光学微腔中WSe2激子与光子耦合效应的研究

梁 爽,钟义驰,谢 微

（华东师范大学 物理与电子科学学院, 上海 200241）

0 引 言

光与物质之间的相互作用一直是当下的研究热点之一. 在腔量子电动力学的基础上, 关于对光与物质相互作用的研究不断深入. 微腔中的增益介质与模式光场之间的耦合程度将导致处于激发态的原子或激子经历不同的弛豫过程. 当激子与光场弱耦合时, 光子的辐射过程是不可逆的, 并且激发态的跃迁由费米黄金定则确定. 当激子处于强耦合区域时, 光子将经历辐射再捕获的过程, 激发态将在介质和光场之间转换, 会有一定能量的拉比分裂, 形成一种新的半光半物质准粒子—激子极化激元(Exciton Polariton). 这种准粒子既具有激子又具有光子的性质, 并且可以在宏观距离内高速(约为光速的1%)运动. 1992年, Weisbuch课题组首次通过实验观察到了半导体微腔中的强耦合现象和拉比分裂[1], 从而揭示了可以通过半导体微腔控制腔中光子和激子耦合的特性. 经过不断的探索, 在激子极化激元系统中已实现许多有趣的现象, 例如玻色-爱因斯坦凝聚(Bose–Einstein Condensate, BEC)[2-6]、超流体[7-8]和亮暗孤子[9-10]等.

近年来, 石墨烯由于其独特的层状结构和电学性能而成为研究的焦点. 随着关于石墨烯的研究迅速发展以及材料制备技术的不断创新, 其零带隙的特点严重限制了石墨烯在光学和光电领域的应用和发展[11-12]. 与此同时, 二维过渡金属硫化物(Transition Metal Dichalcogenides, TMDCs)因其独特的光学、电学和电化学特性[13]吸引了人们的注意力, 成为当今材料科学研究的另一个热点. 由于TMDCs特殊的能带结构和半导体及超导性能[14-15], 它们在诸如纳米电子器件和光电子学等许多领域具有广阔的应用前景[16-18], 人们最感兴趣的是其较大的激子结合能(高达550 meV)和振子强度[19-20]. 当TMDCs的激子与光场之间的相互作用到达强耦合区时, 最终形成的激子极化激元将具有许多引人注目的应用, 例如低能开关[21-22]和可调低阈值半导体激光器[23]等.

随着对微腔中激子和光场耦合效应的深入研究, 人们也在不断地改善微腔的结构和制作工艺, 来更好地反映激子与光场之间的相互作用. 目前, 据报道已经观察到的激子极化激元的微腔主要是基于分布式布拉格反射镜(Distributed Bragg Reflector, DBR)的平面微腔[24]、二维光子晶体[25]以及带有回音壁模式的微盘腔[26].

本文的主要工作是, 在由反射银镜构成的自制法布里-珀罗(F-P)微腔中观察室温下单层WSe2激子与光场的强耦合现象. 本文自制的F-P微腔结构简单, 且制备手段成熟, 比利用DBR等微腔制备更为方便, 微腔的品质因子虽不如DBR等微腔高, 但仍能通过角分辨反射光谱明显看到激子极化激元的形成, 可观测到激子光子强耦合的反交叉行为, 以及大小为46.7 meV的拉比分裂能量. 在此基础上,本文对实验现象进行理论模拟, 发现理论结果与实验现象基本吻合.

1 实验及计算

1.1 样品制备

TMDCs有着丰富的物理性质, 例如, 这种材料的能带结构与其层数有关. 当较厚的TMDCs体材料被剥离成单分子层薄膜时, 其能带带隙会从原本的间接带隙变为直接带隙[27-28], 这一特点也为单分子层薄膜的判定提供了准确的依据. TMDCs的单分子层中各原子的排布类似于三明治结构, 如图1a)所示. 由图1a)可知, 在单层WSe2中, 钨(W)原子夹在两层硒(Se)原子之间, 层内原子通过化学键连接, 层间原子通过范德华力连接, 因此这种材料的单分子薄膜的获取方法可与石墨烯的获取方法相同,即机械剥离法[29]—从较厚的块状体材料中剥离得到单层样品. 本文实验所用样品即通过机械剥离法获得. 图1b)为通过光学显微镜放大后的单层WSe2的光学照片, 照片中的衬底为聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane, PDMS). 将衬底为PDMS的单层样品通过干转移法转移到SiO2/Si的衬底之上, 其中SiO2厚度为200 nm, Si厚度为1 mm. 在室温下(300 K)用700 nm的连续光激发样品测得的荧光信号如图1c)所示, 即一个以1.644 eV为中心, 能量展宽为47.3 meV的荧光峰, 这与文献[30]中报道的单层WSe2的能带结构相符.

