燃煤电厂大气汞及其他痕量元素排放标准研究

王树民,白孝轩,宋 畅,张 翼,顾永正,郭智辉,毋波波,余学海,段 雷,田贺忠*

燃煤电厂大气汞及其他痕量元素排放标准研究

王树民1,白孝轩2,4,宋 畅3,张 翼1,顾永正3,郭智辉2,4,毋波波2,4,余学海5,段 雷6,田贺忠2,4*

(1.国家能源投资集团有限责任公司,北京 100011；2.北京师范大学环境学院,环境模拟与污染控制国家重点联合实验室,北京 100875；3.中国神华能源股份有限公司国华电力分公司,北京 100025；4.北京师范大学大气环境研究中心,北京 100875；5.神华国华(北京)电力研究院有限公司,北京 100018；6.清华大学环境学院,北京 100084)

为探究中国超低排放燃煤电厂汞及其他有害痕量元素未来标准制定的可行性及建议,综合比对了中国与欧盟、美国等发达国家燃煤电厂大气痕量元素排放标准限值,并基于燃煤电厂现场测试相关文献调研分析,系统地评估了中国燃煤电厂汞及其他9种典型痕量元素(砷、铅、硒、镉、铬、锑、钴、镍和锰)的排放现状.结果表明:与美国、欧盟、加拿大等发达国家相比,目前我国燃煤电厂大气污染物排放标准限定的痕量元素污染物种类较为单一(仅规定了烟气汞及其化合物排放限值,£30μg/m3)且排放标准限值较为宽松;在全国燃煤电厂已普遍完成超低排放升级与改造的新形势下,现行的《火电厂大气污染物排放标准》(GB13223-2011)已难以起到对燃煤电厂大气汞及其他痕量元素排放控制的实际限制作用和对先进新技术的示范引领作用.作为世界上的最大燃煤消费国,中国燃煤电厂每年消耗煤炭占中国煤炭消费总量的一半左右,是国际社会和《关于汞的水俣公约》重点关注的排放源.因此,推动燃煤电厂大气汞排放标准限值的修订及其他有害痕量元素排放标准的制定,对于保护生态环境和公众健康及国际履约均具有较大的可行性及重要的现实意义.

燃煤电厂；痕量元素；汞；排放标准限值；排放状况；超低排放

随着国民经济对能源和电力需求的持续增长,中国电力工业快速发展.火力发电装机容量从1978年的3984万kW增长为2019年的119055万kW[1],增长了约30倍.中国“富煤、少油、贫气”的能源禀赋格局、进口石油与天然气成本高及国际贸易的巨大不确定性、国家能源安全保证等多方面因素共同影响,使得燃煤电厂占火力发电的比例超过90%.为保护环境和公众健康,满足国内大气污染防控的要求,中国燃煤电厂大气污染物排放标准经过多次修订,日趋严格.2014年6月国务院办公厅首次发文要求新建燃煤机组大气污染物排放接近燃气机组排放水平[2],由此拉开了中国燃煤电厂超低排放升级与改造计划的序幕.截至2018年第三季度末,中国超低排放煤电机组装机容量超过7.5亿kW,已建成全球最大的清洁煤电供应体系[3].目前,通过超低排放技术升级与改造,我国燃煤电厂烟尘、SO2、NO三大常规污染物,已基本实现了与燃气电厂同等清洁的目标[4].

近年来,燃煤电厂烟气中的汞及其他有害痕量元素(砷、铅、硒、镉等)排放成为国际大气环境与健康领域关注的热点问题[5].自2017年8月16日,《关于汞的水俣公约》[6]正式对中国生效,燃煤电厂是水俣公约排放条款附录D中的5个重点大气汞排放源之一.随着超低排放改造以及能源结构调整,近年来燃煤电厂的大气污染排放状况已发生根本性的改变,在常规污染物标准限值处于国际领先水平的前提下,开展汞及其他痕量元素等非常规污染物排放水平的国际比较研究,对于明确未来燃煤电厂大气污染控制方向及重点具有重要科学意义与现实应用价值.基于大量文献调研和实地考察,本研究综述了美国、欧盟等西方发达国家燃煤电厂大气汞及其他痕量元素相关排放标准及法规,结合中国燃煤电厂大气污染排放控制现状,提出燃煤电厂修订汞排放标准及制定其他痕量元素排放标准的建议与展望.

1 美国燃煤电厂大气痕量元素排放标准限值

1.1 美国相关法规与标准发展历程

根据美国《清洁空气法》[7]法案第111和第112条款的规定和要求,美国环保署(US EPA)于2011年12月16日制定了涵盖现役机组及新建机组,包括非低阶煤(热值>19305kJ/kg)、低阶煤(热值£19305kJ/kg)、煤气化、美国大陆液态石油、非美国大陆液态石油、液态石油衍生物6种不同燃料类型的《汞及有毒空气污染物排放标准(MATS)》[8],该标准于2012年4月16日起执行.如图1所示, MATS标准最早于1990年提出,历时21a于2011年正式发布,从提出到最终发布实施过程历经波折[9].

1990年,《清洁空气法案(修正案)》[10]要求US EPA通过发布国家标准以控制多种排放源包括汞在内的有毒空气污染物排放,但未涉及电厂.1994年,US EPA提出要通过公共事业设备有毒空气污染物研究,来判定是否有必要按照法案112条款的规定对电厂排放进行管制.期间受多种因素的影响,判定期限由1995年11月推迟至1998年2月又延至2000年12月.

