国家废源库废放射源近地表处置活度限值研究

范　泽，圣　锋，吴　宏，陈运利，王　杰，王洪祖

国家废源库废放射源近地表处置活度限值研究

范泽，圣锋，吴宏，陈运利，王杰，王洪祖

（中核清原环境技术工程有限责任公司，北京 100037）

在统计分析国家废源库现存废放射源核素种类、数量、活度分布的基础上，对废放射源进行了分类筛选，以废放射源近地表处置为目的，从长期安全性的角度，推导了可近地表处置的主要核素的活度上限值。并以此限值估算了国家废源库废放射源近地表处置的减容效果。

国家废源库；废放射源；处置；活度限值

处置作为废放射源安全可靠管理的最后一步，已经成为国际社会的共识。按照我国相关国务院条例及部门规章要求，废放射源可返回生产商、送交取得相应资质的贮存或处置单位、实施再循环再利用，以及清洁解控。目前，我国废放射源主要以长期贮存管理为主，并没有从根本上解决废放射源的安全隐患，且我国当前正在运行的近地表处置场许可证规定不接收废放射源。为了解决我国废放射源的最终出路问题，需要研究包括废放射源近地表处置活度限值在内的废放射源处置事宜。

国家废放射源集中贮存库（简称国家废源库）位于西北低中放固体废物处置场（简称西北处置场）内，于2007年底建成，库内有源坑112个，有效容积2 600 m3。国家废源库内收贮的废放射源均为密封放射源，收贮前进行了基于运输和贮存要求的适当整备，未实施基于处置要求的废放射源整备。截至2019年12月30日，国家废源库共贮存136 907枚废放射源，已占用国家废源库库容约1/2，废放射源主要核素为：137Cs、60Co、90Sr、241Am、226Ra、238U、232Th、238+239Pu、63Ni等，盘存总活度约为8.60×1015Bq。国家废源库内现有废放射源收贮情况见表1。

表1　国家废源库废放射源收贮情况

1　国际废放射源处置实践

1.1　美国

在美国NRC 的技术报告中，没有专门考虑废放射源的处置，将废放射源作为离散废物，只需判断废放射源属于哪类废物，从而进行相应的处置。目前，美国Barnwell 处置场和Richland 处置场可接收归入A、B、C 类废物的废密封源。对于归入超C 类废物的废密封源还没有明确的处置方案，由DOE 负责进行环境影响分析以确定超C 类废物的处置方案。美国对属于超C 类废物的废密封源仍回收后安全贮存，将来永久性地质处置库建好后再进行处置。美国商业密封源处置源活度限值见表2[1]。

表2　美国商业密封源处置情况

注：① 根据特定场址的行政限制、废物接收标准、平均浓度的应用或许可证条件，允许对含特定放射性核素的单个废放射源的最大活度限值；

② DOE正在开发处置能力。

1.2　法国

法国自2014年起，部分符合要求的废密封源开始送往ANDRA 管理下的奥布处置场（CSA）进行处置。极低水平放射性废密封源在莫尔维利埃极低放废物处置场（Cires）处置。未来在深地质处置场（Cigéo）处置高水平、长寿命废密封源。法国废放射源主要处置路径和处置方式如表3[2]所列。

其中，对于近地表处置的奥布处置场，根据不同核素类型、包装尺寸和景象计算的废密封源接收的活度限值（LAS）见表4[2]所示。对于半衰期小于5.27 年的废放射源（60Co），可不设置活度限制要求，主要考虑运行期间的辐射防护安全，废密封源处置包的活度不大于270 TBq。当处置包活度大于270 TBq时，暂存到核素活度衰减值270 TBq，在CSA 处置。

表3　按照处置路径主要废放射源的处置方式

表4　法国主要废密封源的接收活度限值

通过以上国家的废放射源处置实践及接收活度限值可以看出：美国对于放射性废物管理自成体系，将废密封源作为离散废物看待，不同处置场的接收活度限值差别较大；法国等欧洲国家遵循IAEA在近地表处置设施安全评价方法改进项目（ISAM）中推荐的安全评价方法，根据自身场址特性，制定出了符合本国情况的处置方式及接收活度限值。结合我国的废物管理体系，在对我国废放射源处置进行景象分析、计算时，主要借鉴了法国的相关内容。

