模光纤收光虽可输出高斯光束用于后端应用, 但其芯径和数值孔径小, 需要多维度精密调节光斑准直和聚焦以优化收光效率, 调节难度大.若能将高亮度SQD 与单模光纤直接近场耦合并固定, 就可避免系统振动/位移影响和重复扫描寻址保持对SQD 定位, 获得高且稳定的单光子输出, 实现即插即用和组件化;而且光纤透光率从可见到2.5 µm 波段都保持较高, 适于全波段(特别是1.30 或1.55 µm) SQD.SQD光纤耦合方案有三种, 如图1 所示.基于微区定位标记XY 的拉锥光纤与光子晶体腔或悬空波导侧向耦合, 其理论收光效率最高达73%[11,12]; 大数值孔径锥形端面光纤与SQD 样片垂直耦合, 其理论收光效率最高达73%[13]; 石英V 槽封装的排式光纤与SQD 样片垂直耦合[14].前两种方案都需要多维度精确调节以避免柔软光纤的畸形弯曲实现高效对准耦合; V 槽排纤无弯曲且具有大平滑端面,只要与SQD 样片充分贴合就可保证垂直收光, 而且光纤芯径为4—9 µm, 对准SQD 的容差大, 其盲对粘合及光谱筛选操作简单, 可避免光纤陶瓷插针的扫描对准难题.其收光效率取决于光纤数值孔径和SQD 出光发散角.单模光纤数值孔径仅0.13,远小于共聚焦物镜0.55—0.70, 因此需要集成DBR腔来增强SQD 垂直出光.之前文献报道用端面镀DBR 介质膜的裸光纤与集成下DBR 的SQD 样片有缝贴合, 由上下DBR 构成的标准具腔来增强SQD 垂直出光, 光纤收光效率约10%[15].如直接用上下DBR 构成的F-P 腔耦合SQD 结构与光纤粘合, 其收光效率有望提升.

图1 SQD 光纤耦合方案Fig.1.Schemes of fiber coupling with SQDs.

本文在我们之前用V 槽排式光纤粘接少对数(上4 对)DBR 微柱阵列实现SQD 单光子光纤输出基础上, 通过有限差分时域法(finite difference time domain, FDTD)模拟优化上DBR 对数, 提升垂直出光, 并用外延的多对数(上16 对)DBR 平面腔样片进行V 槽排纤盲对粘接, 获得SQD 光纤耦合样品; 相比上4 对DBR 的微柱SQD 光纤耦合样品, 上16 对DBR 的平面腔SQD 光纤耦合样品的光纤输出单光子计数率大大提升, 符合理论预测; 分别测试了两者在不同温度下的光谱、光子计数率和二阶关联函数g2(τ) , 两者g2(τ) 均呈反聚束,均在约70 K 下与腔模耦合获得干净谱线和较高单光子计数率.