图1 美国MATS标准提出、制定及发布历程[8]

2000年,US EPA宣布有必要对电厂有毒空气污染物排放进行管控,并将Hg列为最应受关注的污染物,其他受关注的潜在有毒空气污染物包括砷(As)、铬(Cr)、镉(Cd)及镍(Ni)等.并于2004年提出2种控制电厂Hg排放的基本方法:(1)电厂按照法案112(d)条款所规定的程序确定最大可实现控制技术(MACT)以实现汞的达标排放.(2)建立基于市场化的“总量控制与交易”体系(US EPA建议采用该方法控制汞的排放).

2005年,US EPA颁布《清洁空气汞法案》[11],规定通过“发电绩效”来限制新建及现役机组的Hg排放,并设定Hg总量控制目标及两阶段实施的交易计划;2008年,美国联邦法庭撤销US EPA关于将电厂从法案112(c)条款的排放源列表中移除的提案,同时撤销《清洁空气汞法案》[11].同时,US EPA宣布按照法案112条款规定,计划于2011年3月16日提出《发电厂有毒空气污染物排放标准》议案,并于2011年11月16日确定最终法规.

1.2 美国MATS标准的修订历程

MATS标准适用于25MW以上的新建及现役发电机组.自2011年12月16日发布以来,US EPA结合MATS标准实际执行中存在的问题,陆续对标准中铅(Pb)、汞(Hg)、硒(Se)、锑(Sb)及铍(Be)的排放限值做了后续的修订工作,如表1所示.

历经多次修订后的美国现行MATS排放标准汇总如表2所示.可见,总体上新建机组汞及其他痕量元素排放标准限值严于现役机组.对于以低阶煤和非低阶煤为燃料的燃煤电厂来说,除Hg外其他金属元素在不同煤质下的排放标准限值相同,且不同机组类型下Sb、Pb和Ni的排放标准限值也相同,分别为1.02, 2.55和5.10μg/m3.对于汞来说,新建和现役不同类型机组规定的标准限值差异较大,最低为0.39μg/m3,最高限值为5.10μg/m3.

表1 MATS标准限值的修订历程[8]

表2 美国MATS现行排放标准(μg/m3)[12]

注:美国标准单位为lb/GWh,其中非低阶煤和低阶煤的换算系数为0.013lb/GWh=1.7 μg/m3和0.12lb/GWh=15.3 μg/m3[13].其他燃料的换算系数为0.03lb/GWh=4.05 μg/m3 [14].

2 欧盟及其他国家燃煤电厂大气痕量元素排放标准限值

2.1 欧盟相关法规与标准发展历程

欧盟主要基于“经济上可行的最佳可用技术(BAT)”制定燃煤电厂污染物排放标准限值. BAT指与生产发展及设备运行方法最有效、最先进的阶段相适应并普遍应用的特定技术,这种技术可为排放限值提供依据,以限制排放并减轻对环境的影响.截至目前,欧盟共陆续发布了4次指令性文件,以不断加强燃煤电厂污染排放控制.包括1988年发布的《大型燃烧企业大气污染物排放限值指令》(88/ 609/EEC)、2001年修订发布的《大型燃烧企业大气污染物排放限值指令》(2001/80/EC)、2010年修订发布的《工业排放指令》(2010/75/EU)以及2017年发布的《经济上可行的最佳可用技术(BAT)结论文件》(2017/1442)(图2).

图2 欧盟燃煤电厂指令发展历程[15-18]

《工业排放指令》(2010/75/EU)是2010年欧盟整合包括《大型燃烧企业大气污染物排放限值指令》(2001/80/EC)在内的有关工业排放的7则指令形成的综合性法规指令.2010/75/EU指令第三章规定了针对含电厂在内额定输出功率³50MW燃烧装置的大气污染物排放标准限值.该指令修订了不同规模(50~100MW、100~300MW和>300MW)下燃煤电厂SO2、NO、烟尘的排放标准限值,并提出垃圾焚烧行业汞及其他痕量元素的排放标准限值.2017年7月31日,欧盟在发布的《经济上可行的最佳可用技术(BAT)结论文件》(2017/1442)中,首次提出燃煤电厂的Hg排放标准限值(表3).

表3 2017/1442中煤电Hg排放标准限值(μg/m3)[16]

注:生物质及煤泥燃烧不区分机组类型,Hg排放标准限值均<1~ 5μg/m3.

可见,与常规大气污染物不同,欧盟燃煤电厂大气Hg排放标准限值按照燃烧装置规模分为2档,即<300MW和³300MW.总的来看,新建机组标准严于现役机组,烟煤和无烟煤机组严于褐煤机组,并且装置规模越大,排放标准越严格,其针对现役褐煤机组的最宽松标准限值为10μg/m3.此外,对以生物质和煤泥为燃料的电厂来说不区分机组类型,统一执行<1~5μg/m3的Hg排放标准限值.

2.2 加拿大相关排放标准限值

1998年以来,加拿大环境部长理事会(CCME)发布的加拿大范围内标准(CWS)先后规定了金属冶炼厂及垃圾焚烧厂的大气汞排放标准限值,以实现保护环境及人类健康的目标.2003年,CCME报告指出燃煤电厂汞排放量为2695kg,成为加拿大现存最大的人为汞排放源.因此,CCME同意针对电力部门设置汞排放标准限值,以减少现役燃煤电厂的大气汞排放,并确保新建燃煤电厂在现有技术基础上达到经济可行的排放水平.标准于2006年10月发布,限值如表4所示.

