海岛温室气体自动观测系统的设计与实现

姜亦飞，王先桥，王 丹，吕洪刚

（国家海洋环境预报中心 自然资源部海洋灾害预报技术重点实验室，北京 100081）

二氧化碳（CO2）和甲烷（CH4）是大气中最主要的温室气体，贡献了大气辐射总强迫的83%（总辐射P734.4强迫为3.1W/m2），单位重量CH4的辐射强迫效应是CO2的20倍以上[1-5]。截至2020年11月，美国Mauna Loa全球大气本底站观测的大气CO2和CH4本底浓度（本文所指的浓度是指体积混合比或摩尔分数）分别达到了413.11×10-6（摩尔分数）和1 891.9×10-9，而工业革命前的大气CO2和CH4只有约280×10-6和720×10-9，大气温室气体浓度的持续增长将导致温室效应继续加强，进而直接影响全球气候变化[6-7]。深入了解不同区域大气CO2和CH4浓度变化特征及影响机制，对科学制定温室气体减排政策、积极应对气候变化具有十分重要的意义[8]。

国外科研机构于20世纪60年代开始对主要温室气体的本底浓度开展监测，为全球气候变化及碳循环等研究工作提供了大量基础数据[4]。国内温室气体监测工作起步于20世纪80年代，中国气象局陆续建成的青海瓦里关、北京上甸子、浙江临安、黑龙江龙凤山等站已列入世界气象组织/全球大气观测计划（World Meteorological Organization，WMO/Global Atmosphere Watch Programme，GAW）大气本底站系列，并按照WMO/GAW的观测规范和质量标准开展观测，积累了宝贵的经验和数据，该研究团队在本底站温室气体观测、评估和预测等方面做了大量的研究和分析工作，经过多年研究成果总结出，影响区域温室气体浓度日变化的主要因素是该区域的植被的光合和呼吸作用以及人为活动排放；影响区域温室气体浓度季节变化的主要因素是该区域的地面风速风向以及气团输送等[9]。

海洋是地球上最大的活跃碳库，在气候变化中发挥着不可替代的作用。我国大部分海域受季风影响显著，大气成分随季节周期性变化。由于海—气界面温室气体的物质交换是估算通量的最重要环节，主要取决于两者之间的压力差，海-气界面温室气体通量的研究一直是海洋科学领域的热点。海洋作为大气CO2最重要的汇区，作为大气CH4的一个自然源[4]，在海岛开展温室气体连续监测对于区域CO2和CH4通量的估算、迁移转化规律、时空变化影响因子研究等具有重要意义。

1 监测系统原理

常见的温室气体浓度在线监测方法有“非色散红外分析法（NDIR）”“气相色谱法（GC）”“傅里叶变换红外光谱法（FTIR）”及“波长扫描-光腔衰荡光谱法（WS-CRDS）”等[10]。随着中红外波段激光技术的发展与成熟，CRDS方法的腔内反射次数有效减少，信噪比也显著提高，近年来，CRDS方法一直是国内外背景站和区域站的温室气体高精度业务化监测的最重要手段[11]。

本系统使用的高频激光温室气体分析仪（GGA）采用离轴积分腔输出光谱技术（OAICOS），该项技术为全光谱扫描，采样点密集，不受其他干扰物质影响，扫描速度快（300次/秒），同步性强。OA-ICOS技术消除了CRDS技术在测量期间需要连续进行光腔与激光波长匹配以改善信号强度微弱的不足，使得分析不再需要进行复杂的激光准值调整、温度控制和波长监控，可以实时显示高分辨率激光吸收光谱[12-13]。该仪器的原理是利用特定波长的激光在光腔内多次反射，反射镜和目标气体均造成入射光能量的衰减，根据空光腔和充满样品气时激光衰减到0的时间不同，即可定量样品中目标气体的浓度。MAHESH P等[14-15]发表的文献中对该技术的原理和实际应用进行过比较详细的描述。与传统方法相比，该系统精度更高、分析迅速、无需众多支持气，操作维护非常简单。

观测系统使用的标准气体以干洁自然大气为底气，由中国气象局大气成分观测与服务中心配置和标定。定值结果可溯源至世界气象组织（World Meteorological Organization，WMO）中心校标实验室（Central Calibration Laboratory，CCL）维持的国际一级标气。其广泛应用于瓦里关、龙凤山、临安等全球大气本底站和区域大气本底站[16-17]；本系统CO2和CH4的测量精度可分别优于100×10-9和1×10-9，系统每天自动校准一次。此外，现场值班人员会定期对系统的硬件和软件进行检查和维护。