2 FDTD 模拟

采用FDTD 程序模拟DBR 微柱的光纤收光效率.实际光纤的纤芯(9 µm)和包层(125 µm)直径都远大于微柱, 而且两者折射率差小, 数值孔径仅0.13, 要反映其远场全反射, 需要仿真计算的尺寸非常大, 这里不适用.为了便于仿真模拟, 如图2(b)右插图所示, 用直径8 µm、折射率n=1.5的圆柱(青色区域)来表示光纤芯径, 其大小超过FDTD 模拟范围, 其数值孔径角为A对应临界全反射角, 其数值孔径NA=sinA=0.13 ; 光纤收光用数值孔径角A来定义: 只有在A范围内的光场才可通过远场的光纤全反射而被收集, 在A范围外的光场最终会倏逝掉, 这样就避免了需另外模拟光纤包层而且模拟尺寸很大的困难, 通过近场FDTD 模拟估算光纤收光效率.模拟是在光纤与微柱无间隙贴合、完全对准、SQD 位于微柱正中心的理想情形下进行.仿真计算只包含单个微柱和光纤, 因为光纤阵列相邻间隔127 µm, 微柱阵列相邻间隔10 µm, 足以消除相邻光纤或微柱的影响.图2(c)给出模拟结构示意图, 其中, 微柱(红蓝相间区域)由 1λ-GaAs 和上、下DBR 构成, DBR 的AlAs (折射率2.9)厚度为78.2 nm, GaAs (折射率3.5)厚度为65.3 nm, 即λ/4 , 下DBR 为36 对,上DBR 的对数可变, 微柱直径C=2 µm, 底部为GaAs 衬底; 光纤收光用字母D命名的时间模拟探测器(灰色条)记录, 其大小为微柱直径与光纤数值孔径之和, 即C+2×d×NA, 其中d为该模拟探测器距离微柱表面的间距.假设SQD 为单脉冲激发的电偶极子且其方向平行于衬底, 即腔模光场的方向.经过足够长时间演化后, 腔内剩余光场即腔模光场; 假设SQD 发光与腔模光场完美匹配;用时间模拟探测器E1-En(深绿色区域)记录微柱全方向, 即顶部、底部和侧面的出光功率, 光纤收光效率定义为模拟探测器D的收光功率除以模拟探测器E1-En的出光总功率, 是腔场的动态输出.图2(b)右图列出随着上DBR 对数增加光纤收光效率的变化, 上DBR 为14 对时收光效率最高.由于FDTD 模拟并未计入Purcell 增强效应(即SQD发光速率正比于腔内光场的平方), 不能真实反映微腔-SQD 耦合结构的实际光子输出.为了考虑Purcell 效应, 在图2(b)左图列出微柱内部(mode inner distribution)和 顶 部(mode top distribution)的腔模光场静态(稳态)分布.随着上DBR对数增加, 腔内光场单调增强而微柱顶部的光场先增强后降低.兼顾Purcell 效应(即腔内光场)和出光提取效率(即腔顶部的光场), 则上DBR 为16 对时光纤实际收集的SQD 光子计数率有望最高(如图2(b)中虚线).我们还模拟了共聚焦物镜的收光效率, 即将上述光纤芯径撤去并将模拟探测器D的收光孔径NA换成物镜的NA=0.7.对于上DBR为16 对的微柱, 共聚焦物镜的收光效率为67%(与实验报道的提取效率79 ± 8%[16]或66%[17]接近),单模光纤的收光效率较高为84%, 引入光纤可改善腔内光场分布和出光发散性, 如图2(a)静态腔场分布中的白色箭头所示.

图2 单模光纤粘合SQD 微柱的收光模拟 (a) 静态腔场分布; (b)左: 腔内(inner)和顶部(top)的静态腔场强度; 右: 光纤提取效率随上DBR 对数的变化.同时列出共聚焦收光效率(空心点)作比较, (c) 模拟结构示意图Fig.2.Simulation of light collection from single mode fiber-bonded SQD micropillar: (a) Steady cavity field distribution; (b) Left:steady cavity mode intensity inside (inner) or on top of (top) the cavity; right: light extraction efficiency of fiber, as a function of the upper DBR pairs.Red hollow points: that of confocal setup for comparison; (c) schematic of the simulation structure.

半导体/空气界面全反射很强, 使SQD 整体出光效率不到4%.对于上4 对DBR 的微腔, 平面腔可保证垂直出光, 但刻蚀微柱引入侧壁的界面全反射(占主导)后, 结合顶部的界面全反射, 使腔内为多模弥散光场(即 × 4 air), 顶部出光发散主要向侧向投影, SQD 发光为全方向, 共聚焦收光效率低(1.3%), 刻蚀微柱并不能提升共聚焦收光; 光纤粘合引入折射率约1.5 的介质(光纤或固化胶)克服了顶部的界面全反射, 有利于在微柱内形成横向束缚的腔模光场(即 × 4 fiber)增强SQD 发光和垂直出光, 使光纤收光效率达11%.光谱测试也发现, 上4 对DBR 微柱的光谱单线峰值强度在共聚焦下为4000/s, 在光纤粘合下最高达40000/s[14].