城市的夜色已经极其平坦的落下来，最引人注目的是街两旁那些婆娑的树影，在还没有点亮的路灯的空当间，来回的跳跃。

表4 加拿大燃煤电厂汞排放标准限值[19]

注:原排放标准限值为kg/TWh,以1kg/TWh = 0.77μg/m3转换[20].

2.3 日本相关排放标准限值

表5 日本燃煤电厂大气汞排放限值(μg/m3)

为治理日益严峻的环境污染问题,1968年,日本制定了《大气污染防治法》[21],依法推进大气污染治理工作.《大气污染防治法》将人为污染源分为固定燃烧源(含燃煤电厂及工业排放等)和移动源(含机动车、飞机和轮船等).2013年10月,日本批准《关于汞的水俣条约》,并于2015年6月对《大气污染防治法》进行了修订,规定汞的排放标准限值.2016年9月公布汞排放的测定方法.日本现行燃煤电厂Hg排放标准限值于2018年4月1日起执行[18],如表5所示.

3 国内外燃煤电厂痕量元素排放标准比对分析

3.1 控制对象

美国MATS标准适用于额定功率大于25MW的新建及现役发电机组,涵盖非低阶煤(热值>19305kJ/kg)、低阶煤(热值£19305kJ/kg)、煤气化、美国大陆液态石油、非美国大陆液态石油及液态石油衍生物6种不同燃料类型.此外,限定的痕量元素包括汞(Hg)、锑(Sb)、砷(As)、铍(Be)、镉(Cd)、铬(Cr)、钴(Co)、铅(Pb)、锰(Mn)、镍(Ni)及硒(Se)11种.

欧盟燃煤电厂相关指令文件的实施对象为额定功率超过50MW的机组,涵盖的燃料类型为褐煤和其他煤.2017年7月31日,欧盟发布的《经济上可行的最佳可用技术(BAT)结论文件》(2017/1442)中将燃烧装置规模进一步分为<300MW和³300MW,以更好地限定大气Hg的排放.

加拿大CWS标准限定了新建煤电机组的大气Hg排放,涉及的燃料类型包括:烟煤/混合煤、亚烟煤和褐煤.对于日本来说,其最新发布的燃煤电厂大气Hg排放标准限值,适用于大型燃烧设备(换算为重油时,燃烧能力>50万L/h)及小型燃烧设备(换算为重油时,燃烧能力£10万L/h)的新建和现役机组.

与美国、欧盟、加拿大等发达国家相比,我国现行《火电厂大气污染物排放标准》(GB 13223-2011)[22]中仅限定了Hg的排放,限定痕量元素物种较为单一,且未从燃煤煤质、新建机组或现役机组、以及机组规模大小等角度进行进一步细化和区分.

3.2 标准限值

由于仅有美国MATS标准限定了煤电除Hg外其他痕量元素的大气排放限值,故在此以Hg为例进行标准限值比对.我国煤电大气Hg排放统一执行30μg/m3的标准限值,与美国、欧盟、加拿大和日本等发达国家相比处于较高水平.相比于发达国家相对最为宽松的标准限值,如美国MATS标准以低阶煤为燃料机组约为5.1μg/m3的Hg排放限值、欧盟2017/1442针对现役褐煤机组10μg/m3的Hg排放限值、加拿大CWS标准关于新建褐煤机组约11.2μg/m3的Hg排放限值、日本《大气污染防治法》[21]对小型现役机组15μg/m3的Hg排放限值,我国现行的30μg/m3的标准限值分别为其约5.9倍、3.0倍、2.7倍及2.0倍.

我国政府已批准自2017年8月16日起《关于汞的水俣条约》[6]对我国正式生效,在燃煤电厂通过实施超低排放升级与改造计划实现常规污染物标准限值居于世界前列的形势下,为促进燃煤电厂汞排放削减和履约,有必要在识别我国煤电排放现状的基础上对中国现行的烟气汞排放标准进行修订加严.

4 中国煤电大气痕量元素排放现状评估

4.1 中国煤电痕量元素控制技术现状

图3 中国燃煤电厂烟气净化技术应用发展情况

电除尘器(ESP);袋式除尘器(FF);湿法脱硫(WFGD);电袋复合除尘器(ESP-FF);选择性催化还原法脱硝(SCR);湿式电除尘(WESP);低低温电除尘(LTESP),下同.

随着中国经济科技水平的快速发展及2014年后超低排放国家专项行动的推进,中国燃煤电厂大气污染防治技术发展迅速,目前已处于国际领先水平[4].如图3所示,“十二五”以来,中国燃煤电厂污染防治技术发生了根本性的变化,主流的烟气净化工艺已由2010年的电除尘(ESP)+湿法脱硫(WFGD)发展为2015年的选择性催化还原(SCR)+电除尘(ESP)+湿法脱硫(WFGD),再到2017年超低排放改造后的选择性催化还原(SCR)+低-低温电除尘(LTESP)/电袋复合除尘(ESP-FF)+湿法脱硫(WFGD)及选择性催化还原(SCR)+电除尘(ESP)+湿法脱硫(WFGD)+湿式电除尘(WESP)等[23].