2　废放射源分类及筛选

我国废放射源分类的基本原则和方法与放射性废物分类一致，从废放射源处置的角度，根据这些放射源核素的半衰期、活度和豁免水平，把废放射源分为四类，分类示意图见图1[3]。

图1　废放射源分类示意图

第 1 类是指其活度水平小于或等于 GB 18871表A1规定豁免水平的任何半衰期的废放射源。这类废放射源经审管部门认可后可免除审管部门的监督管理，可作为非放废物送城市垃圾填埋场分散处置。不过，考虑到长寿命源存在长期潜在的危害，也可选择送极低放、低中放废物处置场处置，特别是当单个源属于豁免源，而数量很多（甚至数千枚源）集装处理时，应包装成符合低中放废物处置场接收准则要求的废放射源包送处置场处置，以防止污染扩散的可能性。

第2类是指其活度水平大于GB 18871规定的豁免水平，经过数十年（按照国家废源库寿期50 a考虑）的衰变，可达到豁免水平的废放射源。这类废放射源所具有的放射性危害和风险不是长期的，应选择送城市废物暂存库或送国家废放射源集中贮存库贮存管理，也可选择近地表处置。

第3类是指通常需要经过数十年至300 a的衰变，才能达到安全评价确定的可接受水平的废放射源。根据废放射源处置时考虑的安全评价景象的不同，按半衰期小于等于5 a和大于5 a的特征，进一步将这类源分成3A和3B两类。这类废放射源适合于近地表处置。3A类废放射源在经过处置场数十年的运行时间后，其活度已经大大降低，因此在制定接收限值时主要考虑与运行有关的景象；3B类废放射源在制定接收限值时则既要考虑与运行有关的景象，又要考虑关闭后的景象。

第4类是指经过300 a的衰变，仍然不能达到安全评价确定的可接受水平的废放射源。这类废放射源主要由长寿命放射性核素组成，并以α放射性核素为主，其处置的辐射安全主要考虑长期辐射安全性。可选择的处置方式有30～300 m的中等深度的钻孔、矿井、竖井处置和深度大于300 m的深地质处置。

考虑长期安全的废放射源近地表处置接收限值推导，主要为3B类废放射源。

在3B类废放射源中，根据我国废放射源的收贮情况再进行筛选。收贮的133Ba、152Eu废放射源的最大活度经过300 a衰变，都可以达到豁免水平，因此在基于长期安全评价的活度限值推导中不予考虑。

根据上述讨论，在废放射源近地表处置接收限值推导时，需要考虑的核素为137Cs、90Sr（90Y）。

3　废放射源近地表处置活度限值推导

3.1　活度限值推导方法

活度限值推导使用的是IAEA在近地表处置设施安全评价方法改进项目（ISAM）中推荐的安全评价方法。

在大部分安全评价中，对人类和/或环境的影响是计算终点，废物活度浓度和总活度通常是评价的起点。与安全评价相反，在推导处置活度限值时，计算终点是废放射源的活度限值，辐射防护标准为计算起点[4]。

3.2　辐射防护标准

推导国家废源库废放射源近地表处置活度限值，采用的剂量限值是西北处置场关闭以后通过各种途径向环境释放的放射性核素对公众中个人造成的有效剂量当量限值0.01 mSv/a[5]。

处置场有组织的控制解除后的任何时间内，对无意闯入者持续受照的年有效剂量不超过1 mSv[5]，无意闯入者发生挖掘、钻探等事故时，可能受到的有效剂量不超过5 mSv[5]。

3.3　景象分析与选择

采用IAEA使用的景象分析方法，并参照西北处置场环境影响评价过程中的景象，选择推导废放射源近地表处置源活度限值的评价过程中所需考虑的景象。

运行期间的景象：直接外照射景象和坠落景象。

由于废放射源处置货包的外表面剂量率需要满足西北处置场废物接收要求的外表面剂量率限值，故运行期间对人类产生的外照射剂量与其他废物包情况相同，不再单独进行分析。仅将外表面剂量率限值作为废放射源货包的总活度限值推导条件。

考虑废放射源活度集中的特点，对于高活度废放射源处置货包建议选取具有更高抗冲击性、耐腐蚀性的不锈钢处置容器，故运行期间即使发生货包坠落，也不会出现货包破损、废放射源散落的情况。