3 实验系统、测量结果及分析

实验上, 采用石英V 槽排式光纤(16 芯)与DBR 量子点样片通过紫外固化胶盲对粘合大批量制样, 并通过液氮低温光谱筛选得到具有SQD 光谱单线输出的光纤耦合样品, 样品A 为下20 对/上4 对DBR 微柱与9 µm 芯径普通单模光纤粘合, 微柱直径3 µm, 阵列周期10 µm; 样品B 为下25 对/上15 对的DBR 平面腔样片与4.4 µm小芯径单模光纤HP780 粘合, 目的在于提高SQD命中率以验证光纤收光是否能获得高计数率以及小芯径单模光纤是否可用.该样片之前曾刻蚀微柱(Q值约为3800)实现共聚焦一阶透镜前单光子计数率最高16 M/s[18].如前所述, 上DBR 对数是影响微腔性能的关键, 下DBR 对数应在满足微腔性能前提下做到节约.对于光纤粘合消除上DBR与空气界面全反射的情况, 样品A 的上DBR 为4 对, 下DBR 为20 对, 足以保证垂直向上出光; 样品B 的上DBR 为15 对, 下DBR 需要至少25 对,才能保证垂直向上出光.920 nm 波段SQD 片上分布很多, 只要样片区域合适, 盲对粘合总能从16 根光纤中找到1—2 根具有较强光谱单线.更直接的光纤耦合是用单个光纤陶瓷插针通过扫描定位来实现, 例如低温光谱扫描及室温原位粘合, 它在极低密度SQD 的光纤耦合上有优势, 但目前还需克服以下技术挑战: 压缩机低温冷头振动使光纤端面与量子点样片相互摩擦损坏微柱; 光纤垂直方向性的控制不如直接粘合效果好.

测试采用如图3 的装置, 样品置于4 K 压缩低温冷台, 将其光纤大部分塞入热屏蔽罩内进行降温过渡以保证样品温度降到10 K, 只留末端一小段光纤通过真空胶塞引出, 并用冷接子连接熔融型650 nm/980 nm 光纤波分复用器进行激发和收光, 光谱测试直接将波分复用器980 nm 输出端接到光栅成像光谱仪上, 二阶关联函数g2(τ) 测试采用熔融型 1×2 单模光纤分路器(Thorlabs)分光,长通滤光片和窄线带通滤光片(Semrock)滤光,光纤准直器和多模光纤收光; 滤光波长可通过调节

窄线滤光片倾角调节, 调节时, 将多模光纤接到成像光谱仪上并转动窄线滤光片实时观测滤光后的光谱.采用硅雪崩型单光子计数器Si-APD 实时记录光子计数流, 与时间符合单光子计数模块TCSPC

结合完成g2(τ) 测 试.τ=0的g2(τ) 即g2(0) , 反映单光子纯度.需注意, 光栅成像光谱仪滤光后Si-APD 收集的光信号强度基本与光谱信号强度一致, 与之不同, 上述窄线滤光片滤光后Si-APD 收集的光信号强度高于光谱信号强度, 因为其不再经过光谱仪光栅衍射.通过比较滤光前(即光纤波分复用器输出的光谱强度)和滤光后(即多模光纤输出的光谱强度), 得到滤光光路效率为11%, Si-APD在920 nm 波段探测效率为34%, 光纤波分复用器输出效率为80%, 因此, APD 实测的单光子计数率仅为单模光纤输出单光子总计数率的3%, 用于估算后者.另外, 窄线滤光片滤光不彻底会引入多光子, APD 测到光子计数率中只有部分来自净单光子计数率[14].样品A 和样品B 的测试结果分别如图4 和图5 所示.g2(τ) 均呈反聚束, 光谱强度与光纤输出单光子计数率具体列于表1.

图3 光纤耦合量子点单光子源的二阶关联函数测试装置Fig.3.Measurement setup of second-order correlation function of a fiber-coupled SQD single-photon source.

表1 样品光纤输出单光子计数率汇总Table 1.Summary of fiber output single photon count rate of the samples.

图4 光纤粘合SQD 样品A 的光谱.分别在10 和77 K 下用高(红线)和低(黑线)激发功率测试; 插图: 滤光后的分束单路光谱和 g 2(τ) 及退卷积拟合(蓝线)Fig.4.Sample A of fiber coupled SQD, spectra measured at 10 and 77 K under high (red) and low (black) excitation powers.Insets:One-beam spectra after filtering and g 2(τ) with deconvoluted fitting (blue).