如图4所示,随着污染防治技术的变化,污染控制措施对燃煤电厂大气Hg排放的协同脱除效率增效显著.平均协同脱除效率由电除尘(ESP)/电袋复合除尘(ESP-FF)+湿法脱硫(WFGD)的69.21% (27.48%~95.80%),增长为选择性催化还原(SCR)/选择性非催化还原(SNCR)+电除尘(ESP)/布袋除尘(FF)/电袋复合除尘(ESP-FF)+湿法脱硫(WFGD)的83.35% (36.46%~99.80%),再提高到超低排放烟气净化工艺技术水平下的87.04% (76.40%~95.80%).

图4 中国燃煤电厂Hg协同脱除效率变化[24-45]

测试机组对应的工艺技术分别为:1.ESP-FF+WFGD(机组1~5); 2.ESP+ WFGD(机组6~10);3.SCR+ESP-FF+WFGD(机组11~12,17,20,29,38, 43);4.SCR+ESP+WFGD(机组13~16,18~19,21~28,30~37,39~42,44~49);5.SCR+ESP+WFGD+WESP(机组50);6.SCR+LTESP+WFGD (机组51);7.SCR+LTESP+WFGD+WESP(机组52~57)

4.2 中国煤电痕量元素排放水平现状

图5汇总了2010年之后公开发表的65个中国燃煤电厂机组烟气汞排放测试结果.这些机组涵盖了不同的燃煤类型(烟煤、无烟煤、褐煤和混合煤)及不同的燃烧器类型(煤粉炉和循环流化床炉).总的来看,中国燃煤电厂的平均Hg排放浓度为2.41μg/ m3(0.1~11.3μg/m3).所有测试结果均远低于我国现行的30μg/m3的标准限值.其中,98%的测试电厂Hg排放浓度低于10μg/m3,88%的测试电厂Hg排放浓度低于5μg/m3,71%的测试电厂Hg排放浓度低于3μg/m3,40%的测试电厂Hg排放浓度低于1μg/m3.

图5 中国燃煤电厂烟气Hg排放浓度[24-48]

测试机组对应的工艺技术分别为:1.ESP-FF+WFGD(机组1~5); 2.ESP+ WFGD(机组6~15);3.SCR+ESP-FF+WFGD(机组16~17,22,25,34,43, 48,55);4.SCR+ESP+WFGD(机组18~21,23~24,26~33,35~42,44~47, 49~54);5.SCR+ESP+WFGD+WESP(机组56);6.SCR+LTESP+ WFGD(机组57);7.SCR+LTESP+WFGD+WESP(机组58~65)

图6 国内外燃煤电厂烟气Hg排放现状[33-35,37,42-43,46]

燃煤电厂每年消耗煤炭约为我国煤炭消费总量的一半左右,是中国大气汞排放的重要来源[41-42].随着除尘、脱硫、脱硝等烟气净化工艺技术的进步和联合应用,中国燃煤电厂的平均汞排放浓度由ESP/ESP-FF+WFGD工艺组合下的3.40μg/m3削减为SCR/SNCR+ESP/FF/ESP-FF+WFGD工艺组合下的2.26μg/m3,再到当前超低排放工艺水平下的1.56μg/m3.

图6汇总了2014年后国内外燃煤电厂汞排放测试结果.可见,我国超低排放工艺水平下的汞排放浓度高于美国的0.51μg/m3,略高于日本的1.13μg/m3,低于欧盟的1.84μg/m3.可见我国燃煤电厂超低排放改造的实施,显著降低了汞的排放浓度水平.现行超低排放工艺技术组合下,我国燃煤电厂的平均Hg排放浓度满足除美国非低阶煤外的其他美国、欧盟、加拿大等国家的排放标准限值.可见,中国燃煤电厂现行的大气Hg排放标准限值,已无法起到大气汞排放的实际限制作用,亟需进行修订加严.

图7 中国燃煤电厂Cd、Sb、Co及As排放浓度[35,48-54]

测试机组对应的工艺技术分别为:1.SCR+ESP-FF+WFGD(机组4,7,10, 12~14,18~25);2.SCR+ESP+WFGD(机组2~3,5~6,9,11,16,28,30); 3.SCR+ESP+WFGD+WESP(机组1,8,15,17,26,27,29)

相比于Hg,有关中国燃煤电厂其他痕量元素的烟气排放测试结果较为有限,图7和图8分别汇总分析了2014年超低排放改造后公开发表的24个燃煤电厂机组除汞外其他痕量元素的排放测试结果,用以反映当前中国超低排放改造后燃煤电厂的排放水平,并与美国MATS关于燃煤电厂痕量元素排放最严格的低阶煤标准限值进行比对.可见,燃煤电厂末端烟气中的镉(Cd)、锑(Sb)、钴(Co)、砷(As)、硒(Se)、铬(Cr)、镍(Ni)、铅(Pb)及锰(Mn)9种痕量元素的平均排放浓度分别约为0.02, 0.02, 0.06, 0.09, 0.69, 0.76, 0.77, 0.81及1.68 μg/m3.其中,100%测试机组排放的Sb、Co、Se和Ni浓度满足美国MATS对新建燃煤机组的相关排放标准限值.此外,94%、93%、89%及67%的测试机组分别满足MATS关于新建机组Pb、Cd、As及Cr的排放标准限值.燃煤机组测得的平均Mn排放浓度1.68μg/m3(1.33~ 2.02μg/m3),超过MATS关于新建机组0.51μg/m3的标准限值,但是满足其关于现役机组6.35μg/m3的标准限值.可见,为进一步促进先进燃煤发电与烟气净化技术的应用,保护生态环境和公众健康,我国煤电在实现常规污染物超低排放的同时,制定除Hg外其他痕量元素的排放标准限值也具有较大的现实可行性和必要性.