2 监测系统设计

本文介绍的海岛基大气温室气体监测系统的示意图如图1所示：系统的采样口布设于尽量远离人类影响的气象塔高处，尽量避免人类活动和区域环境带来的影响，进气管为外径10 mm的Syflex1300内部镀膜专用进气管，进气口装有Whatman Polycap囊式过滤器，冷凝除水模块，冷阱的温度设置为-30℃。通过实验，基本可以去除高盐高湿海岛大气中的盐分和水分，冷阱的除水管路设计比较巧妙（图2），当其中一条管路“装满”冰以后，系统会自动切换至另一条管路，而之前管路内的冰将自行融化，由蠕动泵排除，依次交替，循环反复。

图1 海岛大气温室气体监测系统示意图

图2 冷凝除水单元

气体在进入自动校准系统前再经0.45μm滤膜过滤，系统的自动校准模块主要由电磁阀、控制程序和气体管路等部分组成，我们通过控制程序设置切换标气和样气的间隔时间（24 h），并通过电子阀实现气体管路之间的自动切换。系统会根据输入的标气浓度值对测量结果实时校准，原始数据和校准数据将基于自然资源部专线实时传输至指定服务器，校准后的数据可以通过“碳同化可视化系统”实时显示，实现该系统的业务化运行。同时，系统还包含了短信报警模块，当结果出现超出“阈值”的异常值时，系统将通过CDMA将“异常值”发送至指定人员手机，相关人员将立即对系统和硬件进行检查和研判。

3 误差分析和数据筛分

3.1 系统标定

本文的误差分析是基于LGR高频激光温室气体分析仪（GGA）展开的，不论是何种型号、何种品牌的分析仪，光腔压力和温度的稳定是数据准确的最关键因素[16]，因此，给观测系统提供一个干燥、恒温的外部环境是获取高质量数据的首要条件。而标定是任何测量系统排除仪器漂移、提高系统精度的关键环节。

将低、中、高3种不同浓度的标气依次通入系统进行标定，标定时间为15 min左右，系统的标定结果如图3（a）所示。一般情况下，考虑到气体在光腔内部的滞留，我们会将前5 min的数据剔除后再进行分析，如图3（b）所示，0～5 min的数据在分析时将予以剔除。本系统设置的采样频率为1 Hz，论文分析所用标气的浓度和标准偏差如表1所示。

图3 数据标定及数据处理示意图

表1 本文所使用标气的浓度和标准偏差

3.2 误差分析

为进一步研究系统的稳定性及准确性，本文对定标期间的仪器数据做了相关误差分析，选用极差（X）、平均偏差（A.D.）、样本标准偏差（S）以及一元线性判定系数（R2）来衡量系统的稳定性和精度，见式（1）—式（4），误差分析结果见表2。

表2 误差分析结果（CO2单位：×10-6；CH4单位：×10-9）

从表2可以看出，通过对定标期间测量数据的统计分析，极差、平均偏差、标准偏差均达到极高的精度，系统稳定度较高，判定系数R2均达到了1，说明拟合的回归方程为最优方程，误差水平与文献报道的使用同样型号仪器的观测站非常接近[14]。

3.3 本底浓度数据筛分

为进一步研究系观测区域大气温室气体浓度会受到局地条件和人为活动影响，短时间内造成浓度的迅速抬升，因此对观测数据进行筛分能获取真实反映该区域大气温室气体本底特征的数据，是开展温室气体研究的基础[18]。

常见的大气成分筛分方法主要有黑炭（BC）示踪法、气象要素法、局部近似回归法（REBS）等，FANG S X等[19]在相关文献中做过非常详细的报道和对比研究。本文针对海洋大气温室气体来源特征，采用局部近似回归法，基于R数值统计软件中的IDP-Misc程序包对海洋大气温室气体浓度进行筛分。该方法由中国气象科学研究院开发，经比对证实可用于长期观测数据本底浓度筛分[19]。局部近似回归法是一种统计学方法，利用与均值差异大于3σ作为标准，对在一段较短时间内对观测值进行估计，并且考虑温室气体浓度长期或短期的微小变化，局部近似回归拟合[20]。本底值为假设大气均匀混合状态的值，是大气环境中可能的最低值，因此任何源或汇的因素只会增大或降低本底值，不会有不规则变动的情况发生。其原理如下[21]：