实验中所用自制F-P微腔的具体结构如图1d)所示. 从图1d)可以看到, 微腔的上、下表面均镀有银作为反射镜, 中间填充SiO2, 并在微腔中嵌入了一层单层WSe2, 使其上、下表面都有相同厚度的SiO2. 为了增大微腔中的光场密度, 微腔的上表面(激发光入射面为上表面)所镀银膜厚度应小于下表面.本文微腔选择上表面银厚度为40 nm, 下表面银厚度为80 nm. 由于一些不可控因素会导致制备过程中出现微腔表面不平整等现象, 所以在此参数下制备出的微腔的Q值普遍在100到200之间. 在先确定所需谐振波长后, 通过转移矩阵法可得出该波长对应的最适宜SiO2的填充厚度.

图1 样品结构示意图Fig. 1 Diagram of a sample structure

微腔的具体制备: 首先基于已知的单层WSe2、Ag和SiO2的介电常数以及折射率, 通过电子束蒸发镀膜的方法在衬底(SiO2/Si)上制备微腔的下半部分; 再将已由机械剥离法获得的单层样品通过干转移法转移至微腔已有部分上; 最后使用同样的方法制备微腔的上半部分, 即获得了内嵌有单层WSe2的F-P微腔, 结构如图1d)所示, 为Ag/SiO2/WSe2/SiO2/Ag. 通过这种方法, 可以有效地控制激子能量与腔内模式光场能量之间的失谐大小, 从而观测到不同的实验现象.

1.2 耦合系统中的量子理论模型

光与物质强耦合作用的本质是光子的辐射再捕获过程. 在微腔中, 对于一个二能级系统的原子,原子可以不断地吸收放出光子, 当光子以一定频率Ω周期性地经历辐射再捕获的过程时, 即产生了原子在基态和激发态之间的拉比振荡, 能量的分裂为拉比分裂, 频率Ω即为拉比频率. 在光场与激子耦合系统中, 系统的哈密顿量可以通过Jaynes-Cummings模型表示为

其中,Ec表示光场能量,a+和a分别表示光子的产生和湮灭算符,Ee表示激子能量,b+和b分别表示激子的产生和湮灭算符, 最右项表示光场与激子的耦合,Ω表示拉比振荡的频率. 将哈密顿量写成矩阵形式并求出其本征值和本征矢量, 得

在计算光场与激子强耦合作用时, 可在Ec=Ee时, 求得 ℏΩ=EUP−ELP, 即获得拉比分裂能量值.

1.3 测量手段及实验现象

强耦合现象发生的重要证据即为反交叉的色散关系. 垂直于微腔中二维单分子薄膜的波矢量为定值, 平面内的波矢量为任意值, 因此可以通过角度分辨光谱获得平面内波矢量的色散关系, 从而测定微腔性质以及微腔内部激子和光场的耦合行为. 当激子极化激元的上下能支形成后, 由于其是光子与激子耦合形成的半光半物质准粒子, 因而在其靠近激子能量而远离光模能量一侧时, 应具有更加接近激子的色散行为; 在靠近光模而远离激子能量侧时, 应具有更加接近光子的色散行为. 因此在研究F-P腔中由激子与光场耦合形成的激子极化激元时, 采用了角度分辨光谱收集手段, 利用显微镜和光学检测仪器自行搭建一套对于荧光/白光反射光谱收集并进行角度分辨的光学系统. 实验所用光路图如图2d)所示. 从图2d)可看到, 入射光沿蓝色实线方向, 经过分光棱镜(Beam Splitter, BS)反射后通过NA为0.55的物镜聚焦到样品表面, 激发样品后信号光经过物镜和BS, 沿粉色实线方向, 由狭缝进入CCD, CCD的中间对应0°, 上、下两边分别对应±33.4°, 再经过光谱仪进行光谱分辨可以获得能量信息, 因而获得能量-角度的数据图.

微腔中介质厚度的不同会导致不同的实验现象, 实验中根据SiO2厚度的不同准备了两个微腔, 微腔A和微腔B, 分别对应不同的谐振波长和不同强度的耦合作用.