图8 中国燃煤电厂Se、Cr、Ni、Pb及Mn排放浓度[35,47,49-54]

测试机组对应的工艺技术分别为:1.SCR+ESP-FF+WFGD(机组3~4,6~7, 10,12~15,19,22,25);2.SCR+ESP+WFGD(机组2,5,17~18,20~21,26~28, 31);3.SCR+ESP+WFGD+WESP(机组1,8~9,11,16,29~30)

4.3 中国超低煤电痕量元素迁移转换规律

图9梳理了2014年后公开发表的涵盖3种典型超低排放技术路线(图3)下Hg节点化排放测试结果,以更好的识别其在不同工艺节点间的迁移转化规律.可见,3种典型超低排放技术路线下,烟气Hg浓度随烟气的流向稳步下降.烟气经过除尘工艺时,由于除尘设施对HgP的有效脱除,烟气Hg浓度显著降低,降幅介于34%~50%.烟气经过脱硫工艺时,得益于脱硫浆液冲刷作用对Hg2+的脱除,烟气Hg浓度进一步降低.对于以湿式电除尘器为核心的技术路线,由于WESP电晕放电产生高能电子,电离高湿度烟气组分形成OH自由基等活性物质,能够促进气相Hg0的氧化和气相Hg2+的脱除,烟气在经过WESP时,总Hg浓度进一步下降,WESP对烟气总Hg的脱除效率约为20%.

图9 超低排放技术路线下Hg迁移转化规律[31,34-36,38-39,43,46,55]

表6 SCR+ESP+WFGD+WESP技术路线下其他痕量元素迁移转化规律[50,55-56]

以湿式电除尘器为核心的技术路线下其他痕量元素的迁移转化规律如表6所示.受烟气中元素易富集于颗粒物表面特性的影响,在烟气经过除尘工艺时,随着颗粒物的高效去除,痕量元素的浓度显著降低,降幅均高于99%.烟气经过WFGD时,随着颗粒物被脱硫浆液冲刷脱除,元素的浓度进一步下降.受元素特性的影响,不同元素在WFGD环节的去除效率介于3%~84%之间,差异较为显著.烟气经过WESP时,除Ni和Zn轻微上升外,大多数元素的浓度进一步降低.该现象出现的原因可能是样品采集过程中的不当操纵所致.

5 结论与建议

5.1 与美国、欧盟、加拿大等发达国家相比,我国燃煤电厂的痕量元素排放标准限值较为宽松,且限定物种较为单一(仅规定了烟气汞及其化合物排放限值).此外,未从燃煤煤质、新建机组或现役机组、以及机组规模大小等角度进行进一步细化和区分.

5.2 基于现有的部分锅炉烟气测试结果,超低排放工艺组合下,我国燃煤电厂平均Hg排放浓度约为1.56μg/m3,远低于我国30μg/m3的标准限值.其中,98%的测试电厂Hg排放浓度低于10μg/m3,71%的测试电厂Hg排放浓度低于3μg/m3,现行标准限值已无法起到大气Hg排放的实际限制作用,亟需进行修订并加严到5μg/m3甚至3μg/m3以下,考虑对燃用不同煤质的新老机组要兼顾公平性和技术可达性,建议可针对新建机组和现役机组及不同燃煤煤质制定差异化的标准限值,比如对贵州等西南地区燃用汞含量高的无烟煤机组执行标准限值略宽于燃用普通烟煤和褐煤的机组,且审慎发展汞、砷等重金属含量高的新建燃煤机组.

5.3 基于现有的有限燃煤电厂测试结果,除个别机组外,目前我国燃煤电厂除汞外其他9种痕量元素(Cd、Sb、Co、As、Se、Cr、Ni、Pb及Mn)的排放浓度,均满足美国现行的MATS的相关标准限值.近年来,燃煤导致的砷、铅、镉等痕量元素大气排放及健康影响已引起国家社会高度关注.为保护生态环境和公众健康,在当前我国燃煤电厂已基本完成超低排放改造的背景下,建议进一步加强燃煤电厂痕量元素排放水平的调查研究,并借鉴美国、欧盟等发达国家的标准限值,制定我国燃煤电厂除Hg外其他有害痕量元素的排放标准限值,也具有现实的可行性和必要性.

5.4 综上,通过将二氧化硫和氮氧化物排放纳入国民经济发展计划的约束性指标,加之2014年以来全国范围内的燃煤电厂超低排放升级与改造计划实施,我国已建成世界最大的清洁煤电体系,为我国大气环境质量改善做出了贡献.为进一步保护生态环境和公众健康,促进国际履约能力建设,在已实现烟尘、二氧化硫和氮氧化物三项常规大气污染物超低排放的基础上,系统评估燃煤电厂大气汞及其他痕量元素的排放现状,适时推动燃煤电厂大气汞排放标准限值的修订及除汞外其他痕量元素的标准限值制定,具有较大的可行性及现实意义.

[1] 中华人民共和国国家统计局.中华人民共和国2017年国民经济和社会发展统计公报[EB/OL]. http://www.stats.gov.cn/tjsj/zxfb/ 202002/t20200228_1728913.html.National Bureau of Statistics. Statistical report of China on the 2017National Economic and Social Development [EB/OL]. http: //www.stats.gov.cn/tjsj/zxfb/202002/t20200228_1728913.html.