关闭后的景象：正常释放景象、浸泡景象、居住景象、钻探景象、钻探后景象、装口袋景象。

正常释放景象、浸泡景象、居住景象是以整个处置单元为研究对象，因此该景象可推导废放射源近地表处置在整个处置单元的总活度限值，已在西北处置场建设、运行环境评价中进行包络性评价，不再单独分析；钻探景象、钻探后景象和装口袋景象是以单枚废放射源为研究对象，通过这些景象可推导单枚废放射源的活度限值。

因此选择钻探景象、钻探后景象和装口袋景象建立模型，推导近地表处置时单枚废放射源的活度限值。假设处置场关闭300 a以后，即有组织监护期结束后，在无人看管的情况下，发生人类侵扰，即在处置场上方钻探、钻探后、装口袋。

3.4　模型建立与限值推导

由于工业137Cs源形态一般为陶瓷氯化铯，高度不溶于水且不易腐蚀为粉末状，故不考虑放射性散落进入土壤情景，只考虑外照射剂量。

医用90Sr源为金属面源，工业90Sr源为陶瓷覆釉源，考虑包壳破损后，放射性散落进入空气、土壤产生内照射情景。

同时考虑近源区域β粒子产生的韧致辐射。

（1）钻探情景

① 外照射

假设处置场关闭300 a后，无意闯入者在处置单元上进行钻探。闯入者在钻探时提取的岩芯直径=10 cm，长度=5 m，闯入者距岩芯距离=0.5 m，钻探时间5 h，则空气比释动能率可按下式计算：

由于废放射源钻出后仍为点状源，根据照射量与空气吸收剂量的关系，可推导出取岩芯者受137Cs所致的有效剂量当量率计算公式：

式中：—有效剂量当量率（取事故状态单次急性照射剂量限值1 mSv/h），Sv·h-1；—核素的放射性活度，Bq；—线源的长度，即岩芯的提取长度，m；—为取岩芯者与岩芯中心的垂直距离，m；—为空气比释动能率常数，取值Cs-137=0.079 μGy·m2·MBq-1·h-1[6]；—空气比释动能到周围剂量当量的转换系数，取值1.21 Sv/Gy[7]。

钻探带出的废放射源的残留活度：

式中：Int为废放射源处置时放射性核素的初始活度（Bq）；Exp为发生钻探的时间（300 a）。

② 内照射

假定干法钻探，考虑90Sr源破损，放射性核素散落进入空气。吸入内照射所致剂量为：

inh,dust=air,gasrinh（3）

式中：air,gas—空气中核素浓度，Bq/m3；—接触时间，取值5 h；r—成人空气呼吸率，0.02 m3/min；inh—核素吸入单位摄入量所致的待积有效剂量因子，取值9.0×10-9Sv/Bq[6]；inh,dust取值无意闯入者持续受照的年有效剂量限值1 mSv/a。

air,gas=dusts（4）

式中：dust—放射性含尘量，保守取值1 mg/ m3[8]；s—核素活度浓度，取值Res/10 Bq/g。

（2）钻探后情景

假定钻探后90Sr源破损，考虑土壤污染面积2 500 m2，厚度0.15 m，土壤密度2 000 kg/m3。污染土壤中90Sr活度浓度ARes/7.5×105Bq/kg。

外照射及吸入内照射影响远低于钻探情景，故直接考虑食入内照射。当地牧草中核素活度浓度p由下式计算得到：

p=soilve-λt（5）

式中：v—牧草从土壤摄入核素的浓集因子，取值v=3[9]；—农作物收获时间，0.5 a。

公众食入动物产品产生的待积有效剂量当量由下式得到：

g=ingggg（6）

式中：g—个人因食入动物产品而接受的年待积有效剂量当量，取公众中个人造成的有效剂量当量限值0.01 mSv/a；ing—公众成员食入单位摄入量所致的待积有效剂量Sv/Bq[6]；g—个人对g类产品的年摄入量，取10 kg/a；g—食入有关地区g类产品的份额，保守取1；g—动物产品中放射性核素活度浓度，Bq/kg，由下式计算得到：

g=APF（7）

式中，A—核素在动物中的转移参数，取值8×10-3kg-1[9]；F—动物每天消耗的饲料量，取3 kg/d；P—动物饲料中的核素活度浓度，Bq/kg。

（3）装口袋情景

闯入者将废放射源装入口袋4 h，与身体距离3 cm，随后将废放射源放入家中，距源2 m，每天8 h受到废放射源的外照射，持续365 d。

同时，考虑近源区域β粒子产生的韧致辐射剂量率可按下式计算[7]：

式中：为β辐射体的β辐射活度，MBq；β为β粒子最大能力，MeV；为吸收体的有效原子系数；为考虑到内韧致辐射贡献的修正因子，取水的外吸收体+值为12[7]；en为韧致辐射的质能吸收系数，保守取值为1；为距源的距离，取值3 cm。

