水中Ra- 226 放射性平衡问题的探讨

林明媚 彭 崇*

（广西壮族自治区辐射环境监督管理站，广西 南宁530222）

Ra-226 的半衰期为1600 年，其子体Rn-222 的半衰期为3.82 天，母体的半衰期远远大于子体的半衰期，所以在经过一段时间，就可以达到长期平衡，这时母体与子体的活度相等，当直接分析母体存在一定的困难时，就可以分析子体的活度，进而得到母体的活度[1]。一般经过20 天后，Ra-226 与其子体就已达到平衡，这时子体的活度就能代表母体Ra-226 的活度。γ 谱分析技术具有样品制备简便、可同时测定多种γ 放射性核素等优点,因而越来越广泛的被人们所使用。在采用γ 谱分析技术测量环境样品中的Ra-226 时, 所用的方法多数是:在放射性平衡的前提下, 通过测量Ra-226 衰变系不同子体的特征γ 辐射来测定母体Ra-226 的活度[2]。比如：使用γ 能谱法分析土壤中Ra-226 的活度时，通常是样品密封20 天，达到平衡后进行测量，再用其子体的活度代表Ra-226 的活度[3]。然而在使用此方法进行水中Ra-226 的分析时，有可能是不准确的。当水样品在进行蒸发浓缩预处理时，会不同程度地赶走样品中气态的Rn-222, 从而不同程度地破坏了原样品中可能已建立的平衡。因此，预处理完成后必需经过一段时间，使样品中天然放射性核素的衰变链重新达到新的平衡方能进行测量，破坏的平衡一般需封存多长时间为好呢？苏琼、曹诚彦等都做了相应的实验研究[4,5]。本文不对样品进行预处理，直接测量，发现当样品没有完全装满，即留有气腔时，即使密封20 天，Ra-226 与其子体不一定达到平衡，所以在使用γ 能谱法直接测量水中Ra-226 的活度时，要注意装满样品盒，尽量不留有气腔。文章通过实验和数据分析，对在使用γ 能谱法分析水中Ra-226 的活度时，提出了需要注意的问题，为准确测量水中Ra-226 的活度提供一定的数据支持。

1 实验过程

使用φ75*70mm 样品盒（内腔尺寸φ70*65mm），装约20Bq 镭标液（使用2017 年生态环境监测技术中心给各省站配的镭-226 标样，参考日期：2017.11.1） 至不同高度（20mm、40mm、57mm、65mm）后，使用热塑胶及胶带进行密封，放置不同天数（0 天、4 天、8 天、12 天、16 天、20 天、30 天）后进行测量分析，假定密度均匀，根据重量判断装样高度。样品信息见表1。

2 实验仪器及测量方法

采用美国Canberra 公司生产的BE3830 型高纯锗γ 能谱仪，能量范围为：3keV-3MeV，相对效率：≥30%，分辨率（Co-60点源@1332.5keV 在距离探测器表面25cm 时的FWHM）好于1.88 keV，50～2000keV 的本底计数率约为0.945cps。谱分析软件：Genie2000。效率刻度采用Canberra 公司的LabSOCS 无源效率刻度软件，应用LabSOCS 软件，可拟合出不同装样高度的效率[6]。样品置于探测器正上方，如图1 所示，样品盒的LabSOCS测量参数如表2 所示。各核素用于分析的特征峰能量分别为：Ra-226,186.21keV；Pb-214，295.21keV 和 351.92keV；Bi-214，609.31keV，1120.294keV 和1764.49keV。

表1 样品信息

图1 LabSOCS 测量模型

表2 样品盒的LabSOCS 测量参数

3 结果与讨论

不同高度（20mm、40mm、57mm、65mm）的镭标液在密封不同天数后的测量结果分别见表3、表4、表5、表6。

表3 镭标液在密封不同天数后的测量结果（样品高度20mm）

表4 镭标液在密封不同天数后的测量结果（样品高度40mm）

表5 镭标液在密封不同天数后的测量结果（样品高度57mm）

表6 镭标液在密封不同天数后的测量结果（样品高度65mm）

从表中的数据可以看到Ra-226 一直存在于液态中，不存在密封平衡问题；Pb-214、Bi-214 存在放射性平衡问题，需要密封20d 才能达到稳定值；没有气腔，即65mm 高时，Ra-226 与其子体Pb-214、Bi-214 的活度大小在密封20d 后相差不大，相对偏差在10%左右，有气腔，即20mm、40mm、57mm 高时，在密封20d 后，Ra-226 与其子体Pb-214、Bi-214 的活度大小仍然相差有些大，相对偏差分别为40.8%、32.8%、23.2%，呈现出气腔越大，相对偏差越大的现象。原因是什么？是否是因为某母体核素在水相和气相中的扩散比不一致？还有待进一步的实验研究进行分析验证。所以在使用γ 能谱法分析水中镭-226 的活度时，不能单纯的再密封20 天后，用其子体的活度代表母体镭-226 的活度，还应考虑一些其它的因素，如：样品前处理的过程以及样品封装是否装满样品盒等问题，否则得到的分析结果可能是不可靠的。