[2] 国务院办公厅.国务院办公厅关于印发能源发展战略行动计划(2014-2020年)的通知 [EB/OL]. http://www.gov.cn/zhengce/ content/2014-11/19/content_9222.htm.Office of the State Council in China. Energy Development Strategy Action Plan (2014-2020) published by the State Council [EB/OL]. http://www.gov.cn/zhengce/content/2014-11/19/content_9222.htm.

[3] 国家能源局.我国已建成全球最大清洁煤电供应体系的通知 [EB/OL]. http://www.nea.gov.cn/2019-02/12/c_137815509.htm.National Energy Administration. Notice of China has built the largest clean coal power supply system in the world [EB/OL]. http://www. nea.gov.cn/2019-02/12/c_137815509.htm.

[4] 郦建国,朱法华,孙雪丽.中国火电大气污染防治现状及挑战 [J]. 中国电力, 2018,51(6):2-10. Wu J G, Zhu F H, Sun X L. Current situation and challenge of air pollution control of thermal power plants in China [J]. Electric Power, 2018,51(6):2-10.

[5] 卢锦程,段钰锋,赵士林,等.600MW燃煤电厂痕量元素排放特性实验研究 [J]. 中国环境科学, 2018,38(12):4444-4450. Lu J C, Duan Y F, Zhao S L, et al. Experimental study on emission characteristics of trace elements in 600MW coal fired power plant [J]. China Environmental Science, 2018,38(12):4444-4450.

[6] United Nations Environment Programme (UNEP). Minamata convention on mercury [M]. Japan: UNEP, 2013.

[7] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Clean Air Act [S]. Washington DC, United States: US EPA, 1963.

[8] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Mercury and air toxics standards-history of the MATS regulation [EB/OL]. https://www.epa.gov/mats/history-mats-regulation.

[9] 郑 伟,刘 伟,王 宁,等.美国燃煤电厂大气汞排放控制法规探析 [J]. 环境保护科学, 2019,45(1):1-4. Zheng W, Liu W, Wang N, et al. Exploration on atmospheric mercury emission control regulations for coal-fired power plants of the United States [J]. Environmental Protection Science, 2019,45(1):1-4.

[10] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Clean Air Act Amendments [S]. Washington DC, United States: US EPA, 1990.

[11] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Clean Air Mercury Rule [S]. Washington DC, United States: US EPA, 2005.

[12] National emission standards for hazardous air pollutants from coal and oil-fired electric utility steam generating units and standards of performance for fossil-fuel-fired electric utility, industrial commercial institutional, and small industrial commercial institutional steam generating units [S]. Washington DC, United States: US EPA, 2016.

[13] Natural Resources Defense Council (NRDC). Summary of Recent Mercury Emission Limits for Power Plants in the United States and China [EB/OL]. https://www.nrdc.org/resources/summary-recent- mercury-emission-limits-power-plants-united-states-and-china.

[14] 陈敏敏,王军霞,张守斌,等.中国燃煤电厂汞达标排放分析 [J]. 环境污染与防治, 2016,38(2):106-110. Chen M M, Wang J X, Zhang S B, et al. Analysis of mercury compliance emission for coal-fired power plants in China [J]. Environmental Pollution & Control, 2018,38(2):106-110.

[15] Directive 2010/75/EU of the European parliament and of the council of 24November 2010on industrial emissions (integrated pollution prevention and control) [S]. Brussels, Belgium: EU, 2010.

[16] Commission implementing decision (EU) 2017/1442 of 31 July 2017 establishing best available techniques (BAT) conclusions, under Directive 2010/75/EU of the European Parliament and of the Council, for large combustion plants [S]. Brussels, Belgium: EU, 2017.

[17] Directive 88/609/EEC on the limitation of emissions of certain pollutants into the air from large combustion plants [S]. Brussels, Belgium: EU, 1988.

[18] Directive 2001/80/EC of the European parliament and of the council of 23 October 2001 on the limitation of emissions of certain pollutants into the air from large combustion plants [S]. Brussels, Belgium: EU, 2001.

[19] The Canada-wide standards for mercury emissions from coal-fired electric power generation plants [S]. Ottawa, Canada: Canadian Council of Ministers of the Environment (CCME), 2006.

[20] Wu Q R, Wang S X, Liu K Y, et al. Emission-limit-oriented strategy to control atmospheric mercury emissions in coal-fired power plants toward the implementation of the minamata convention [J]. Environmental Science & Technology, 2018,52(19):11087-11093.

[21] Air pollution control law [S]. Tokyo, Japan: Ministry of the Environment of Japan (MOE), 2018.

[22] GB13223-2011 火电厂大气污染物排放标准 [S]. GB13223-2011 The emission standard of air pollutants for thermal power plants [S].

[23] 吴清茹,赵子鹰,杨 帆,等.中国燃煤电厂履行《关于汞的水俣公约》的差距与展望 [J]. 中国人口·资源与环境, 2019,29(10):52-60. Wu Q R, Zhan Z Y, Yang F, et al. Gaps and prospects for the implementation of Minamata Convention on Mercury by China's coal-fired power plants [J]. China Population, Resources and Environment, 2019,29(10):52-60.

[24] Wang J, Wang W H, Xu W, et al. Mercury removals by existing pollutants control devices of four coal-fired power plants in China [J]. Journal of Environmental Sciences, 2011,23(11):1839-1844.