按照无意闯入者发生挖掘、钻探等事故时，可能受到的有效剂量不超过5 mSv[5]，代入式（1）、式（2）、式（8）。得出137Cs、90Sr源int。

综上，单源活度限值如表6。

表6　废放射源近地表处置主要核素活度限值

4　国家废源库减容效果估算

按照此活度限值，国家废源库中可进行近地表处置的废放射源数量为100 338枚，见表7，占总收贮量的73.28%。可近地表处置的废放射源总活度占收贮量的86%。

表7　可近地表处置的废放射源数量

5　结语

我国是核技术利用大国，截至2019年，我国在用放射源已达到14万余枚，已产生的废放射源已达到20余万枚[10]。核技术利用在为我国经济发展和国防建设发挥重要作用的同时，安全环保的压力也在不断积累增长。目前，研究将国家废源库贮存的部分废放射源进行近地表处置是解决废放射源最终安全处置的重要一步。

以国家废源库贮存的废放射源在西北低中放固体废物处置场进行近地表处置为导向，提出了国家废源库现存主要废放射源的近地表处置活度限值，并估算了国家废源库现存废放射源减容效果。为之后废放射源处置工作提供一定的参考价值。

［1］ LOW-LEVEL RADIOACTⅣE WASTE FORUM.INC. Disposition Options and Costs for Certain Radioactive Sealed Sources and Devices［R］．Lauderdale：the Disused Sources Working Group of the Low-Level Radioactive Waste Forum，2017.

［2］ 核与辐射安全监管研究．废密封源近地表处置技术见解研究报告［R］．北京：中国核电工程有限公司，2019.

［3］ 低中放废物处置场处置废放射源研究报告［R］．北京：中核清原环境技术工程有限责任公司，2006.

［4］ 刘建琴，熊小伟，孙庆红，等．废放射源近地表处置活度限值推导［J］．原子能科学技术．2012，46（增刊）：658-663.

［5］ 西北处置场环境影响报告书（申请建造阶段）［R］．北京：中核清原环境技术工程有限责任公司，2020.

［6］ 丛慧玲．实用辐射安全手册［M］．2版．北京：原子能出版社，2007.

［7］ 潘自强．辐射安全手册［M］．北京：科学出版社，2011.

［8］ 潘自强，王志波，陈竹舟，等．中国核工业三十年辐射环境质量评价［M］．北京：原子能出版社，1990.

［9］ IAEA.Derivation of activity limits for the disposal of radioactive waste in near surface disposal facilities：IAEA-TECDOC-1380［R］．Vienna：IAEA，2003.

［10］国家报告编写组．《乏燃料管理安全和放射性废物管理安全联合公约》第七次审议会议，中华人民共和国国家报告［Z］．北京，2020.

Derivation of Activity Limits of Disused Sealed Radioactive Sources Stored in the National Centralized Storage Facility for Near-surface Disposal

FAN Ze，SHENG Feng，WU Hong，CHEN Yunli，WANG Jie，WANG Hongzu

（CNNC Everclean Envionmental Engineering Co.，LTD，Beijing 100037，China）

On the basis of statistical analysis of radionuclide types, quantity and activity distribution of the existing disused sealed radioactive sources (DSRS) stored in the national centralized storage facility, DSRS were classified. Considering the near-surface disposal as a target, and considering the long-term safety, the activity limits of DSRS for near-surface disposal were derived. This limit is used to estimate the volume reduction effect of the national centralized storage facility.

National centralized storage facility; Disused sealed radioactive sources; Disposal; Activity limits

TL942+.1

A

0258-0918（2021）06-1317-07

2021-03-11

范泽（1988—），河北石家庄人，工程师，现主要从事放射性废物处置方面研究