首先, 证实了微腔A中激子与光场的强耦合现象. 当微腔上、下表面的银厚度分别为40 nm和80 nm, 上、下部分SiO2厚度各为101 nm时, 制备得到微腔A. 将白光聚焦到微腔中没有单层样品位置处, 可以通过白光反射谱得到微腔的腔模能量. 因共振波长的光被微腔吸收, 所以如图2a)所示, 较暗黑色部分即为微腔A的腔模能量位置, 在1.61 eV附近. 设微腔中填充SiO2厚度为L, 其折射率为n, 腔内部的角度为θL, 则理想下微腔共振频率其中利用转移矩阵, 将光从空气入射到银再进入SiO2, 最后出射到空气中的过程进行计算分析, 可得到图中的白色虚线, 即通过转移矩阵计算出的腔模能量, 与实验测得基本一致, 并且根据可计算出该微腔的品质因子Q为203. 随后将700 nm的连续光聚焦激发有WSe2单层样品处, 将荧光通过角分辨系统收集后,现象如图2b)所示. 从图2b)可以看出有上下能支的分裂, 并且1.59 eV附近荧光强度最强, 这是由于激子极化激元更集中分布在低能量位置. 图2c)中位于1.644 eV的黑色直虚线表示激子能量位置, 黑色的曲虚线表示微腔的腔模能量位置. 耦合后的上下能支的色散关系表现为, 在越靠近激子位置色散越平缓, 这是由于其激子成分较多, 且激子的有效质量相对光子很大, 因此其色散会越接近激子的色散行为, 在越靠近腔模能量位置的色散关系也越接近于光子的色散, 这是很明显的激子极化激元的色散行为, 即有强耦合现象的发生. 在经过理论计算的方法拟合后得到图2c)中两根黑色的实线, 分别表示激子极化激元的上下能支位置, 与实验现象基本相符.θ=18◦时腔模能量与激子能量相等, 对实验数据进行分析后得到了46.7 meV的拉比分裂能量.

在研究强耦合现象后, 通过变化微腔制备参数来改变微腔内模式光场能量, 从而调节其与单层WSe2激子能量之间的失谐, 观测腔内的弱耦合现象. 当微腔上下表面的银厚度与微腔A相同, 分别为40 nm和80 nm, 改变上下部分的SiO2厚度, 各自变为106 nm时, 制备出微腔B. 首先根据白光反射谱测得微腔B的性质及品质因子. 如图3a)所示, 黑色较暗部分为腔模能量所在位置–1.54 eV, 微腔的品质因子Q= 105. 图3a)中白色虚线表示理论模拟下的腔模能量. 随后用与微腔A相同的激发光聚焦到微腔B中单层样品处, 测得实验现象如图3b)所示. 图3b)中白色直虚线表示激子峰所在能量位置, 白色曲虚线表示B腔腔模能量位置, 可以看出, 激子峰位置处荧光信号不明显, 只有更低能量的腔模位置有收集到明显的荧光信号, 并且没有能量分裂, 所看到的色散关系与图3a)中光子的色散行为一致. 由于微腔B的腔模能量与激子峰之间失谐量较大(0.11 eV), 在微腔品质因子较低的情况下, 不能使激子与光子强耦合形成激子极化激元. 腔模位置不变, 发光强度变亮证明激子与腔模发生了弱耦合效应.

图2 微腔A中强耦合现象及光路配置Fig. 2 Strong coupling in microcavity A and optical path configuration

图3 微腔B中弱耦合现象Fig. 3 Weak coupling in microcavity B

2 结 论

本文主要给出了在简易结构的F-P微腔内, 单层WSe2激子与微腔内光场在室温下的强耦合现象, 在微腔Q值为203的情况下观测到了激子极化激元的形成, 同时测量出了拉比分裂的能量值. 通过调节微腔制备参数, 改变了激子能量与腔模式光场能量的失谐, 观测到了激子与光场的弱耦合现象,并说明在微腔的品质因子较低的情况下, 失谐量为0.11 eV时激子与光子无法发生强耦合. 半导体微腔是一种很好的研究载体, 不仅提供了便利的研究条件, 还给出了许多研究方向. 目前, 腔激子极化激元的实现虽已到了比较成熟的地步, 但对于其性质以及调控、还有应用方面仍有很好的研究前景.