[25] 李文俊.燃煤电厂和水泥厂大气汞排放特征研究 [D]. 重庆:西南大学, 2011. Li W J. Characterization of atmospheric mercury emissions from coal-fired power plant and cement plant [D]. Chongqing: Southwest University, 2011.

[26] 蔡同锋,时志强,刘宁凯,等.江苏省300MW以上燃煤电厂汞排放现状分析 [J]. 环境科技, 2014,27(5):5-11. Cai T F, Shi Z Q, Liu N K, et al. Study on mercury emission from coal-fired power plant more than 300MW in Jiangsu province [J]. Environmental Science and Technology, 2014,27(5):5-11.

[27] 尹得仕,郦建国,袁建国,等.国内典型燃煤电厂大气汞排放特性分析 [J]. 电站系统工程, 2014,30(5):50-55. Yin D S, Wu J G, Yuan J G, et al. Analysis of mercury emission for typical domestic coal-fired power plants [J]. Power System Engineering, 2014,30(5):50-55.

[28] Tang S L, Wang L N, Feng X B, et al. Actual mercury speciation and mercury discharges from coal-fired power plants in Inner Mongolia, Northern China [J]. Fuel, 2016,180:194-204.

[29] Wang S M, Zhang Y S, Gu Y Z, et al. Using modified fly ash for mercury emissions control for coal-fired power plant applications in China [J]. Fuel, 2016,181:1230-1237.

[30] 史晓宏,张 翼,赵 瑞,等.燃煤电厂烟气汞减排技术研究与实践 [J]. 中国电力, 2016,49(8):135-139. Shi X H, Zhang Y, Zhao R, et al. Research and practice of mercury emission reduction technology in coal-fired power plants [J]. Electric Power, 2016,49(8):135-139.

[31] 杨丽莎.燃煤电厂汞排放现场测试及排放量估算 [D]. 北京:华北电力大学, 2016. Yang L S. Field test and estimation of mercury emission from the coal-fired power plant [D]. Beijing: North China Electric Power University, 2016.

[32] Sung J H, Back S, Jung B, et al. Speciation and capture performance of mercury by a hybrid filter in a coal-fired power plant [J]. International Journal of Coal Geology, 2017,170:35-40.

[33] Tang H J, Duan Y F, Zhu C, et al. Characteristics of a biomass-based sorbent trap and its application to coal-fired flue gas mercury emission monitoring [J]. International Journal of Coal Geology, 2017,170:19-27.

[34] Zhang Y, Yang J P, Yu X H, et al. Migration and emission characteristics of Hg in coal-fired power plant of China with ultra-low emission air pollution control devices [J]. Fuel Processing Technology, 2017,158:272-280.

[35] Zhao S L, Duan Y F, Chen L, et al. Study on emission of hazardous trace elements in a 350MW coal-fired power plant. Part 1. Mercury [J]. Environmental Pollution, 2017,229:863-870.

[36] 刘发圣,夏永俊,徐 锐,等.燃煤电厂污染控制设备脱汞效果及汞排放特性试验 [J]. 中国电力, 2017,50(4):162-166.Liu F S, Xia Y J, Xu R, et al. Experimental study on mercury removal effect and mercury emission characteristics of pollution control equipment in coal-fired power plants [J]. Electric Power, 2017,50(4):162-166.

[37] 宋 畅,张 翼,郝 剑,等.燃煤电厂超低排放改造前后汞污染排放特征 [J]. 环境科学研究, 2017,30(5):672-677. Song C, Zhang Y, Hao J, et al. Mercury emission characteristics from coal-fired power plant before and after ultra-low emission retrofitting [J]. Research of Environmental Sciences, 2017,30(5):672-677.

[38] Cui J, Duan L B, Jiang Y, et al. Migration and emission of mercury from circulating fluidized bed boilers co-firing petroleum coke and coal [J]. Fuel, 2018,215:638-646.

[39] Li C F, Duan Y F, Tang H J, et al. Study on the Hg emission and migration characteristics in coal-fired power plant of China with an ammonia desulfurization process [J]. Fuel, 2018,211:621-628.

[40] Li C F, Duan Y F, Tang H J, et al. Mercury emissions monitoring in a coal-fired power plant by using the EPA method 30B based on a calcium-based sorbent trap [J]. Fuel, 2018,221:171-178.

[41] 郄光皓.山东省燃煤电厂大气汞的排放与分析 [D]. 济南:山东大学, 2018. Qie G H. Emission and analysis of atmospheric mercury in coal-fired power plants in Shandong province [D]. Jinan: Shandong University, 2018.

[42] 王树民,余学海,顾永正,等.基于燃煤电厂“近零排放”的大气污染物排放限值探讨 [J]. 环境科学研究, 2018,31(6):975-984. Wang S M, Yu X H, Gu Y Z, et al. Discussion of emission limits of air pollutants for "near-zero emission" coal-fired power plants [J]. Research of Environmental Sciences, 2018,31(6):975-984.

[43] 焦 峰.超低排放燃煤电厂烟气重金属污染物排放特征浅析 [J]. 低碳世界, 2019,9(1):11-13. Jiao F. Analysis on emission characteristics of heavy metal Pollutants from flue gas of ultra-low emission coal-fired power plants [J]. Low Carbon World, 2019,9(1):11-13.

[44] Zhu C Y, Tian H Z, Cheng K, et al. Potentials of whole process control of heavy metals emissions from coal-fired power plants in China [J]. Journal of Cleaner Production, 2016,114:343-351.