图5 光纤粘合SQD 样品B (a)光谱(左)和 g 2(τ) 及退卷积拟合(右), 在10, 40 和70 K 下变激发功率测试(如蓝、红、黑线, 垂直平移以便显示; 虚线示意腔模; 虚线框示意QD1); (b)三个温度的滤光后光谱(1.1 µW 激发功率测试); (c) 10 K 温度下QD1 的X/X*光谱双线细致结构、强度-激发功率依赖曲线, X 显示劈裂, 如光谱峰拟合绿线; (d)退卷积 g 2(τ) 、滤光后APD 实测光子计数率随激发功率的变化Fig.5.Sample B of fiber coupled SQD: (a) PL spectra (left) and g 2(τ) with deconvoluted fitting (right), measured at 10, 40 and 70 K with variable excitation power (i.e.blue, red and black, offset vertically for clarity; dash line indicates cavity mode, CM,dashed rectangular indicate QD1); (b) spectra after filtering at the three temperatures (measured under excitation power of 1.1 µW); (c) X/X* peak fine structure and intensity excitation power dependence, X shows splitting as the green spectral fittings indicate; (d) deconvoluted g 2(τ) and photon count rate at APDs after filtering, as a function of the excitation power.

如图5, 从光谱可见, 样品B 至少有4 个SQD.我们研究QD1, 它以X/X*发光为主, 其激发功率依赖斜率均为0.96 证明是单激子;X精细劈裂约49 µeV,X*无劈裂, 仅在10 K 低温且低激发功率(0.29 µW)下占主导, 可能与界面缺陷空穴占据并与量子点s 电子复合发光有关[20].X/X*光谱双线很难分开, 故同时将其滤出做二阶自关联测试.测得的g2(0) 最低为0.4, 原因是X和X*强度相当, 自关联里包含很大的互关联成分[19].X/X*的拟合发光寿命 (激发功率0.29 µW下)在10 K 下为0.6 ns, 在40—70 K 下受光腔耦合增强为0.4 ns; 70 K 下X/X*光谱双线与DBR腔模CM 重合, 只看到QD1 发光; 其谱线声子展宽、峰值变弱但整体强度提高, 根据估计(详见表1), 光纤输出的净单光子计数率最高达16 M/s(激发功率1.1 µW 下测得, 此时g2(0)=0.7 )或21 M/s (激发功率2.4 µW 下测得, 此时g2(0)=0.8 ),与该样品之前在共聚焦收光下一阶透镜前的单光子最高计数率16 M/s(腔模共振时)[18]相当, 反映较高的光纤收光效率, 远高于共聚焦实际收光计数率3.3 M/s(即APD 计数率除以探测效率), 也高于之前不同介质膜构成DBR F-P 腔的光纤收光效率10%[15].较高g2(0) 反映滤光不彻底(如图5 上);样品B 未刻蚀微柱显示较多SQD 发光.在10 K下谱线呈现等间距特征, 反映光纤端面与DBR 样片间由于填充紫外固化胶(折射率1.56[21], 厚度约几个微米)构成F-P 标准具的多重模特征.在10 K下激发功率1.1 µW 时样品B 的光纤输出净单光子计数率为5.0 M/s(如表1), 高于样品A(1.3 M/s);在70 K 下腔模耦合使SQD 发光增强, 获得约20 M/s 光纤输出净单光子计数率, 也高于样品A(4.1 M/s), 符合FDTD 模拟结果.

未来优化方向是: 对上16 对DBR 平面腔样片刻蚀微柱用于粘合, 从而空间隔离SQD 并引入侧向光学限制, 减小光纤覆盖SQD 数量, 降低两者间F-P 标准具效应; 优化单个光纤陶瓷插针与SQD 样品扫描对准粘接工艺; 探索将微柱从衬底剥离转移形成透明样品然后在显微镜下与光纤芯径精确对准粘接的工艺.

4 结 论

综上, 我们实验实现了光纤耦合SQD 样品,其光纤输出单光子计数率最高达20 M/s 量级, 同时保证反聚束性; 多对数DBR 腔(样品B)的光纤收光比少对数DBR 腔(样品A)高出几倍, 符合仿真模拟结果.模拟发现, 对于少对数DBR 微柱, 光纤粘合降低顶部的界面全反射, 有利于形成横向束缚光场以提升SQD 垂直出光; 对于多对数DBR微柱, 光纤粘合可改善腔内光场分布和出光发散性, 有望获得比共聚焦更高的实际输出计数率.对多对数DBR 样片刻蚀微柱使SQD 空间隔离, 减小光纤覆盖SQD 数量以及光纤端面产生的标准具效应, 将有望获得高输出计数率的干净光谱单线.