REBS算法，是将观测的实际浓度值定义为Y（ti），则：

式中，g（ti）是本底浓度值；m（ti）是ti时刻的局部污染气团所产生的影响。测量误差Ei独立且符合期望为0时的方差为σ2的高斯分布。

以舟山群岛嵊山站（122.84°E，30.71°N）2016年12月至2018年11月连续2年的CO2观测数据为例：蓝、绿色的点分别代表CO2日平均和月平均的本底浓度值，呈现夏季低、冬季高的单峰变化特征。主要由于夏季光合作用强，植物对大气CO2的吸收作用增强，导致夏季CO2浓度降低；而冬季这种作用减弱，并且更易受到化石燃料燃烧及生物质燃烧等排放源的影响。图中灰、黑色的点代表的是非本底浓度值，高值和低值分别表明受到区域或局地排放源和吸收汇的影响，使CO2浓度出现较大的抬升或明显的降低。本底浓度呈相对较平稳的基线，波动小；非本底值波动较大，表明受到较强的区域排放源的影响。在以往的研究中，对观测数据进行区域本底筛分一直是开展温室气体研究的一项基础工作[8，19]。

图4 2016年12月至2018年11月舟山嵊山站CO2浓度本底值筛分

上述统计分析中，观测数据中约66.3%的数据被筛分为本底浓度值；20.6%的数据为源抬升浓度值（受区域或局地排放源的影响），而有约13.1%的资料代表了CO2吸收浓度值（主要受光合作用影响），观测到的源抬升浓度值多于吸收浓度。东海大气的这种CO2浓度的收支不平衡，说明与光合作用相比，大气CO2浓度受到区域或局地的人为活动的排放源的影响更加显著。

4 软件系统

4.1 数据传输系统

系统的数据实时传输依托自然资源部专线，而数据的捕获和传输是项目组基于Python语言自行编制的软件实现的，整个过程大致可以拆分成自动登录、打开本地文件、自动传输、退出等步骤。

将数据所在位置设置为本地目录，将服务器上存在且有权限访问的目录设置为远端目录，设置正确的IP地址和端口，根据需求选择是否递归上传、剪切/复制、自检查，设置返回路径等细节。数据传输过程必须考虑传输安全和数据备份。目前，该系统所有环节均为自动化，可实现无人值守运行工作状态。

4.2 数据可视化系统

可视化系统的C/S客户端应用系统采用C++作为主要开发语言，采用Visual C++6.0作为开发环境，系统中数据计算和本底筛分的脚本由项目组成员基于Matlab软件自行编写完成，系统基于数据批量传输与自动化处理子系统和三维可视化信息服务子系统实现。系统的功能模块如图5所示。

图5 温室气体数据监测可视化系统功能模块

系统支持数据混合存储模式，针对监测数据采用文件存储模式，针对计算的分钟平均、日平均数据等采取数据库存储技术，依据数据不同类型、不同应用模式进行不同存储，支持多源异构数据管理。系统支持根据存储数据的元数据动态编目功能扩展，可为后期海量数据检索、浏览提供基础。系统亦包括三维可视化信息服务子系统，用于温室气体监测数据的高效展示，实现专题展示、综合查询、统计分析、剖面分析、动画制作等功能，界面如图6所示。通过属性数据、元数据、专题编目结合地图展示等多种方式进行集成展示，并提供综合查询与空间分析，为各级领导科学决策提供依据。

图6 数据可视化系统的软件界面

5 结 论

本文详细介绍了海岛基温室气体自动观测系统的组成、工作原理、误差分析、数据筛分及软件功能等相关内容。基于上述工作，先后建成西沙永兴岛、宁德北礵岛、舟山嵊山岛和南沙永暑岛4座海岛基大气温室气体监测站，这4处选址分处中国东海、南海。该项工作可以获得中国沿海广大海域连续、高频率、高精度的大气温室气体数据，填补了我国近海上空大气温室气体浓度高精度连续监测的空白。获取的数据将提供准确的大气温室气体背景场资料，对于精确计算温室气体海—气通量、优化模式参数化方案、数据同化、模型验证等方面工作具有重要科学价值；为进一步开展气候变化、海洋酸化、海洋生态环境保护等研究提供必要的数据支撑。