[45] Liu K Y, Wang S X, Wu Q R, et al. A highly resolved mercury emission inventory of Chinese coal-fired power plants [J]. Environmental Science & Technology, 2018,52(4):2400-2408.

[46] 郑剑铭.燃煤电站汞排放环境影响与TAC对烟气零价汞的吸附机理研究 [D]. 杭州:浙江大学, 2013. Zheng J M. Environmental effects of mercury emission from coal-fired power plant and mechanic study on mercury captured by TAC [D]. Hangzhou: Zhejiang University, 2013.

[47] 万 勤,李金芬,陈 平,等.石河子市燃煤电厂重金属去向及平衡分析 [J]. 干旱环境监测, 2015,29(3):110-118. Wan Q, Li J F, Chen P, et al. Destination and balanced analysis of heavy metals in coal-fired power plants in Shihezi city [J]. Arid Environmental Monitoring, 2015,29(3):110-118.

[48] 柴小康,黄国和,解玉磊,等.某燃煤超低排放机组非常规污染物脱除 [J]. 环境工程学报, 2020,14(12):3480-3494. Chai X K, Huang G H, Xie Y L, et al. Unconventional pollutant removal of a coal-fired ultra-low emission unit [J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020,14(12):3480-3494.

[49] Zhao S L, Duan Y F, Li Y N, et al. Emission characteristic and transformation mechanism of hazardous trace elements in a coal-fired power plant [J]. Fuel, 2018,214:597-606.

[50] Chang L, Yang J P, Zhao Y C, et al. Behavior and fate of As, Se, and Cd in an ultra-low emission coal-fired power plant [J]. Journal of Cleaner Production, 2019,209:722-730.

[51] Li X Y, Bi X Y, Li Z G, et al. Atmospheric lead emissions from coal-fired power plants with different boilers and APCDs in Guizhou, Southwest China [J]. Energy & Fuels, 2019,33(11):10561-10569.

[52] 华 伟,孙和泰,祁建民,等.燃煤电厂超低排放机组重金属铅、砷排放特性 [J]. 热力发电, 2019,48(10):65-70. Hua W, Sun H T, Qi J M, et al. Emission characteristics of Pb and As from an ultra-low emission coal-fired power plant [J]. Thermal Power Generation, 2019,48(10):65-70.

[53] Wang J W, Zhang Y S, Wang T, et al. Effect of modified fly ash injection on As, Se, and Pb emissions in coal-fired power plant [J]. Chemical Engineering Journal, 2020,380:122561.

[54] Zhou X, Bi X Y, Li X Y, et al. Fate of cadmium in coal-fired power plants in Guizhou, Southwest China: With emphasis on updated atmospheric emissions [J]. Atmospheric Pollution Research, 2020, 11(5):920-927.

[55] 崔 健.煤与石油焦混燃的循环流化床锅炉重金属、SO和Cl排放特性 [D]. 南京:东南大学, 2018. Cui J. Emission characteristics of heavy metal, SOand Cl from circulating fluidized bed boilers [D]. Nanjing: Southeast University, 2018.

[56] Zhao S L, Duan Y F, Tan H Z, et al. Migration and emission characteristics of trace elements in a 660MW coal-fired power plant of China [J]. Energy & Fuels, 2016,30:5937-5944.

Study of atmospheric trace elements emission standards for coal-fired power plants in China.

WANG Shu-min1, BAI Xiao-xuan2,4, SONG Chang3, ZHANG Yi1, GU Yong-zheng3, GUO Zhi-hui2,4, WU Bo-bo2,4, YU Xue-hai5, DUAN Lei6, TIAN He-zhong2,4*

(1.National Energy Investment Group Co., Ltd., Beijing 100011, China；2.State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation & Pollution Control, School of Environment, Beijing Normal University, Beijing 100875, China；3.Guohua Electric Power Branch, China Shenhua Energy Co., Ltd., Beijing 100025, China；4.Center for Atmospheric Environmental Studies, Beijing Normal University, Beijing 100875, China；5.Shenhua Guohua (Beijing) Electric Power Research Institute Co. Ltd., Beijing 100018, China；6.School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China)., 2021,41(4)：1949~1958

In this study, the trace elements emission standards of coal-fired power plants (CFPPs) between China and developed countries and the emission status in Chinese CFPPs were systematically evaluated to explore the feasibility and recommendations for establishing standards in the future. Results indicated that fewer species of trace element pollutants were currently restricted in China, and the existing emission limit for the single element (mercury and its compounds, 30μg/m3) was relatively laxer compared with CFPPs in developed countries. Moreover, the stack concentration of mercury in most plants was lower than 10~15μg/m3, indicating the current emission standard has failed to play a viable role in limiting the atmospheric mercury emission from Chinese CFPPs. Therefore, we suggested that the current atmospheric mercury emission limit for Chinese CFPPs should be revised and emission limits for other toxic trace elements could be introduced when revised emission standards for coal-fired power plants in the future, to better protect the ecosystem and human health and promote the successful fulfil of the Minamata Convention on Mercury.

coal-fired power plants；trace elements；mercury；emission standard；current emission status；ultra-low emission technology

X511,X822

A

1000-6923(2001)04-1949-10

王树民(1962-),男,山东东平人,教授级高级工程师,博士,主要从事电力生产技术管理、燃煤电站污染物控制技术及应用研究.发表论文11篇.

2020-09-04

国家能源集团科技创新项目(GJNY-19-56);国家自然科学基金资助项目(21777008)

* 责任作者, 教授, hztian@bnu.edu.cn